Каталитический химический реактор аксиально-радиального потока с двумя слоями катализатора - RU2746371C2

Чертежи

Описание

Область техники

Изобретение относится к области каталитических химических реакторов. В частности, изобретение относится к области реакторов, в которых используется два разных катализатора.

Уровень техники

В некоторых химических процессах необходимо, чтобы газовый поток проходил последовательно через первый катализатор и затем через второй катализатор.

Поступающий газовый поток может состоять, например, из смеси реагентов или газовый поток должен подвергаться очистке.

Примером, имеющим большое практическое значение, является удаление оксидов NOx азота и закиси N₂O азота из газовых потоков. Газовый поток, содержащий NO_x и N₂O, может образоваться при горении или в результате какого-либо промышленного процесса. Например, при синтезе азотной кислоты выделяется поток отходящих газов, содержащий NO_x и N₂O.

Процесс удаления указанных загрязнителей включает пропускание через катализатор для разложения N₂O на азот и кислород, и пропускание через другой катализатор для проведения реакции остаточных N₂O и NO_x с подходящим восстановителем.

Соответственно, существуют химические реакторы, содержащие два каталитические слоя, расположенные так, чтобы их последовательно пересекал поступающий газовый поток.

Каталитические слои можно различать в соответствии с направлением пересекающего газового потока, например, осевой или радиальный.

Радиальный каталитический слой, в частности, ограничен двумя коаксиальными цилиндрическими стенками, образующими, соответственно, секцию впуска и секцию выпуска. Газовый поток проходит через катализатор в радиальном направлении снаружи внутрь (входящее пересечение), либо наоборот, изнутри наружу (исходящее пересечение).

Конструкция радиального слоя обладает рядом явных преимуществ, однако имеет и недостаток. Верхняя часть каталитического слоя подвержена усадке катализатора, который уплотняется под действием собственного веса, оставляя свободное пространство, образующее канал прохождения в обход каталитического слоя. Поэтому необходимо, чтобы секции впуска и выпуска не доходили до верха каталитического слоя, предотвращая прохождение газа по этому обходному пути, однако при этом верхняя часть каталитического слоя остается фактически неиспользуемой.

Другими словами, в чисто радиальном каталитическом слое, часть катализатора закупоривает обходной канал прохождения, но не участвует в необходимой химической реакции. В результате, для тех же рабочих характеристик требуется больший объем слоя и реактора, а также большее количество катализатора. Другим конструктивным недостатком является то, что верхняя крышка каталитических слоев, для предотвращения частичного прохождения газа в обход катализатора, должна быть газонепроницаемой. Это означает, что закрывающая крышка слоев должна быть тяжелее, иметь более сложную конструкцию и большую стоимость. Процедуры открывания и закрывания слоев также более продолжительные и сложные.

Описанные недостатки решаются использованием каталитических слоев аксиально-радиального потока. Каталитические слои аксиально-радиального потока имеют секцию радиального впуска и также секцию осевого впуска, которая обычно образуется верхней кольцевой частью слоя. Секция выпуска обычно выполняется радиальной. Поступающий газ подается частично через секцию радиального впуска, а частично - через секцию осевого впуска; поэтому внутри слоя формируется смешанный поток, включающий радиальный и осевой компоненты.

Аксиально-радиальный каталитический слой обладает преимуществами радиального слоя, не имея упомянутого выше недостатка, поскольку верхняя часть каталитического слоя также используется (благодаря осевому впуску) и оседание катализатора не вызывает образования обходного канала прохождения.

Однако, существующую аксиально-радиальную конструкцию слоя нельзя считать подходящей для рассматриваемых здесь процессов, в которых необходимо протекание потока через два катализатора. Для аксиально-радиального потока требуется концентрическое расположение катализаторов. Однако, при таком коаксиальном расположении слоев часть газа, поступающего по оси, будет соприкасаться прямо со вторым катализатором и выходить из слоя, фактически не пройдя через первый катализатор, вопреки сути процесса. По этой причине, аксиально-радиальные реакторы до сих пор не рассматривались пригодными для применения с концентрическими слоями катализатора.

