Усовершенствования в области переработки материалов - RU2230130C2

Чертежи

Описание

Настоящее изобретение касается усовершенствований в области переработки материалов, преимущественно (но не исключительно) переработки топливных материалов для ядерных реакторов, материалов, включенных в ядерный топливный цикл, и материалов, используемых в ядерной топливной промышленности.

Изготовление высокообогащенного ядерного топлива является длительным и сложным процессом. Так, начиная с добытой урановой руды, этот процесс в общих чертах включает получение необогащенного материала и его постепенное преобразование и обогащение до формы и качества, которые бы позволяли изготовлять топливные таблетки.

Соответствующие предшествующему уровню техники системы для преобразования руды в материал, пригодный для обогащения, физическими или химическими методами, почти всегда используют ряд "мокрых" процессов химической технологии. Например, исходный оксид урана концентрируют на стадии получения гексагидрата уранилнитрата; указанный материал преобразуют в UO₃ на стадии денитрации; затем выполняют восстановление UO₃ с его преобразованием в UO₂; на стадии гидрофторирования получают UF₄, и затем последующим фторированием - UF₆, который используют в качестве исходного материала в известных процессах обогащения.

Подобные комплексные химические и физические стадии, как правило, с использованием "мокрых" технологических процессов применяются при повторном использовании отработанного ядерного топлива и других урансодержащих исходных материалов.

Известны также способ (и соответствующее устройство) газофторидной переработки урансодержащего исходного сырья (в частности, отработавшего ядерного топлива), предполагающий инициирование высокотемпературного диффузионного и фторрадикального режима фторирования с помощью легковоспламеняющихся во фторе веществ, предварительно нанесенных на реакционную поверхность. Термический распад некоторых высших фторидов подавляют за счет сдвига равновесия в зоне с заданным температурным градиентом, дополнительно обогащенной фтором, и последующего пропускания потока газовзвеси фторидов через зону охлаждения с переводом всей системы в область устойчивого существования (см. патент РФ 2093469, 20.10.1997).

Настоящее изобретение имеет целью предложить альтернативный путь преобразования различных исходных материалов, содержащих уран и другие ядерные материалы, в различные конечные продукты, включая материалы топливного качества.

Согласно первому аспекту настоящего изобретения, мы предлагаем способ обработки урансодержащего исходного материала, включающий введение урансодержащего исходного материала в контакт с газообразным фтором для образования фторида урана, в котором после образования фторида урана осуществляют подачу упомянутого фторида урана в каскад сепарирования для преобразования упомянутого фторида урана в плазму, при этом по меньшей мере часть урана ионизируют и по меньшей мере часть фтора оставляют неионизированной, ионизированные компоненты удерживают в магнитном поле с образованием первого потока продукта, а неионизированные компоненты выводят из упомянутого магнитного поля с образованием второго потока продукта, после чего повторно используют упомянутый второй поток продукта на вышеупомянутой стадии контактирования газообразного фтора с урансодержащим исходным материалом.

Упомянутым урансодержащим исходным материалом может быть урановая руда. Эта руда может быть необогащенной и/или иметь относительно высокое содержание урана.

Упомянутым урансодержащим исходным материалом может быть уран и/или оксид урана, полученный регенерацией урана и/или урансодержащего материала, ранее использованного в ядерном топливном цикле.

Упомянутым урансодержащим исходным материалом могут быть урансодержащие остатки, оставшиеся после выполнения одного или нескольких процессов, например потоки, получаемые в процессах обогащения, в том числе потоки отходов или побочных продуктов таких процессов.

Упомянутым урансодержащим исходным материалом может быть отработанное ядерное топливо из ядерного реактора. Отработанное топливо может содержать, помимо урана, продукты деления и/или изотопы плутония.

Одна или несколько из вышеуказанных разновидностей исходного материала могут быть поданы в процесс одновременно.

Полученный фторид урана может быть представлен в виде смеси фторидов, но предпочтительно преобладающим фторидом урана является гексафторид урана.

Перед упомянутым каскадом сепарирования может быть предусмотрена ступень извлечения материала. В этой ступени фторид урана, особенно гексафторид урана может быть извлечен из процесса. Этот фторид урана может быть использован как исходный материал в каком-либо процессе обогащения и/или может быть оставлен на хранение, и/или транспортирован в отдаленное место, и/или продан. В этой ступени из процесса могут быть выведены примеси, особенно в случае, когда урансодержащим исходным материалом является урановая руда. Эти примеси могут быть извлечены в виде фторированных примесей.

Упомянутый каскад сепарирования может быть выполнен в соответствии со сведениями, приведенными ниже.

Упомянутый первый поток продукта может содержать металлический уран. Металлический уран может быть использован в производстве магноксового топлива. Металлический уран может быть использован в качестве исходного материала для последующего процесса, например процесса обогащения. Такой процесс обогащения может быть процессом, основанным на разделении изотопов выпариванием с помощью лазеров (AVLIS), и/или другим процессом, использующим металлический исходный материал, и он может быть выполнен в соответствии со сведениями, приведенными ниже. Упомянутый первый поток продукта, особенно в случае использования в качестве исходного материала отработанного топлива может содержать уран и/или плутоний, и/или продукты деления в элементарной форме. Эта элементарная форма может быть использована в качестве пригодной для хранения формы упомянутого отработанного топливного материала.

Упомянутый второй поток продукта предпочтительно представляет собой в основном фтор. Фтор может находиться в атомарной форме, но предпочтительно ему позволяют рекомбинировать в молекулярную форму F₂ .

Упомянутый второй поток продукта может быть подвергнут обработке перед его подачей на вышеупомянутую стадию контактирования газообразного фтора с урансодержащим материалом. Процесс может включать очистку фтора с удалением других веществ. Концентрация и/или количество фтора в упомянутом втором потоке продукта могут быть увеличены с помощью внешнего источника перед подачей на вышеупомянутую стадию контактирования газообразного фтора с урансодержащим материалом. Упомянутый внешний источник может быть выполнен в соответствии с третьим аспектом настоящего изобретения.

