Сцинтиллятор, радиационный детектор и способ обнаружения излучения - RU2596765C2

Чертежи

Показать все 7 чертежа(ей)

Описание

ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ, К КОТОРОЙ ОТНОСИТСЯ ИЗОБРЕТЕНИЕ

Настоящее изобретение относится к сцинтиллятору для использования в радиационном детекторе. Более конкретно, настоящее изобретение относится к сцинтиллятору, содержащему кристалл типа кольквириита и используемому в высокотемпературных условиях, к радиационному детектору для высокотемпературных условий и к способу обнаружения излучения при высоких температурах.

УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ

Сцинтилляторы представляют собой вещества, которые при воздействии на них излучения, такого как альфа-излучение, бета-излучение, гамма-излучение, рентгеновское излучение или нейтроны, поглощает излучение и производит флуоресценцию. Сцинтиллятор комбинируется с фотодетектором, таким как фотоэлектронный умножитель, и такая комбинация используется в качестве радиационного детектора.

Радиационный детектор широко используют в различных областях применения, включая применения для разведки природных ресурсов, такие как геофизические исследования в скважинах нефтяных месторождений, применения в медицине, такие как томография, применения в промышленности, такие как неразрушающий контроль, применения в системах безопасности, такие как проверка личного имущества, и применения в науке, такой как физика высоких энергий.

Радиационный детектор, используемый для геофизических исследований в скважинах нефтяных месторождений, устанавливают внутри осуществляющего экскавацию бурильного оборудования и используют для обнаружения гамма-излучения или нейтронов во время экскавации и для прогнозирования свойств пластов (см. патентный документ 1). Поскольку температура колеблется в значительной степени в процессе использования при экскавации, сцинтилляторы, используемые для геофизических исследований в скважинах нефтяных месторождений, должны иметь удовлетворительные характеристики в широком интервале температур, составляющих от менее чем 0°C до более чем 200°C (см. непатентный документ 1).

Однако, как представлено на фиг. 1 непатентного документа 1, со сцинтилляторами, как правило, связана проблема уменьшения светового выхода в высокотемпературных условиях. Например, световой выход от сложного оксида германия и висмута (BGO) при температуре, составляющей приблизительно 110°C, уменьшается до приблизительно 16% по сравнению со световым выходом при комнатной температуре. Аналогичным образом, световой выход от вольфрамата кадмия (CdWO₄) уменьшается до приблизительно 20% при температуре, составляющей приблизительно 150°C. Даже легированный таллием йодид натрия (Tl:NaI) и фторид цезия (CsF), которые считаются имеющими относительно удовлетворительные фотоэмиссионные характеристики в высокотемпературных условиях, оказываются проблематичными, поскольку их световой выход уменьшается до приблизительно 70% и приблизительно 61% соответственно в условиях высокой температуры, составляющей приблизительно 140°C.

Документы предшествующего уровня техники

ПАТЕНТНЫЕ ДОКУМЕНТЫ

Патентный документ 1: патент США № 5539225

НЕПАТЕНТНЫЕ ДОКУМЕНТЫ

Непатентный документ 1: C. L. Melcher, «Сцинтилляторы для применения в геофизических исследованиях скважин», Nuclear Instruments and Methods in Physics Research (Ядерные приборы и методы физических исследований), серия B, 1989 г. т. 40/41, с. 1214-1218.

СУЩНОСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ

ПРОБЛЕМЫ, РЕШАЕМЫЕ ИЗОБРЕТЕНИЕМ

Настоящее изобретение выполнено в свете вышеупомянутых проблем. Задача настоящего изобретения заключается в том, чтобы предложить сцинтиллятор для высокотемпературных условий, который имеет удовлетворительный световой выход в высокотемпературных условиях, радиационный детектор для высокотемпературных условий и способ измерения излучения в высокотемпературных условиях с использованием детектора.