В JP-S61-171530 описывается реактор для риформинга, имеющий трубу подачи окислителя, погруженную в катализатор горения, содержащийся в разделительной трубе, и катализатор риформинга, находящийся в промежутке между разделительной трубой и резервуаром.

В WO 99/20384 описан реактор радиального потока с коаксиальными каталитическими слоями.

В WO 01/23080 реактор аксиально-радиального или радиального потока с каталитическим слоем одного катализатора, где пространство между внешней поверхностью каталитического слоя и внутренней стенкой реактора заполнено зернистым материалом.

Раскрытие изобретения

В настоящем изобретении ставится задача преодоления недостатков уровня техники путем использования конструкции каталитического слоя с аксиально-радиальным потоком, пригодного для реакций, в которых требуется последовательное прохождение через два катализатора.

Эта задача решается использованием каталитического реактора, приспособленного для обработки газового потока последовательным пропусканием его через первый катализатор и второй катализатор, и содержащего каталитический слой в форме полого цилиндра, имеющего вертикальную ось (осевую линию), основание, секцию радиального впуска газа, секцию осевого впуска газа и секцию радиального выпуска газа, причем секция впуска газа и секция выпуска газа расположены с возможностью пропускания аксиально-радиального потока через каталитический слой, а осевой впускной секцией является верхняя поверхность каталитического слоя, причем

реактор отличается тем, что каталитический слой содержит:

первую цилиндрическую кольцевую часть, проходящую от основания каталитического слоя до секции осевого впуска и содержащую только первый катализатор;

вторую цилиндрическую кольцевую часть, проходящую от основания каталитического слоя до секции осевого впуска, причем вторая кольцевая часть коаксиальна с первой кольцевой частью и содержит слой первого катализатора и слой второго катализатора, при этом слой первого катализатора находится поверх слоя второго катализатора.

Предпочтительно, границей раздела между первой кольцевой частью и второй кольцевой частью является цилиндрическая вертикальная поверхность. Эта поверхность обладает газопроницаемостью. Предпочтительно, вертикальная ось этой поверхности параллельна оси реактора.

Первый катализатор приспособлен для активизации первой химической реакции, а второй катализатор приспособлен для активизации второй реакции, причем первая реакция и вторая реакция различаются. В предпочтительном варианте выполнения, первой реакцией и второй реакцией являются реакции удаления N₂O и/или NO_x из потока поступающего газа.

Секция радиального впуска газа и секция радиального выпуска газа, предпочтительно, содержат цилиндрическую газопроницаемую стенку, или являются такой стенкой или системой стенок. Газопроницаемая стенка, например, имеет отверстия или щели подходящего размера, пропускающие газ и, в то же время, задерживающие катализатор.

В предпочтительном варианте выполнения, секция радиального впуска и секция радиального выпуска содержат цилиндрические стенки или являются цилиндрическими стенками, имеющими верхнюю часть вблизи секции верхнего осевого впуска, не обладающей газопроницаемостью. При этом обеспечивается осевой впуск газа и формирование требуемого аксиально-радиального смешанного потока. В некоторых вариантах выполнения, может быть сформирована система двойной цилиндрической стенки. Пример подходящей системы двойной стенки описан в ЕР 2014356.

Секция осевого впуска может быть сформирована верхней поверхностью (верхней кольцеобразной частью) каталитического слоя. В некоторых вариантах выполнения этой верхней поверхностью каталитического слоя может быть открытая поверхность. В других вариантах выполнения, секция осевого впуска включает газопроницаемую крышку, например, перфорированную крышку.

Далее представлены другие предпочтительные варианты выполнения изобретения.