Согласно второму аспекту настоящего изобретения, мы предлагаем устройство для обработки урансодержащего исходного материала, содержащее первую установку для контактирования урансодержащего исходного материала с газообразным фтором для реагирования фтора с упомянутым урансодержащим материалом с образованием фторида урана и вторую установку, образующую каскад сепарирования для подачи в него упомянутого фторида урана, содержащий плазменный генератор для преобразования упомянутого фторида урана в форму, в которой по меньшей мере часть урана является ионизированной и по меньшей мере часть фтора является неионизированной, причем каскад сепарирования также содержит средство для генерирования магнитного поля для удерживания ионизированных компонентов и формирования первого потока продукта и средство для удаления из упомянутого магнитного поля неионизированных частиц с образованием второго потока продукта для повторного использования в упомянутой первой установке для контактирования упомянутых урансодержащего исходного материала и газообразного фтора.

Согласно третьему аспекту настоящего изобретения, мы предлагаем способ фторирования урансодержащего исходного материала, включающий введение урансодержащего исходного материала в контакт с газообразным фтором для реагирования фтора с урансодержащим исходным материалом с образованием фторида урана, причем упомянутый газообразный фтор получают путем подачи фторсодержащего материала в каскад сепарирования для фторсодержащего материала для преобразования упомянутого фторсодержащего материала в плазму, при этом по меньшей мере часть отличного от фтора компонента упомянутого фторсодержащего материала ионизируют и по меньшей мере часть фторного компонента фторсодержащего материала оставляют неионизированной, ионизированные компоненты удерживают в магнитном поле с образованием первого потока продукта каскада сепарирования для фторсодержащего материала, а неионизированные компоненты выводят из упомянутого магнитного поля с образованием второго потока продукта каскада сепарирования для фторсодержащего материала, после чего упомянутый второй поток продукта каскада сепарирования для фторсодержащего материала подают на вышеупомянутую стадию контактирования газообразного фтора с урансодержащим исходным материалом.

Упомянутый урансодержащий исходный материал может быть таким же, как определено применительно к первому аспекту настоящего изобретения. Полученные фториды урана могут быть такими же, как определено применительно к первому аспекту настоящего изобретения.

Упомянутым фторсодержащим материалом может быть материал, полученный в процессе производства ядерного топлива. Предпочтительно упомянутым фторсодержащим материалом является фторид урана, и более предпочтительно гексафторид урана. Идеально этот фторид урана является обедненным по²³⁵U, и еще более предпочтительно он является UF₆, обедненным по²³⁵U. Этот UF₆ может поступать из другого процесса и/или из другой части этого же самого процесса и/или из места хранения UF₆.

Упомянутый первый поток продукта предпочтительно содержит уран, в частности обедненный уран. Упомянутый первый поток продукта может быть использован в качестве формы обедненного урана, пригодной для хранения.

Предпочтительно упомянутый второй поток продукта добавляют к фтору, который повторно используют после выхода из сепаратора, в соответствии со способом, соответствующим первому аспекту настоящего изобретения.

Согласно четвертому аспекту настоящего изобретения, мы предлагаем устройство для фторирования урансодержащего исходного материала, содержащее первую установку для контактирования урансодержащего исходного материала с газообразным фтором для образования фторида урана и вторую установку, образующую каскад сепарирования для фторсодержащего исходного материала для получения упомянутого газообразного фтора из фторсодержащего исходного материала, содержащий плазменный генератор, для преобразования упомянутого фторсодержащего материала в форму, в которой по меньшей мере часть отличного от фтора компонента упомянутого исходного материала является ионизированной и по меньшей мере часть фторного компонента исходного материала является неионизированной, причем упомянутый каскад сепарирования для фторсодержащего исходного материала также содержит средство для генерирования магнитного поля для удерживания ионизированных компонентов в магнитном поле, создаваемом упомянутым средством для генерирования магнитного поля, и формирования первого потока продукта каскада сепарирования для фторсодержащего исходного материала, и упомянутый каскад сепарирования для фторсодержащего исходного материала также содержит средство для удаления из упомянутого магнитного поля упомянутого неионизированного компонента с образованием второго потока продукта каскада сепарирования для фторсодержащего исходного материала и для подачи упомянутого второго потока продукта каскада сепарирования для фторсодержащего исходного материала в упомянутую первую установку для контактирования газообразного фтора и урансодержащего исходного материала.

Согласно пятому аспекту настоящего изобретения, мы предлагаем способ обогащения урансодержащего исходного материала, включающий приготовление из урансодержащего исходного материала фторида урана, введение фторида урана в каскад сепарирования для преобразования фторида урана в плазму, при этом по меньшей мере часть урана ионизируют и по меньшей мере часть отличного от урана компонента упомянутого исходного материала оставляют неионизированной, ионизированные компоненты удерживают в магнитном поле с образованием первого потока продукта, а неионизированные компоненты выводят из упомянутого магнитного поля с образованием второго потока продукта; подачу упомянутого первого потока продукта в каскад обогащения, в котором упомянутый первый поток продукта подвергают воздействию электромагнитного излучения одной или нескольких частот, которые выбирают для селективного ионизирования одного или нескольких компонентов упомянутого первого потока продукта, и отделение упомянутых селективно ионизированных компонентов от селективно неионизированных компонентов, с формированием соответственно третьего и четвертого потоков продукта.

Упомянутый урансодержащий исходный материал может соответствовать исходным материалам по первому аспекту настоящего изобретения, но предпочтительно чтобы упомянутый урансодержащий исходный материал представлял собой один или несколько фторидов урана и, в частности, гексафторид урана.