СРЕДСТВА РЕШЕНИЯ ПРОБЛЕМ

Авторы настоящего изобретения изготавливали различные сцинтилляторы и определяли их световой выход при высоких температурах. В результате они обнаружили, что сцинтиллятор, содержащий кристалл типа кольквириита, имеющий определенный химический состав, проявляет удовлетворительный световой выход при высоких температурах. Обнаружение данного факта привела их к выполнению настоящего изобретения.

Согласно настоящему изобретению, предложен сцинтиллятор для высокотемпературных условий, причем данный сцинтиллятор содержит кристалл типа кольквириита, который представляет следующая химическая формула:

LiM¹M²X_6,

где M¹ представляет собой, по меньшей мере, один металл, выбранный из группы щелочноземельных элементов, которую составляют Mg, Ca, Sr и Ba, M² представляет собой, по меньшей мере, один металл, выбранный из группы элементов, которую составляют Al, Ga и Sc, и X представляет собой, по меньшей мере, один галоген, выбранный из группы элементов, которую составляют F, Cl, Br и I.

В вышеупомянутом сцинтилляторе для высокотемпературных условий оказывается предпочтительным следующее:

1) кристалл типа кольквириита представляет химическая формула LiCaAlF₆;

2) кристалл типа кольквириита содержит, по меньшей мере, один элемент, выбранный из группы лантаноидов, которую составляют Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm и Yb;

3) элемент из группы лантаноидов представляет собой Ce или Eu; и

4) содержание изотопа⁶Li составляет 20% или более, и сцинтиллятор используют для обнаружения нейтронов.

Согласно настоящему изобретению, предложен также радиационный детектор для высокотемпературных условий, который содержит вышеупомянутый сцинтиллятор для высокотемпературных условий и фотодетектор.

Согласно настоящему изобретению, предложен также способ обнаружения излучения, который содержит введение излучения при высокой температуре в сцинтиллятор для высокотемпературных условий для создания флуоресценции и обнаружение флуоресценции с помощью детектора. В данном способе обнаружения излучения оказывается предпочтительным, что излучение представляет собой нейтроны.

ЭФФЕКТЫ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Сцинтиллятор согласно настоящему изобретению можно использовать в радиационном детекторе, чтобы обнаруживать рентгеновское излучение, гамма-излучение или нейтроны. По сравнению с традиционными сцинтилляторами, у сцинтиллятора согласно настоящему изобретению минимально уменьшается световой выход, или увеличивается световой выход, даже при температуре, составляющей 100°C или выше, или даже при такой высокой температуре, как 200°C. Таким образом, сцинтиллятор согласно настоящему изобретению можно использовать в качестве сцинтиллятора, который является особенно предпочтительным для радиационного детектора, используемого в высокотемпературных условиях, таких как геофизические исследования в скважинах нефтяных месторождений.

КРАТКОЕ ОПИСАНИЕ ЧЕРТЕЖЕЙ

Фиг. 1 представляет схематичное изображение устройства для изготовления кристалла, который используют в сцинтилляторе согласно настоящему изобретению, способом Чохральского.

Фиг. 2 представляет изображение, иллюстрирующее спектр излучения, полученный, когда сцинтиллятор согласно примеру 1 облучали жестким рентгеновским излучением.

Фиг. 3 представляет изображение, иллюстрирующее световой выход от сцинтиллятора согласно примеру 1 в различных температурных условиях.

Фиг. 4 представляет изображение, иллюстрирующее экспериментальную систему, используемую для получения спектра амплитуды импульсов при облучении сцинтиллятора нейтронами в различных температурных условиях.

Фиг. 5 представляет изображение, иллюстрирующее спектр амплитуды импульсов, полученный, когда сцинтиллятор согласно примеру 1 облучали нейтронами в различных температурных условиях.

Фиг. 6 представляет изображение, иллюстрирующее спектр излучения, полученный, когда сцинтиллятор согласно примеру 2 облучали жестким рентгеновским излучением.