Во второй цилиндрической кольцевой части, слой второго катализатора (нижний слой) может проходить от основания каталитического слоя до заранее установленного уровня раздела, а слой первого катализатора (верхний слой) может проходить над слоем второго катализатора, от этого уровня раздела вверх до секции осевого впуска.

Предпочтительно, объем второго катализатора во второй кольцевой части каталитического слоя составляет по меньшей мере 50% общего объема второй кольцевой части. Более предпочтительно, объем второго катализатора составляет от 50% до 90%, еще более предпочтительно, от 60% до 90% общего объема второй кольцевой части. В этих предпочтительных вариантах выполнения имеется достаточное количество обоих катализаторов, учитывая использование аксиально-радиального потока.

Секция выпуска газа в предпочтительном варианте выполнения полностью расположена под этим уровнем раздела, т.е., в соответствии со слоем второго катализатора. Более предпочтительно, реактор содержит цилиндрическую стенку или систему стенок, имеющую газонепроницаемую верхнюю часть и газопроницаемую нижнюю часть. Верхняя и непроницаемая часть стенки проходит от секции осевого впуска по меньшей мере до уровня раздела между двумя катализаторами; нижняя газопроницаемая часть (ниже уровня раздела) образует секцию выпуска газа. Газопроницаемой частью стенки может быть, например, перфорированная часть стенки. Предпочтительно, с этой перфорированной частью стенки соприкасается только второй катализатор.

Можно предположить, что верхний слой первого катализатора (во второй кольцевой части каталитического слоя) является областью в основном осевого потока.

В некоторых вариантах выполнения, реактор может содержать "плавающую" перегородку, проходящую по меньшей мере во вторую цилиндрическую кольцевую часть и отделяющую слой первого катализатора от слоя второго катализатора. Использование такой плавающей перегородки не является, однако, обязательным для изобретения. Такая перегородка может использоваться, например, для поддержания хорошего разделения между первым катализатором и вторым катализатором в случае, если катализаторы могут смешиваться. В некоторых вариантах выполнения, два катализатора заметно не смешиваются в процессе работы (например, из-за размера их частиц) и плавающая перегородка не является необходимой.

В соответствии с другим вариантом выполнения, первая кольцевая часть и вторая кольцевая часть разделены газопроницаемой разделительной перегородкой. В более предпочтительном варианте выполнения, эта разделительная перегородка проходит от низа каталитического слоя вверх до секции впуска так, что каталитический слой полностью разделен на две коаксиальные части, одна из которых содержит только первый катализатор, а вторая содержит слой первого катализатора поверх слоя второго катализатора.

В наиболее предпочтительном варианте выполнения, каталитический слой относится к типу слоя с аксиально-радиальным входящим потоком. Соответственно, упомянутая первая кольцевая часть является внешней областью каталитического слоя, а вторая кольцевая часть является внутренней областью каталитического слоя. Первая часть расположена коаксиально вокруг второй части. Таким образом, направленный внутрь поток пересекает последовательно первый катализатор и второй катализатор.

Предпочтительное применение изобретения касается удаления загрязнителей N₂O и оксидов NO_x азота из газового потока. В этом случае, в предпочтительном варианте выполнения первый катализатор приспособлен для разложения N₂O на азот и кислород, а второй катализатор приспособлен для активизации реакции NO_x и N₂O с восстановителем. Таким восстановителем, предпочтительно, является аммиак.

В наиболее предпочтительном применении, газовым потоком, содержащим NO_x и N₂O, является поток отходящих газов, образующийся в процессе синтеза азотной кислоты.

Другой особенностью изобретения является процесс удаления оксидов NO_x азота и закиси N₂O азота из газового потока, согласно приложенной формуле изобретения.

Каталитический слой, согласно изобретению, содержит верхнюю область, непосредственно соприкасающуюся с секцией впуска газа и содержащую только первый катализатор. Вторая область каталитического слоя, находящаяся под верхней частью, содержит два концентрически расположенных слоя первого катализатора и второго катализатора. Только эта вторая область имеет непосредственную связь с секцией выпуска газа.