Упомянутый сепаратор может быть выполнен, как подробно описано ниже.

Предпочтительно упомянутый первый поток продукта содержит в основном уран упомянутого исходного материала. Предпочтительно упомянутый второй поток продукта содержит в основном отличную от урана (неурановую) часть упомянутого исходного материала, и особенно компоненты с низкими атомными массами.

Упомянутый первый поток продукта и, в частности, содержащийся в нем уран может быть подан в упомянутый каскад обогащения, все еще оставаясь в ионизированной форме. Однако предпочтительно первый поток продукта и, в частности, содержащийся в нем уран и еще более конкретно содержащийся в нем²³⁸U перед подачей в упомянутый каскад обогащения переводят в неионизированную форму. Упомянутый первый поток продукта и, в частности, содержащийся в нем уран предпочтительно подается в упомянутый каскад обогащения в газообразной и/или парообразной форме.

Предпочтительно упомянутые одна или несколько частот выбирают таким образом, чтобы ионизировать компоненты, содержащие²³⁵U, с предпочтением относительно компонентов, содержащих²³⁸U.

Упомянутые компоненты могут находиться в молекулярной форме, такой как UF₆, содержащей соответствующие изотопы урана, но предпочтительно они представляют собою атомарную форму этих изотопов.

Упомянутый третий поток продукта может быть отделен от упомянутого четвертого потока продукта путем электростатического притяжения упомянутого третьего потока продукта к некоторому месту собирания. Упомянутый четвертый поток продукта предпочтительно собирается в некотором отдельном месте.

Предпочтительно упомянутый третий поток продукта является обогащенным по одному или нескольким изотопам, в идеальном варианте -²³⁵U относительно упомянутого первого потока продукта. Предпочтительно четвертый поток продукта является обедненным по одному или нескольким изотопам, в идеальном варианте -²³⁵U относительно упомянутого первого потока продукта.

Упомянутый третий и/или упомянутый четвертый потоки продукта могут быть подвергнуты последующей обработке.

Согласно шестому аспекту настоящего изобретения, мы предлагаем устройство для обогащения урансодержащего исходного материала, содержащее первую установку, образующую каскад сепарирования для подачи в него урансодержащего исходного материала, содержащий плазменный генератор для преобразования урансодержащего исходного материала в форму, в которой по меньшей мере часть урана является ионизированной и по меньшей мере часть отличного от урана компонента упомянутого исходного материала является неионизированной, причем упомянутый каскад сепарирования содержит также средство для генерирования магнитного поля для удерживания ионизированных компонентов в упомянутом магнитном поле и формирования первого потока продукта и средство для удаления из упомянутого магнитного поля неионизированных компонентов с образованием второго потока продукта, а также тем, что оно содержит вторую установку, образующую каскад обогащения для подачи в него упомянутого первого потока продукта, причем упомянутый каскад обогащения содержит источник электромагнитного излучения, предпочтительно лазер, для воздействия на упомянутый первый поток продукта электромагнитным излучением одной или нескольких частот, выбранных для селективного ионизирования одного или нескольких компонентов упомянутого первого потока продукта, а также средство для отделения селективно ионизированных компонентов от селективно неионизированных компонентов, для формирования соответственно третьего и четвертого потоков продукта.

Описанные выше различные аспекты настоящего изобретения могут комбинироваться друг с другом. Например, процесс получения фтора по третьему аспекту изобретения может быть использован для обеспечения потребности во фторе на стадии фторирования способа по первому аспекту изобретения. Подобным образом процесс получения фтора по третьему аспекту изобретения может быть использован для обеспечения потребности во фторе на стадии фторирования способа по седьмому аспекту изобретения. Возможно также, чтобы сепаратор, применяемый в способах по первому и пятому аспектам настоящего изобретения, был одним и тем же устройством, с подачей упомянутого первого потока продукта из сепаратора в каскад обогащения. В этом комбинированном процессе возможно также использование третьего аспекта настоящего изобретения для обеспечения потребности во фторе на стадии фторирования. Кроме того, также возможно, независимо от того, является ли сепаратор, применяемый в способах по первому и пятому аспектам настоящего изобретения, одним и тем же устройством, чтобы каскад обогащения, применяемый в способе по пятому аспекту настоящего изобретения, был тем же самым каскадом обогащения, который применяется в способе по седьмому аспекту настоящего изобретения. Совокупность первого, третьего, пятого и седьмого аспектов настоящего изобретения может образовывать единый процесс.

Упомянутый исходный материал может быть введен в упомянутое магнитное поле в газообразной, жидкой, твердой форме или в виде их смеси. Введение в магнитное поле газообразного исходного материала является предпочтительным.

Упомянутый исходный материал может быть введен в упомянутое средство генерирования плазмы в газообразной, жидкой, твердой форме или в виде их смеси.

Упомянутый исходный материал может быть введен в упомянутое ионизирующее средство в газообразной, жидкой, твердой форме или в виде их смеси. Введение в ионизирующее средство газообразного исходного материала является предпочтительным, особенно в случаях, когда дополнительный генератор плазмы не используется.

Газообразная форма упомянутого исходного материала может быть получена путем кипячения и/или испарения и/или сублимации исходного материала, изначально твердого или жидкого. Преобразование в газообразное состояние может быть осуществлено с помощью печи, СВЧ-нагревателя или нагревательных устройств других видов. Предпочтительно упомянутый газ вводится перед ионизацией.

Некоторый заданный компонент предпочтительно ионизируют полностью или практически полностью. Некоторый заданный компонент предпочтительно оставляют полностью или практически полностью неионизированным.