Фиг. 7 представляет изображение, иллюстрирующее световой выход от сцинтиллятора согласно примеру 2 в различных температурных условиях.

Фиг. 8 представляет изображение, иллюстрирующее спектр амплитуды импульсов, полученный, когда сцинтиллятор согласно примеру 2 облучали нейтронами в различных температурных условиях.

Фиг. 9 представляет изображение, иллюстрирующее спектр излучения, полученный, когда сцинтиллятор согласно сравнительному примеру 1 облучали жестким рентгеновским излучением.

Фиг. 10 представляет изображение, иллюстрирующее световой выход от сцинтиллятора согласно сравнительному примеру 1 в различных температурных условиях.

Фиг. 11 представляет изображение, иллюстрирующее спектр амплитуды импульсов, полученный, когда сцинтиллятор согласно сравнительному примеру 1 облучали нейтронами в различных температурных условиях.

СПОСОБ ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Сцинтиллятор для высокотемпературных условий согласно настоящему изобретению содержит кристалл типа кольквириита, который представляет следующая химическая формула:

LiM¹M²X_6,

где M¹ представляет собой, по меньшей мере, один металл, выбранный из щелочноземельных элементов Mg, Ca, Sr и Ba, M² представляет собой, по меньшей мере, один металл, выбранный из элементов Al, Ga и Sc, и X представляет собой, по меньшей мере, один галоген, выбранный из элементов F, Cl, Br и I (далее может называться просто «кристалл типа кольквириита»). Кристалл типа кольквириита представляет собой гексагональный кристалл, принадлежащий к пространственной группе P31c, и его можно легко идентифицировать способом рентгенофазового анализа.

Термин «кольквириит» означает встречающееся в природе соединение LiCaAlF₆, которое имеет характерную кристаллическую структуру. Термин «типа кольквириита» при использовании в настоящем документе объединяет соединения, имеющие кристаллическую структуру, которая является аналогичной структуре кольквириита, и в которой некоторые элементы соединения замещены другими элементами.

У сцинтиллятора, содержащего вышеупомянутый кристалл типа кольквириита, световой выход уменьшается лишь незначительно в высокотемпературных условиях. Таким образом, его можно использовать наиболее предпочтительно в качестве сцинтиллятора для высокотемпературных условий, например, в радиационном детекторе используемым в высокотемпературных условиях, таких как геофизические исследования в скважинах нефтяных месторождений.

Согласно настоящему изобретению высокотемпературные условия означают условия, в которых температура сцинтиллятора достигает уровня 100°C или выше. Что касается высокотемпературных условий, верхнее значение температуры не ограничено, если оно не превышает температуру плавления сцинтиллятора. Однако для подавления колебаний фотоэмиссионных характеристик сцинтиллятора и колебаний эксплуатационных характеристик фотодетектора для обнаружения светового излучения сцинтиллятора, причем верхняя предельная температура предпочтительно составляет 200°C или ниже. Когда сцинтиллятор используют в условиях, где температура окружающей среды сцинтиллятора превышает 200°C, оказывается предпочтительной установка охлаждающего устройства, которое устанавливает температуру сцинтиллятора на уровне 200°C или ниже.

В сцинтилляторе согласно настоящему изобретению наиболее предпочтительный кристалл типа кольквириита представляет собой кристалл типа кольквириита, в котором элемент галогена представляет собой F, потому что такой кристалл не обладает гигроскопичными свойствами, но имеет превосходную химическую устойчивость. В кристалле типа кольквириита, содержащем F в качестве элемента галогена, некоторое количество атомов F могут замещать атомы Cl, Br или I для улучшения свойств сцинтиллятора, таких как световой выход.