Таким образом, газовый поток, поступающий в каталитический слой через секцию радиального или осевого впуска, последовательно встречает слой первого катализатора и слой второго катализатора, причем первый катализатор пересекается первым.

Другие особенности и предпочтительные варианты выполнения изобретения приводятся ниже.

1. Одним из аспектов изобретения является каталитический реактор, приспособленный для обработки газового потока последовательным его пропусканием через первый катализатор и второй катализатор и содержащий

каталитический слой в форме полого цилиндра, имеющий вертикальную ось и по меньшей мере секцию поперечного радиального впуска и секцию верхнего осевого впуска, для формирования аксиально-радиального потока через слой, и имеющий секцию выпуска, причем:

каталитический слой содержит первую, верхнюю, зону, прилегающую к секции верхнего осевого впуска, и расположенную под ней вторую зону;

верхняя зона каталитического слоя содержит только первый катализатор и не обращена к секции выпуска каталитического слоя, с тем, чтобы отходящий газ этой верхней зоны проходил в лежащую под ней вторую зону каталитического слоя;

вторая зона каталитического слоя содержит слой первого катализатора и слой второго катализатора, причем эти слои расположены коаксиально один вокруг другого.

2. Дополнительным вариантом выполнения является реактор согласно описанному выше пункту 1, содержащий газопроницаемую разделительную перегородку (8) между двумя коаксиальными слоями (9, 10) второй зоны 14 каталитического слоя.

3. Дополнительным вариантом выполнения является реактор согласно описанному выше пункту 2, в котором разделительная перегородка проходит также и в верхнюю зону каталитического слоя, при этом каталитический слой оказывается разделенным на две коаксиальных части, первая из которых содержит только первый катализатор, а вторая содержит слой второго катализатора, проходящий вверх до заданного уровня, и слой первого катализатора над этим уровнем.

4. Дополнительным вариантом выполнения является реактор согласно описанному выше пункту 3, в котором вторая коаксиальная часть содержит плавающую перегородку, отделяющую слой первого катализатора от слоя второго катализатора.

5. Дополнительным вариантом выполнения является реактор согласно любому из описанных выше пунктов 1-4, в котором каталитический слой относится к типу слоя аксиально-радиального входящего потока, а во второй зоне каталитического слоя, содержащей два коаксиальных слоя первого и второго катализатора, первый катализатор расположен снаружи второго катализатора.

6. Дополнительным вариантом выполнения является реактор согласно любому из описанных выше пунктов 1-5, в котором секция верхнего осевого впуска каталитического слоя является открытой верхней секцией или имеет газопроницаемую крышку.

7. Дополнительным вариантом выполнения является реактор согласно любому из описанных выше пунктов 1-6, в котором первый катализатор приспособлен для разложения N₂O на азот и кислород, а второй катализатор приспособлен для активизации реакции NO_x и N₂O с восстановителем.

Настоящее изобретение, в различных его вариантах, позволяет использовать преимущества каталитического слоя смешанного аксиально-радиального потока также и в процессах, где требуется пропускание газа последовательно через два катализатора. Слоистая конструкция первого катализатора и второго катализатора предотвращает прохождение подводимого газа мимо первого катализатора. В частности, в предложенной в изобретении конструкции, в верхней секции каталитического слоя вблизи осевого впуска газа содержится только первый катализатор, благодаря чему подводимый газ должен пройти через первый катализатор перед тем, как достичь слоя второго катализатора. Этим обеспечиваются преимущества, в частности: эффективное использование катализатора, однородность химической реакции, однородность расхода катализатора, выгодное отношение массы катализатора к объему (а значит, и стоимости) установки.

Преимущества изобретения будут более понятны при ознакомлении с приведенным далее подробным описанием.