Предпочтительно некоторые или все металлические элементы, присутствующие в упомянутом исходном материале, ионизируются. Ионизация металлических элементов с атомной массой, превышающей 90, является особенно предпочтительной. Предпочтительно некоторые или все неметаллические элементы, присутствующие в упомянутом исходном материале, не ионизируются. Предпочтительно все элементы с атомной массой менее 90, наиболее предпочтительно - менее 70, и в идеальном варианте - менее 60, остаются в неионизированной форме. Особенно предпочтительно, чтобы были ионизированы такие элементы, как уран и/или плутоний, и/или торий и/или гадолиний. Предпочтительно, чтобы не были ионизированы такие элементы, как водород и/или фтор и/или кислород и/или азот. Предпочтительно бор не ионизируется. Предпочтительно продукты деления не ионизируется.

Ионизацию компонентов можно осуществлять воздействием температуры плазмы. Дополнительно или в качестве альтернативы ионизацию упомянутых компонентов можно обеспечить за счет взаимодействия упомянутых компонентов с электронами высокой энергии, полученными с помощью электронного циклотронного резонанса.

Степень ионизации и/или выбор ионизированных компонентов можно регулировать путем изменения уровня энергии, подаваемой на установку электронного циклотронного резонанса (ЭЦР), и/или времени пребывания в ней.

Предпочтительно ионизацией управляют путем изменения уровня энергии, подаваемой на установку ЭЦР. Уровень подаваемой энергии можно регулировать с помощью контролирования температуры плазмы. Предпочтительно эта энергия не является селективной относительно компонентов исходного материала. Благодаря этому все компоненты исходного материала предпочтительно выводятся на один и тот же энергетический уровень. Предпочтительно ионизированные и неионизированные компоненты исходного материала находятся друг с другом в равновесном состоянии при доминирующих условиях.

Упомянутый исходный материал может быть превращен в газ и подан в установку ЭЦР для ионизации. Для превращения твердого или жидкого исходного материала в газообразную/парообразную форму может быть использовано печное нагревательное устройство или испаритель.

Соответственно в одном из вариантов реализации изобретения плазма можно преобразовать исходные материалы в отдельные атомы, после чего ЭЦР может обеспечивать по меньшей мере частичную ионизацию, предпочтительно селективного характера.

Предпочтительно исходный материал вводят в молекулярной форме, а селективное разделение применяют к материалу в виде отдельных атомов и/или элементарных форм, которые отделяют от ионизированных отдельных атомов и/или элементарных форм. Благодаря этому обеспечивается применимость предложенной методики к более широкому кругу материалов по сравнению со случаем введения исходного материала в элементарной форме и осуществления разделения в элементарной форме или введения исходного материала в молекулярной форме и осуществления разделения в молекулярной форме.

Для того чтобы обеспечить необходимую селективную ионизацию упомянутых компонентов, можно регулировать температуру упомянутой плазмы. Таким образом, плазма может ионизировать некоторые компоненты исходного материала, но при этом оставлять неионизированными другие компоненты, такие как продукты деления и/или неметаллические элементы.

Предпочтительно температура плазмы составляет от 3000 до 4500К. Предпочтительно указанную плазму генерируют с использованием сверхвысокочастотных или высокочастотных средств. Предпочтительно плазма в генераторе обрабатывается при давлении между 1000 и 10000 Па. Давлению 2000 Па ± 10% отдается предпочтение.

Дополнительно или как альтернатива для обеспечения селективной ионизации компонентов в соответствии с потребностями может регулироваться время пребывания исходного материала в плазме перед разделением.

Предпочтительно исходный материал вводят в удерживающее магнитное поле в неионизированной форме. Предпочтительно в магнитном поле осуществляется процесс частичной ионизации незаряженного газа. Газ может быть в молекулярной и/или атомарной форме.

Магнитное поле может быть конфигурировано таким образом, чтобы определять цилиндрический активный объем, в котором плазма/ионы подвергаются обработке. Предпочтительно плазма/ионы проходят вдоль оси этой удерживающей зоны от средств генерирования плазмы и/или ионизации к следующему блоку - каскаду сепарирования.

Предпочтительно разделение ионизированных и неионизированных компонентов осуществляется путем выведения неионизированного компонента из плазмы, наиболее предпочтительно - в виде газа. Неионизированные компоненты могут быть отделены от ионизированного компонента с помощью откачивания. Ионизированный компонент удерживается магнитным полем и, следовательно, удерживается от перемещения.

Отделение ионизированных компонентов от неионизированных может быть выполнено в нескольких ступенях. Предпочтительно эти ступени отделены друг от друга. Ступени могут быть отделены друг от друга разделительной перегородкой, снабженной отверстием. Предпочтительно отверстие находится полностью в пределах удерживающей зоны магнитного поля. Предпочтительно одна или несколько ступеней работают при уровне давления, отличном от уровня давления одного или нескольких других ступеней. Уровень давления можно поддерживать с помощью используемого уровня откачки. Предпочтительно давление в одной или нескольких ступенях, ближайших ко входу установки, является более высоким, чем в одной или нескольких ступенях, расположенных на большем расстоянии от входа. Предпочтительно давление снижается в каждой зоне относительно предыдущей ступени, более близкой ко входу. Предпочтительно давление в каждой ступени составляет от 30 до 60% от давления в предыдущей ступени, по мере отдаления от входа.

Предпочтительно предусмотрены три ступени. Каждая ступень может иметь в длину от 0,5 до 2,0 м.

Предпочтительно первая ступень работает при уровне давления от 10 до 50 Па. Уровню 40 Па ± 10% отдается предпочтение.

Предпочтительно вторая ступень работает при уровне давления от 5 до 20 Па. Уровню 16 Па ± 10% отдается предпочтение.

Предпочтительно третья ступень работает при уровне давления от 2 до 10 Па. Уровню 7 Па ± 10% отдается предпочтение.

