Трансалкилирование ароматических соединений с использованием алюмосиликатного цеолита uzm-39 - RU2015128051A

1. Способ трансалкилирования сырьевого потока, содержащего одно или несколько C₇, C₉, C₁₀ и C₁₁+-ароматических соединений, для получения потока продуктов трансалкилирования с повышенной концентрацией С₈-ароматических соединений относительно их концентрации в сырьевом потоке, который включает контактирование сырьевого потока в условиях трансалкилирования с катализатором, выбранным из группы, состоящей из:

а) катализатора, содержащего когерентно выросший композит цеолитных типов TUN и IMF, имеющего трехмерный каркас, содержащий, по меньшей мере, тетраэдрические элементы AlO₂ и SiO₂, и эмпирический состав в своей синтезированной и безводной основе, выражаемый эмпирической формулой:

где "n" является мольным отношением Na к (Al+E) и принимает значение от 0,05 до 0,5; М представляет, по меньшей мере, один металл, выбранный из группы, состоящей из цинка, 1-й группы (IUPAC 1), 2-й группы (IUPAC 2), 3-й группы (IUPAC 3) и ряда лантанидов Периодической таблицы, а также любого их сочетания; "m" представляет собой мольное отношение M к (Al+E) и принимает значение от 0 до 0,5; "k" является средним зарядом металла или металлов М; Т представляет собой органический структурообразующий агент или агенты, полученные из реагентов R и Q, где R является A,Ω-дигалогензамещенным алканом, содержащим от 3 до 6 углеродных атомов, а Q является, по меньшей мере, одним из нейтральных моноаминов, содержащих 6 или меньше углеродных атомов; "t" представляет собой мольное отношение N из органического структурообразующего агента или агентов к (Al+Е) и принимает значение от 0,5 до 1,5; Е представляет собой элемент, выбранный из группы, состоящей из галлия, железа, бора и их сочетаний; "x" является мольной долей E и принимает значение от 0 до 1,0; "y" является мольным отношением Si к (Al+Е) и изменяется от значения больше 9 до 25, а "z" представляет собой мольное отношение O к (Al+Е) и принимает значение, определяемое уравнением:

z=(n+k⋅m+3+4⋅y)/2

и отличается тем, что он имеет области TUN и области IMF, которые когерентно ориентированы таким образом, что ось зоны [010]_TUN и ось зоны [001]_IMF являются параллельными друг другу и имеет место непрерывность плоскостей кристаллов типа (002)_TUN и (060)_IMF, при этом приписывание относится к моноклинной C_2/m и орторомбической C_mcm элементарным ячейкам в случае TUN и IMF, соответственно;

b) катализатора, содержащего когерентно выросший композит цеолитных типов TUN и IMF, имеющего трехмерный каркас, содержащий, по меньшей мере, тетраэдрические элементы AlO₂ и SiO₂, и имеющего эмпирический состав в водородной форме после прокалки, ионного обмена и прокалки, в своей безводной основе, выражаемый эмпирической формулой:

где M1 представляет собой, по меньшей мере, один обмениваемый катион, выбранный из группы, состоящей из щелочных, щелочноземельных металлов, редкоземельных металлов, цинка, иона аммония, иона водорода и их сочетаний; "a" является мольным отношением M1 к (Al+Е) и изменяется от 0,05 до 50; "N" является средневзвешенной валентностью M1 и принимает значение от +1 до +3; E представляет собой элемент, выбранный из группы, состоящей из галлия, железа, бора и их сочетаний; x является мольной долей Е и варьируется от 0 до 1,0; y' является мольным отношением Si к (Al+Е) и изменяется от значения больше 9 до практически чистого диоксида кремния, а z'' представляет собой мольное отношение O к (Al+Е) и принимает значение, определяемое уравнением:

z''=(a⋅N+3+4⋅y')/2

и отличается тем, что он имеет области TUN и области IMF, которые когерентно ориентированы таким образом, что ось зоны [010]_TUN и ось зоны [001]_IMF являются параллельными друг другу и имеет место непрерывность плоскостей кристаллов типа (002)_TUN и (060)_IMF, при этом отнесение приписывается к моноклинной C_2/m и орторомбической C_mcm элементарным ячейкам в случае TUN и IMF, соответственно;

и c) их сочетаний.

2. Способ по п. 1, в котором катализатор а) дополнительно отличается тем, что он характеризуется рентгеновской дифрактограммой, имеющей, по меньшей мере, d-расстояния и интенсивности, приведенные в таблице A1:

и катализатор b) дополнительно отличается тем, что он характеризуется рентгеновской дифрактограммой, имеющей, по меньшей мере, d-расстояния и интенсивности, приведенные в таблице B1:

3. Способ по п. 1, в котором когерентно выросший композит цеолитов типа TUN и IMF имеет объем микропор более 60% в виде доли от общего объема пор.

4. Способ по п. 1, в котором сырьевой поток дополнительно содержит компонент, выбранный из группы, состоящей из бензола, C₈-ароматических соединений; ароматических соединений, содержащих от 2 до 4 циклов, и их сочетаний.

5. Способ по п. 1, в котором сырьевой поток дополнительно содержит нижний поток со стадии фракционирования C₈-ароматических соединений, поступающих из потока продуктов трансалкилирования.

6. Способ по п. 1, в котором условия трансалкилирования включают в себя температуру от 200°C до 540°C, давление от 100 кПа до 6 МПа абс. и объемную скорость от 0,1 до 20 ч^-1.

7. Способ по п. 1, в котором Q представляет собой смесь 1-метилпирролидина и диметилэтиламина в соотношении 1:1

8. Способ по п. 1, в котором R выбран из группы, состоящей из 1,3-дихлорпропана, 1,4-дихлорбутана, 1,5-дихлорпентана, 1,6-дихлоргексана, 1,3-дибромпропана, 1,4-дибромбутана, 1,5-дибромпентана, 1,6-дибромгексана, 1,3-дииодпропана, 1,4-дииодбутана, 1,5-дииодпентана, 1,6-дииодгексана, а также их сочетаний и где Q выбран из группы, состоящей из 1-этилпирролидина, 1-метилпирролидина, 1-этилазетидина, 1-метилазетидина, триэтиламина, диэтилметиламина, диметилэтиламина, триметиламина, диметилбутиламина, диметилпропиламина, диметилизопропиламина, метилэтилпропиламина, метилэтилизопропиламина, дипропиламина, диизопропиламина, циклопентиламина, метилциклопентиламина, гексаметиленимина и их сочетаний.

9. Способ по п. 1, в котором катализатор дополнительно содержит цеолит UZM-14.

10. Способ по п. 1, в котором поток продуктов трансалкилирования разделяют на обогащенный бензолом поток, содержащий, по меньшей мере, 99,3 мас. % бензола и, по меньшей мере, один остаточный поток.

11. Способ по п. 1, в котором поток продуктов трансалкилирования разделяют на обогащенный бензолом поток, содержащий, по меньшей мере, 99,3 мас. % бензола и, по меньшей мере, один остаточный поток.