Краткое описание чертежей

Ниже изобретение более подробно рассмотрено со ссылкой на прилагаемые чертежи, на которых:

на фиг. 1 представлен упрощенный чертеж двухслойного каталитического слоя в соответствии с настоящим изобретением;

на фиг. 2 представлен эскиз реактора, содержащего каталитический слой, показанный на фиг. 1.

Подробное описание осуществления изобретения

На фиг. 1 показан упрощенный чертеж каталитического слоя 1, имеющего форму полого цилиндра, вытянутого вдоль вертикальной оси 2.

Каталитический слой 1 размещается внутри химического реактора R (фиг. 2). Реактор имеет герметичную оболочку 20, ось которой, предпочтительно, совпадает с осью 2.

Каталитический слой ограничен внешней цилиндрической стенкой 3, внутренней цилиндрической стенкой 4, основанием 5 и верхней поверхностью (кольцом) 6.

Цилиндрические стенки 3 и 4 имеют сплошные части 3а, 4а и части 3b, 4b, проницаемые для газов, например перфорированные. Поверхность, или кольцо, 6 по меньшей мере частично газопроницаема. В некоторых вариантах выполнения поверхность 6 представляет собой открытую верхнюю поверхность каталитического слоя.

Газовый поток, подаваемый на каталитический слой 1, содержит часть Fr, входящий в слой по радиусу через перфорированную часть стенки 3b, и часть Fa, входящую в слой по оси через кольцевую поверхность 6.

Смешанный аксиально-кольцевой поток F, показанный стрелками, формируется внутри каталитического слоя 1 за счет этих потоков Fr, Fa. Газ, выходящий из слоя 1, проходит через перфорированную часть стенки 4b и собирается внутри трубы 7.

Газопроницаемые части 3b и 4b образуют, соответственно, секцию радиального впуска и секцию радиального выпуска каталитического слоя 1. В данном примере радиальный поток направлен к оси 2 и, следовательно, называется входящим радиальным потоком. Кольцевая поверхность 6, напротив, формирует секцию осевого впуска каталитического слоя 1.

Каталитический слой 1 содержит газопроницаемую разделительную перегородку 8, в основном параллельную цилиндрическим стенкам 3 и 4. Разделительная перегородка 8 образует две цилиндрических кольцевых части каталитического слоя, а именно, первую внешнюю часть 9 и вторую внутреннюю часть 10. Эти части 9 и 10 имеют форму полых цилиндров и коаксиальны друг с другом.

Внешняя часть 9 целиком заполнена первым катализатором А.

Внутренняя часть 10 заполнена вторым катализатором В до заданного уровня 11. Выше уровня 11 внутренняя часть 10 заполнена первым катализатором А, т.е., тем же катализатором, что и внешняя часть 9. Уровень 11 образует границу раздела между слоями катализатора А и В во внутренней части 10.

Таким образом, внутренняя часть 10 содержит два слоя катализатора, расположенных один поверх другого, т.е., слой катализатора В находится в нижней/центральной зоне, а слой катализатора А находится в верхней зоне 12 над уровнем 11 и над катализатором В.

Благодаря такому расположению, в целом каталитический слой 1 имеет верхнюю зону 13, находящуюся между секцией 6 впуска и уровнем 11, содержащую только катализатор А, и лежащую под ней зону 14, содержащую два коаксиальных слоя катализаторов А и В.

Уровень 11 в некоторых вариантах выполнения формируется плавающей разделительной перегородкой, предпочтительно, металлической сеткой. В других вариантах выполнения, физическая разделительная перегородка не требуется, т.е., катализатор А в зоне 12 засыпается непосредственно поверх ранее загруженного слоя катализатора В; поэтому под границей 11 понимается граница раздела и разделительная плоскость между двумя катализаторами. Это возможно, когда два катализатора фактически не смешиваются в процессе работы и достаточно уплотнены.

Верхняя зона 13 имеет глубину а, измеренную вдоль направления оси 2 от секции 6 осевого впуска. В показанном примере, эта глубина а также является высотой зоны 12, заполненной катализатором А, помещенным над слоем катализатора В.