Отделенные незаряженные компоненты могут быть направлены для последующего повторного использования и/или подвергнуты дополнительной обработке. Она может включать в себя дополнительную селективную ионизацию и/или селективную обработку для разделения разных компонентов.

Отделенные заряженные компоненты предпочтительно продолжают удерживаться в магнитном поле. Отделенные заряженные компоненты могут быть подвергнуты дополнительной обработке, в том числе селективной деионизации; деионизации с последующей дополнительной селективной ионизацией; или другой селективной обработке для разделения разных компонентов.

Каскад обогащения, используемый в упомянутых выше аспектах, может иметь одну или несколько из следующих особенностей.

В каскаде обогащения может быть создано разрежение до 10^-6 Торр(1,33322·10^-4 Па) или ниже.

Электромагнитное излучение может обеспечиваться с помощью одного или нескольких лазерных лучей и/или одного или нескольких лазеров. Предпочтительно используемой селективной ионизацией является фотоионизация. Ионизация и/или возбуждение могут осуществляться в одной или нескольких ступенях, предпочтительно с использованием различных частот, выбранных для различных ступеней.

Разделение ионизированных и неионизированных компонентов может производиться путем электростатического притяжения ионизированных частиц к некоторому месту собирания, такому как одна или несколько улавливающих пластин. Более предпочтительно ионизированные и неионизированные компоненты разделяются путем отклонения ионизированных компонентов с помощью магнитного поля.

Ниже будут описаны исключительно в качестве примеров различные варианты осуществления настоящего изобретения со ссылками на приложенные чертежи, на которых:

фиг.1 иллюстрирует первый вариант осуществления настоящего изобретения для получения очищенных материалов, содержащих уран;

фиг.2 иллюстрирует модификацию процесса, показанного на фиг.1, предполагающую введение фтора в технологическую схему;

фиг.3 иллюстрирует модифицированную технологическую схему для обработки материалов, содержащих отработанное ядерное топливо;

фиг.4 иллюстрирует еще один вариант осуществления изобретения;

фиг.5 иллюстрирует вариант выполнения каскада сепарирования, пригодного для применения в технологических процессах, предложенных настоящим изобретением;

фиг.6 иллюстрирует альтернативный вариант выполнения сепаратора, пригодного для применения в технологических процессах, предложенных настоящим изобретением; и

фиг.7 иллюстрирует устройство для обогащения, пригодное для применения в технологических процессах, предложенных настоящим изобретением.

На фиг.1 показана ступень 2 прямого фторирования, в которой интересующие нас металлические компоненты подвергаются фторированию, за которым следует каскад 4 сепарирования, для отделения фтора от металла и получения различных возможных видов выходного продукта и фтора, который возвращается через каскад 6 назад в ступень прямого фторирования. Эта система может быть использована для множества различных возможных видов исходного материала и множества различных форм желаемого продукта.

Исходный материал, представленный концентратом урановой руды

Процесс предоставляет возможность подачи концентрата урановой руды со ступени 8 в ступень 2 прямого фторирования, где оксид урана превращается во фторид урана, в основном UF₆, путем введения фтора. UF₆ затем передается в ступень 10 очистки, в которой различные примеси, содержавшиеся в рудном концентрате, могут быть удалены в различных формах, в основном фторированных. Они образуют поток 12 отходов. В этом месте также возможно отводить из процесса UF₆, для продажи или использования в других процессах (поток 14 продукта).

Тем не менее, как этап рассматриваемого процесса значительная часть UF₆ подается со ступени 10 очистки в каскад 4 сепарирования. В каскаде сепарирования, который более подробно будет описан ниже, уран и другие металлические вещества отделяются от фтора и других материалов с более низкой атомной массой. Фтор возвращается в каскад 6 (поток 16) для последующего возврата в ступень 2 прямого фторирования. Содержание фтора в системе может быть повышено с помощью источника 18 фтора, из которого фтор подается также в каскад 6.

Основным преимуществом данной методики является то, что дорогостоящий фтор используется для отделения урана от других примесей в руде, но при этом этот фтор извлекается и возвращается назад в ступень 2 фторирования для последующего повторного использования. Таким образом, фтор используют практически в режиме замкнутого цикла.

Поток металлического материала из каскада 4 может образовывать поток 20 продукта для последующей обработки, что более подробно будет описано ниже, или в качестве альтернативы может образовывать поток 22 металлического урана, например, для использования в качестве магноксового топлива.

Исходный материал, представленный регенерированным ураном

Описанная выше со ссылками на фиг.1 система в равной степени может быть использована с исходным материалом из ступени 24, состоящим из регенерированного урана, в основном в виде UO₃. Этот регенерированный уран может быть получен из различных источников, включая уран, извлекаемый из отработавших топливных стержней.

Как и ранее, упомянутый оксид урана подается в ступень прямого фторирования для превращения в UF₆. Как и ранее, возможен отвод потока 14 продукта, состоящего из UF₆, причем уран является регенерированным.

Ступень 10 удаления примесей может как являться, так и не являться необходимым при работе с регенерированным урановым топливом.

Как и ранее, в каскаде 4 сепарирования уран отделяется от фтора, который направляется на повторное использование. После этого уран либо передается на последующую обработку, например, для его обогащения, либо как альтернатива используется для производства магноксового топлива.

Исходные материалы, представленные урановыми остатками (отходами)

Во многих известных процессах, связанных с производством уранового топлива, образуются потоки остаточных материалов, которые требуют переработки. Эти потоки в основном состоят из урана в виде оксидов и как следствие такие потоки 26 могут подаваться в каскад 2 фторирования описанного выше процесса. Как и ранее, уран можно извлекать для последующей дополнительной требуемой обработки.

Технологическая схема подпитки фтором

Фтор необходимо добавлять в схему, чтобы восполнить потери фтора (фтор теряется вместе с примесями), причем это особенно важно при обработке концентратов урановых руд, когда в ступени 10 из схемы извлекаются фторированные примеси. Фтор может поступать из различных источников, но предпочтительная технологическая схема показана на фиг.2.

