Синтетический пористый кристаллический материал мсм-68, его синтез и применение - RU2223912C2
Код документа: RU2223912C2
Чертежи
Показать все 44 чертежа(ей)
Описание
Текст описания в факсимильном виде (см. графическую часть)у
Реферат
Изобретение относится к области химии. Новый кристаллический материал характеризуется особой рентгенограммой и обладает уникальной кристаллической структурой, которая включает по меньшей мере одну систему каналов, в которой каждый канал определяется 12-членным кольцом из тетраэдрически координированных атомов, и по крайней мере две другие, независимые системы каналов, в которых каждый канал определяется 10-членным кольцом из тетраэдрически координированных атомов, где число уникальных каналов из 10-членных колец вдвое превышает число каналов из 12-членных колец. Предложен способ его получения и структуронаправляющий органический реагент для синтеза материала. Изобретение позволяет получить материал с каталитической активностью в превращениях органических соединений. 6 с. и 15 з.п.ф-лы, 4 ил., 12 табл.
Формула
1. Синтетический пористый кристаллический материал, который включает по меньшей мере одну систему каналов, в которой
каждый канал определяется 12-членным кольцом из тетраэдрически координированных атомов, и по крайней мере две другие, независимые системы каналов, где каждый канал определяется 10-членным кольцом из
тетраэдрически координированных атомов, где число уникальных каналов из 10-членных колец вдвое превышает число каналов из 12-членных колец.
2.
Кристаллический материал по п.1, который включает одну систему каналов из 12-членных колец и две системы каналов из 10-членных колец.
3. Кристаллический
материал по п.2, в котором каналы каждой системы каналов из 10-членных колец проходят в направлении, в общем перпендикулярном направлению каналов другой системы каналов из 10-членных колец и
направлению каналов из 12-членных колец.
4. Кристаллический материал по п.2, в котором каналы из 12-членных колец обычно являются прямолинейными, а
каналы из 10-членных колец являются извилистыми (синусоидальными).
5. Синтетический пористый кристаллический материал, включающий каркас из
тетраэдрических атомов, связанных в качестве мостиков кислородными атомами, причем этот каркас из тетраэдрических атомов определяется элементарной ячейкой, в которой положения атомов определяются
расстояниями, выраженными в нанометрах, указанными в таблице 1, где положения вдоль каждой оси координат могут варьироваться в диапазоне ±0,05 нм.
6. Синтетический пористый кристаллический материал, отличающийся рентгенограммой, включающей практически такие значения, которые суммированы в таблице 1, приведенной в описании, и обладающей составом,
который отражает следующее молярное соотношение:
Х2О3:(n)YO2,
в котором n обозначает число по меньшей мере 5;
Х обозначает атом трехвалентного элемента;
Y обозначает атом четырехвалентного элемента.
7.
Кристаллический материал по п.6, обладающий составом, который выражен (на безводной основе) числом молей оксидов на n молей YO2, соответствующим формуле
(0,1-2)М2О:(0,2-2)Q:Х2О3:(n)YO2,
в которой М обозначает атом щелочного или щелочно-земельного металла;
q обозначает
органический остаток.
8. Кристаллический материал по п.7, в котором Q представляет собой дикатион, выбранный из N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло
[2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона и N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона.
9. Кристаллический
материал по п.6, в котором Х представляет собой атом алюминия, а Y представляет собой атом кремния.
10. Способ синтеза кристаллического материала,
проявляющего рентгенографические характеристики, включающие максимальные значения расстояний d, представленные в таблице 1, который включает (I) приготовление смеси, способной к образованию такого
материала, причем эта смесь включает источники щелочного или щелочно-земельного металла (М), оксид трехвалентного элемента (Х), оксид четырехвалентного элемента (Y), воду и структуронаправляющий агент
(Q), представляющий собой дикатион, выбранный из N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона и N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,6-дипирролидиниевого
дикатиона, и обладающего составом, выраженным в значениях мольных соотношений, которые находятся в следующих интервалах:
YO2/X2O3 По меньшей
мере 5
H2O/YO2 От 10 до 1000
OH-/YO2 От 0,05 до 2
M/YO2 От 0,05 до
2
Q/YO2 От 0,01 до 1
(II) выдержку этой смеси в достаточных условиях, включающих температуру от 80 до 250°С, до образования
кристаллов такого материала и (III) выделение кристаллического материала со стадии (II).
11. Способ по п.10, в котором смесь характеризуется следующими
композиционными интервалами:
YO2/X2O3 От 8 до 50
H2O/YO2 От 15 до 100
OH-/YO2 От 0,1 до 0,5
M/YO2 От 0,1 до 0,5
Q/YO2 От 0,05 до 0,2
12. Способ по п.10, в котором эта смесь далее включает затравочные кристаллы в количестве, которого достаточно для улучшения синтеза кристаллического материала.
13. Способ по п.10, в котором Х представляет собой атом алюминия, а Y представляет собой атом кремния.
14. Способ превращения сырья,
включающего органические соединения, в продукт конверсии, который включает введение такого сырья в условиях превращения органического соединения в контакт с катализатором, включающим активную форму
синтетического пористого кристаллического материала по любому из пп.1, 4 и 5.
15. Способ по п.14, в котором органическое соединение представляет собой
ароматический углеводород, а способом является способ алкилирования.
16. Способ по п.15, в котором ароматический углеводород представляет собой бензол,
а способ включает алкилирование бензола олефином, выбранным из этилена и пропилена.
17. Способ по п.14, в котором органическое соединение представляет
собой алкилароматический углеводород, а способом является способ переалкилирования.
18. Способ по п.17, который включает переалкилирование бензолом
алкилароматического углеводорода, выбранного из полиэтилбензолов и полиизопропилбензолов.
19. Способ по п.14, в котором органическое соединение
представляет собой алкилароматический углеводород, а процесс выбирают из изомеризации, диспропорционирования и деалкилирования.
20. Органическое
азотсодержащее соединение, представляющее собой дикатион, выбранный из N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевого дикатиона и N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,
6-дипирролидиниевого дикатиона, которые могут быть представлены следующими формулами:
N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло[2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиний
N,N,N`,N`-тетраалкилбицикло [2.2.2]октан-2,3:5,6-дипирролидиний,
где R1 и R2 могут обозначать одинаковые или разные
заместители, выбранные из алкильных групп, содержащих от 1 до 6 углеродных атомов каждая, фенильных групп и бензильных групп, или R1 и R2 могут быть связанными в виде циклической
группы, содержащей от 3 до 6 углеродных атомов, а W, X, Y и Z могут обозначать одинаковые или разные заместители, выбранные из атома водорода, алкильных групп, содержащих от 1 до 6 углеродных атомов
каждая, фенильных групп и атомов галогенов.
21. Органическое азотсодержащее соединение по п.20, представляющее собой N,N,N`,N`-тетраэтил-экзо,
экзо-бицикло[2.2.2]окт-7-ен-2,3:5,6-дипирролидиниевый (бициклодикват-Et4) дикатион.
Комментарии