Газонепроницаемая часть 4а стенки проходит на расстояние b. Нижний конец части 4а стенки, предпочтительно, находится ниже уровня 11. Когда нижний коней части 4а стенки находится ниже уровня 11, верхняя зона 13 не упирается непосредственно в перфорированную часть 4b стенки и, следовательно, выходящий/вытекающий поток верхней зоны 13, вне зависимости от расстояния от оси 2, всегда проходит через катализатор В перед тем, как он может достичь секции 4b выпуска и выйти из каталитического слоя 1.

Как можно заметить по фиг. 1, весь газ, входящий в каталитический слой 1, проходит последовательно через катализатор А, затем через катализатор В, перед тем, как достичь секции 4b выпуска. Это справедливо, в частности, также и для потока F*, входящего вблизи оси 2, который проходит через катализатор А в зоне 12, и пересекает катализатор В перед тем, как выйти через перфорированную стенку 4b. В верхней зоне 13 каталитического слоя, поток имеет преимущественно осевое направление, в то время как в нижних частях каталитического слоя и вблизи секции выпуска существенным становится радиальный компонент.

Следует иметь в виду, что в отсутствие слоя катализатора А в зоне 12, приосевой поток F* встречал бы в основном только катализатор В с соответственным снижением эффективности реактора. В изобретении этот недостаток устранен: в верхней зоне 13 осевого потока, входящий вдоль оси газ проходит через первый катализатор, также как и радиально поступающий газ со стороны проницаемой стенки 3b. Затем, весь частично очищенный газ проходит через второй катализатор по пути к секции 4b выпуска.

Соответственно, в изобретении решается задача применения конструкции со смешанным аксиально-радиальным потоком, со всеми его преимуществами, в процессах, где требуется последовательное пропускание через два катализатора А и В. В изобретении обеспечивается прохождение всего поступающего газа через два катализатора, согласно требованию, и предотвращается прохождение мимо первого катализатора А.

Реактор R, содержащий ранее описанный каталитический слой 1, также показан на фиг. 2. Стрелки на чертеже показывают аксиально-радиальный поток в реакторе R.

Реферат

Группа изобретений относится к каталитическому химическому реактору аксиально-радиального потока, в котором используется два разных катализатора, и способу удаления оксидов NOxазота и закиси N2O азота из газового потока. Реактор содержит каталитический слой в форме полого цилиндра, имеющего вертикальную ось, основание, секцию радиального впуска газа, секцию осевого впуска газа, расположенную на верхнем конце каталитического слоя, и секцию радиального выпуска газа. Каталитический слой содержит первую цилиндрическую кольцевую часть, проходящую от основания каталитического слоя к секции осевого впуска и содержащую только первый катализатор, и вторую цилиндрическую кольцевую часть, проходящую от основания каталитического слоя к секции осевого впуска и содержащую слой второго катализатора и расположенный над ним слой первого катализатора, причем первая кольцевая часть и вторая кольцевая часть расположены коаксиально одна вокруг другой. Во второй кольцевой части слой второго катализатора проходит от основания каталитического слоя до заданного уровня раздела, а слой первого катализатора проходит поверх слоя второго катализатора от этого уровня раздела к секции осевого впуска. Причем цилиндрическая поверхность, расположенная целиком ниже уровня раздела, является секцией выпуска газа. Реактор содержит цилиндрическую стенку, имеющую верхнюю часть, не обладающую газопроницаемостью и проходящую от секции осевого впуска до уровня раздела, и газопроницаемую нижнюю часть, находящуюся ниже этого уровня раздела и образующую секцию радиального выпуска газа. Конструкция реактора обеспечивает эффективную обработку газового потока последовательным пропусканием его через первый и второй катализаторы с предотвращением прохождения газа в обход катализатора. 2 н. и 9 з.п. ф-лы, 2 ил.

Формула