На фиг.2 показана ступень 6 подачи фтора, в которую фтор подается из каскада сепарирования в виде потока 16 и из которой он возвращается назад в ступень 2 фторирования. Дополнительный фтор подается в эту ступень 6 в виде потока 28.

Источником UF₆ для рассматриваемой части процесса является ступень 30 подачи и особенно предпочтительно, чтобы эта ступень давала обедненный поток UF₆, полученного в результате использования известных методик обогащения и/или из ранее созданных запасов обедненного UF₆. Обедненный UF₆ обычно состоит в основном из²³⁸UF₆, и большая часть²³⁵UF₆ выведена из него при осуществлении процессов обогащения.

UF₆ из ступени 30 подается в каскад 32 сепарирования, который предпочтительно является каскадом того же типа, что и каскад 4 сепарирования, показанный на фиг.1 и более подробно описанный ниже.

Каскад 32 сепарирования формирует требуемый поток 28 фтора, который подается в линию подачи фтора, и отдельный поток 34 продукта. Предпочтительно поток 34 продукта является металлическим ураном, что представляет собой более подходящую форму для длительного хранения по сравнению с UF₆. Это является особенно верным для случаев, когда упомянутый металл является обедненным ураном, в основном в форме²³⁸U.

Исходный материал, представленный отработанным топливом

Модификация описанной методики для случая исходных материалов, представленных отработанным топливом, представлена на фиг.3.

Отработанное топливо, обычно содержащее оксид урана, продукты деления и оксиды плутония, вводится в ступень 36 и образует исходный материал, подаваемый в каскад 2 прямого фторирования. Полученный UF₆ и другие фторированные металлы затем подаются в каскад 4 сепарирования.

Учитывая характер исходных материалов и требуемые формы продукта, примеси обычно не выводятся из технологической схемы этого процесса.

Как и ранее, фтор возвращается из каскада 4 в ступень 2 прямого фторирования через ступень 6. Продукты переработки передаются из каскада 4 дальше, для последующей обработки. Эти продукты могут образовывать собой исходный материал 20, подаваемый в последующую обрабатывающую ступень, или как альтернатива могут сами по себе образовывать какую-либо форму продукта (поток 38).

В особенно предпочтительном случае поток 38 продукта представляет собой смесь урана, плутония и продуктов деления, причем все они находятся в металлической форме. Эта форма продукта предназначена для долговременного хранения и представляет собой значительно лучшую форму для хранения по сравнению с материалом, который используется внутри топливного стержня или тепловыделяющей сборки (ТВС). Улучшается не только сама форма материала, но также уменьшается объем этого материала примерно в 2,5 раза по сравнению с объемом в реальной ТВС, и дополнительно высвобождается объем самой ТВС, которая уже не должна сохраняться. В результате может быть достигнут суммарный коэффициент уменьшения объема материалов, подлежащих хранению, составляющий 20 или около того. Другим преимуществом этой предназначенной для хранения формы продукта является то, что металлический уран является хорошим экраном для защиты от гамма-излучения и вследствие этого данный материал обладает свойством самоэкранирования по отношению к гамма-излучению, испускаемого продуктами деления, содержащимися в нем.

Обработка обогащенного материала

Как показано на фиг.4, несколько процессов обогащения (каскад 40), включая AVLIS, обеспечивают получение обогащенного урана в металлической или оксидной форме. Этот поток 42 часто содержит железо или другие примеси, которые желательно удалять перед последующей обработкой урана.

В технологическом процессе, показанном на фиг.4, поток 42, содержащий уран и железо, подается в ступень 44 прямого фторирования, фтор для которой подается из ступени 46 подачи.

В особенно предпочтительном варианте ступень 46 подачи является сепаратором, в целом такого типа, как показанный на фиг.1 каскад 4 сепарирования, и/или как показанный на фиг.2 каскад 32 сепарирования. Как и ранее, особенно предпочтительно, чтобы исходный материал 48, подаваемый в эту ступень, содержал отходы UF₆, и особенно обедненный UF₆. Опять же обеспечивается эффективный способ подачи фтора в ступень 44 фторирования, а также получение формы 50 продукта, более эффективной с точки зрения его хранения и обработки.

Гексафторид урана, фторид железа и другие фториды, получаемые в ступени прямого фторирования, могут быть разделены в каскаде 50 сепарирования, используя тот факт, что эти материалы обладают различной летучестью. Так, относительно летучий UF₆ может быть извлечен как поток 52 продукта для последующей дополнительной обработки, например для изготовления какого-либо конечного продукта, тогда как примесь - фторид железа - может быть извлечена как поток 54 продукта для последующего захоронения.

Каскад сепарирования

На фиг.5 показан каскад сепарирования, пригодный для применения в различных вариантах осуществления данного изобретения.

Поток 200 исходного материала пропускается через плазменный генератор 202, который быстро нагревает исходный материал до температуры около 4000 К. Плазменный генератор 202 может быть генератором микроволнового или радиочастотного типа, и такое устройство позволяет легко регулировать температуру плазмы.

Проводящие соленоиды в батареях 206 и 216 создают магнитное поле высокой напряженности, силовые линии которого схематически показаны штриховыми линиями 204. Плазменный генератор и магнитное поле сконфигурированы таким образом, что уже ионизированные компоненты исходного материала оказываются в пределах указанного магнитного поля. Проводящие соленоиды выполнены таким образом, чтобы создавать поле напряженностью более 0,1 Тл.

Вследствие очень высокой температуры потока 200 исходного материала на выходе из плазменного генератора 202 компоненты потока 200 исходного материала разлагаются на атомы. Это позволяет осуществлять обработку исходного материала в зависимости от специфики его атомарного состава вместо того, чтобы использовать подачу исходного материала в элементарной форме, или чтобы осуществлять обработку исходного материала лишь в соответствии с различиями между молекулами.

При температуре плазмы атомы урана и другие компоненты с высокими атомными массами приобретают заряд, например переходят в форму U⁺. В то же время компоненты с более низкими атомными массами, в данном случае в основном фтор, остаются незаряженными. Как ионизированные, так и незаряженные вещества находятся в газообразной форме.

Ионы урана, поскольку они являются заряженными, удерживаются магнитным полем и проходят далее через батарею соленоидов, образуя поток 224 продукта. В то же время отсутствие заряда у атомов фтора позволяет им свободно перемещаться, не испытывая влияния магнитного поля, и как следствие они могут отводиться как поток 214 продукта вакуумными насосами или другими соответствующими устройствами. После отделения от ионов урана фтору можно позволить перейти на более низкий энергетический уровень и таким образом рекомбинировать с образованием F₂.

Таким образом, в результате действия этого каскада сепарирования происходит отделение урана от элементов с низкой атомной массой, содержавшихся в потоке исходного материала, и уран может быть направлен для последующей обработки или использования.

Важным фактором является природа селективной ионизации, происходящей в рассматриваемом сепараторе. Такая ионизация происходит благодаря общему для всей системы энергетическому уровню. Соответственно частицы, которые ионизируются при таких доминирующих условиях, и частицы, которые не ионизируются, определяются при равновесном состоянии, достигнутом для данных частиц при данных условиях. Как следствие обеспечиваемая селективная ионизация оказывается стабильной и долговременной, что позволяет осуществлять разделение эффективно и не учитывая фактор временных ограничений.

Если подводимая к системе энергия селективно воспринимается частицами одного вида и не воспринимается частицами других видов, то достигаемая селективная ионизация менее эффективна. В этом случае столкновения между ионизированными и неионизированными частицами приводили бы к обмену энергией и, следовательно, к возможному изменению состояния и/или заряда этих частиц. Это накладывает жесткие ограничения на скорость процесса разделения, потому что при низкой скорости селективность будет утеряна. Кроме того, такие процессы ионизации должны осуществляться при низких плотностях материала, поскольку в противном случае столкновения будут настолько частыми, что селективность не сможет быть достигнута.

С другой стороны, равновесное состояние, характерное для данного изобретения, допускает столкновения между частицами без какого-либо негативного влияния на селективность процесса. Как результат может быть обеспечено прохождение через систему гораздо большего количества материала.

Альтернативный вариант сепаратора, который также может быть использован, показан на фиг.6. В данном случае устройство также будет описано применительно к отделению урана от исходного материала, представленного гексафторидом урана, но данное устройство в равной мере может быть применено для других целей.

Исходный гексафторид урана вводится в виде потока (300) парообразного материала. Исходный материал быстро превращается в плазму с помощью высокочастотного плазменного генератора (302). Плазменный генератор функционирует при давлении 2 кПа, что обеспечивает в существенной степени стабильные уровни ионизации целевых компонентов исходного материала благодаря высокой интенсивности столкновений.

Контактные детали плазменного генератора могут быть изготовлены из керамических фторидов, обладающих физическими свойствами, необходимыми для того, чтобы выдерживать условия функционирования. В системе могут быть использованы медные поверхности, которые охлаждаются за счет контакта с трубами с водой. Поток воды используется для понижения температуры медных стенок и вызывает конденсацию на них фторидов урана. Этим обеспечивается химическая и термическая изоляция меди. В итоге устанавливается равновесное состояние, при этом на стенке откладывается слой фторида урана определенной толщины. Благодаря этому обеспечивается достижение эффекта самофутерования.

Генерированная плазма покидает генератор (302) через сопло (304) и удерживается магнитным полем, которое схематически показано штриховыми линиями (306). Для поддержания упомянутого давления внутри плазменного генератора (304) и обеспечения требуемой скорости потока используется сопло радиусом около 30 мм.

Покинув плазменный генератор и войдя в зону 1 (308), плазма расширяется, что вызывает охлаждение. Однако работа ионов урана по преодолению влияния магнитного поля приводит к частичному повторному нагреву. При необходимости к плазме во время ее дальнейшего прохождения через устройство может быть подведена дополнительная энергия для поддержания температуры на уровне, при котором требуемые компоненты остаются ионизированными. Эта энергия может быть обеспечена с помощью высокочастотных средств. Таким образом поддерживается необходимая селективность, обеспечиваемая равновесным состоянием.

Поток материала на выходе из плазменного генератора веерообразно расширяется по мере увеличения расстояния от плазменного генератора.

Перегородки (310, 312), определяющие границы различных зон, имеют диаметры отверстий, при выборе которых принимают во внимание это расширение.

Удерживающее магнитное поле имеет напряженность около 0,1 Тл. Такие уровни напряженности могут обеспечиваться обычными электромагнитами, хотя могут использоваться и сверхпроводящие магниты. Магнитное поле такой напряженности ограничивает радиус потока ионов урана значением около 180 мм на расстоянии 3 м от сопла. Каждая зона/ступень имеет длину 1 м. Радиус расширяющегося потока приблизительно пропорционален корню четвертой степени из пройденного расстояния.

В пределах зоны 1 (308) имеются выходные отверстия (314) для подсоединения вакуумного насоса (не показан). Они позволяют выводить из устройства первые потоки отходов, которые состоят из незаряженных материалов, в основном фтора. Трубопроводы для потоков отходов могут быть выполнены из алюминия.

Давление в зоне 1 составляет около 13 Па и по мере прохождения через эту зону давление фтора в потоке материала существенно уменьшается - до указанного уровня. Оставшийся избыток фтора откачивают через выходные отверстия (314) с помощью обычных насосов, представленных на рынке.

Поток с пониженным содержанием фтора затем проходит в зону 2 (316) через отверстие (318) в перегородке (310).

Второй зоне (316) соответствует давление, более низкое, чем первой, около 5 Па, и по мере прохождения материала через эту зону содержание фтора в потоке продолжает уменьшаться, приближаясь к указанному уровню давления.

Затем поток проходит в зону 3 (320) через отверстие (322) в перегородке (312).

Этой зоне соответствует еще меньшее давление, около 2 Па, и избыток фтора откачивают через выходные отверстия (324).

Поток с существенно пониженным содержанием фтора затем проходит к выходу (326) для последующего использования.

Ионизированный газообразный уран может вводиться в контакт с сеткой определенной конструкции для сбрасывания заряда и уменьшения энергии урана до состояния, в котором он переходит в твердую или жидкую форму. Может быть использовано введение химических материалов, обеспечивающих эффект тушения и/или охлаждения. В этом случае предпочтение может быть отдано использованию для охлаждения урана инертных газов во избежание образования их химических соединений с ураном. В результате образуется металлический уран. Уран может быть охлажден до такой степени, чтобы перевести его в твердое состояние, либо может быть охлажден лишь частично, чтобы оставить его в жидкой форме.

Фтор, оставшийся в потоке (326) уранового продукта, может быть легко извлечен из уранового продукта в виде летучего фторида урана и направлен на повторное использование. Когда уран собирают в жидкой форме, разделение легко может быть выполнено in situ. Переведенный в летучее состояние UF будет в основном превращен в UF₆, который можно снова использовать.

Могут быть предусмотрены средства для сбора фтора, высвобождаемого из жидкости путем газоотделения.

При скорости подачи урана 12 кг/ч образуется 5,7 кг/ч фтора. Ожидается, что из этого количества фтора 3,6 кг/ч будут откачаны из зоны 1; 1,3 кг/ч будут откачаны из зоны 2; 0,5 кг/ч будут откачаны из зоны 3; и 0,3 кг/ч будут оставаться в потоке (326) уранового продукта. Выведение из этого продукта газоотделением фтора в виде UF₃ и/или UF₄ будет приводить к получению очень чистого уранового продукта, то есть с содержанием фтора на уровне миллионных долей.

Каскад обогащения урана

Обогащение урана, направленное на увеличение содержания²³⁵U, может быть осуществлено различными способами. Например, UF₆, получаемый в ступени 2 прямого фторирования (фиг.1), может быть выведен из процесса в ступени 10 и направлен в качестве исходного материала в осуществляемый здесь же процесс обогащения и/или направлен для обогащения в удаленное место, после транспортировки. Процесс обогащения может быть основан на центрифугировании газа и/или разделении с помощью газовой диффузии и/или термической диффузии.

Тем не менее предпочтительно, чтобы уран с выхода каскада 4 сепарирования подавался как поток 20 продукта непосредственно в последующий каскад обогащения.

Методика AVLIS (разделение изотопов выпариванием с помощью лазеров) представляет собой особенно предпочтительный вариант обогащения. Обогатительное устройство типа AVLIS, пригодное для применения в настоящем изобретении, показано на фиг.7. Обогатительное устройство 70 состоит из сосуда 72, в который через канал 74 вводится поток исходного материала. Сосуд 72 вакуумируется с помощью насоса 76 до низкого давления, обычно ниже 10^-6 ТОрр (1,33322·10^-4 Па).

Если обогатительное устройство 70 установлено после сепаратора 4, как показано на фиг.1 или 3, то исходный материал, как правило, представляет собой металлический уран в атомарной паровой форме.

В случае, если за обогатительным устройством 70 следует ступень 44 прямого фторирования, как показано на фиг.4, то исходный материал может быть атомарным паром из предыдущей ступени (например, сепаратора вышеуказанного типа) или же обогатительное устройство может быть снабжено средствами для преобразования указанного исходного материала в атомарную паровую форму. Это может быть обеспечено с помощью индукционного нагрева и/или резистивного нагрева, и/или применением электронно-лучевого нагревателя (не показаны).

Будучи введенным в сосуд 72, поток 78 исходного материала подвергается воздействию лазерного излучения 80, создаваемого лазером через окно 82 в сосуде 72. Частота или частоты этого излучения тщательно выбираются такими, чтобы обеспечивать фотоионизацию одного типа изотопов и не вызывать фотоионизацию другого типа изотопов. В случае с ураном частота обычно подбирается так, чтобы возбуждать²³⁵U, но не²³⁸U.

После превращения в ионизированную форму ионы электростатически притягиваются к улавливающим пластинам 84. Собранный обогащенный материал может периодически или непрерывно сниматься с улавливающих пластин 84. Неионизированные формы не притягиваются к заряженным пластинам 84 и, следовательно, продолжают двигаться к отдельному улавливателю 86.

Обогащенный материал, накопленный на пластинах 84, обычно содержит также и другие компоненты, такие как железо и оксиды железа; их удаляют, используя различия в летучести, как описано выше со ссылками на фиг.4. Аналогичная методика разделения может быть использована для удаления примесей из обедненного материала, накапливаемого улавливателем 86.

Реферат

Настоящая группа изобретений предлагает способы и устройства переработки урансодержащих топливных материалов, например урановых руд, регенерированного урана, урансодержащих отходов и урансодержащего ядерного топлива. Процессы включают фторирование урансодержащего материала и отделение урансодержащего материала от других материалов, основанное на их ионизации, с возвратом неионизированного фторсодержащего материала в цикл. В результате возможно получение металлического урана и/или плутония, и/или продуктов деления. Технический результат заключается в расширении диапазона обрабатываемых материалов и уменьшении сложности и количества стадий, которые включены в процесс. 6 с. и 28 з.п.ф-лы, 7 ил.

Формула