В числе кристаллов типа кольквириита, содержащих F в качестве атомов галогена, является предпочтительным, кроме того, кристалл типа кольквириита, который представляет химическая формула LiCa_1-xSr_xAlF₆, где x составляет от 0 до 1, потому что такой состав способствует изготовлению крупного кристалла, и при его использовании в качестве сцинтиллятора может увеличиваться световой выход.

Кроме того, кристалл, имеющий вышеупомянутую химическую формулу LiCaAlF₆, где x равняется 0, является наиболее предпочтительным в качестве сцинтиллятора для обнаружения нейтронов. Это объясняется тем, что соединение LiCaAlF₆ имеет малый эффективный атомный номер, и, таким образом, оно может иметь низкую чувствительность к гамма-излучению, которое составляет фоновый шум при обнаружении нейтронов. Согласно настоящему изобретению, эффективный атомный номер представляет собой показатель, который определяет следующее уравнение:

Эффективный атомный номер=(ΣW_iZ_i⁴)^¼_,

где W_iпредставляет собой массовую долю элемента i из числа элементов, составляющих сцинтиллятор, и Z_i представляет собой атомный номер элемента i из числа элементов, составляющих сцинтиллятор.

В сцинтилляторе для высокотемпературных условий согласно настоящему изобретению кристалл типа кольквириита предпочтительно содержит, по меньшей мере, один элемент, выбранный из группы лантаноидов, которую составляют Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm и Yb.

Элемент из группы лантаноидов действует в качестве активатора светового излучения при воздействии излучения, и он способен увеличивать световой выход от сцинтиллятора. Сцинтиллятор, содержащий кристалл типа кольквириита, который содержит какой-либо элемент из группы лантаноидов, можно использовать предпочтительно даже в условиях исключительно высокой температуры, превышающей 200°C.

В числе элементов группы лантаноидов Ce представляет собой один из наиболее предпочтительных элементов. Путем введения Ce в кристалл типа кольквириита можно получить сцинтиллятор, у которого уменьшение светового выхода в условиях высокой температуры является особенно малым. Поскольку световое излучение, связанное с церием, имеет короткую продолжительность флуоресценции; кроме того, можно получить сцинтиллятор с превосходно быстрым откликом. Как будет описано далее, сцинтиллятор, содержащий кристалл типа кольквириита, который представляет, например, химическая формула LiCaAlF₆, а также содержащий Ce, обладает чрезвычайно редким свойством того, что его световой выход увеличивается в условиях высокой температуры, превышающей 200°C, по сравнению с нормальными температурными условиями. Таким образом, сцинтиллятор можно надлежащим образом использовать даже в условиях высокой температуры, превышающей 200°C.

В числе элементов группы лантаноидов Eu также представляет собой особенно предпочтительный элемент. Путем введения Eu в кристалл типа кольквириита можно получить сцинтиллятор, который проявляет минимальное уменьшение светового выхода в условиях высокой температуры и обеспечивает очень большой световой выход.

Например, сцинтиллятор, содержащий кристалл типа кольквириита, который представляет химическая формула LiCaAlF₆, и содержащий Eu, может сохранять 50% светового выхода, который получается в нормальных температурных условиях, даже в условиях высокой температуры, составляющей 300°C. Таким образом, сцинтиллятор можно надлежащим образом использовать даже в условиях высокой температуры, составляющей от 200°C до 300°C.

Содержание элемента группы лантаноидов составляет предпочтительно от 0,01 до 0,5 мол.% по отношению к кристаллу типа кольквириита. Путем установления содержания на уровне 0,01 мол.% или более можно увеличивать световой выход от сцинтиллятора. Путем установления содержания на уровне 0,5 мол.% или менее можно предотвращать проблемы изготовления сцинтиллятора, такие как помутнение. Содержание элемента группы лантаноидов, как будет описано далее, можно регулировать, насколько это целесообразно, посредством соотношения при смешивании галогенида элемента из группы лантаноидов, вводимого в смесь материалов для изготовления сцинтиллятора.

Сцинтиллятор согласно настоящему изобретению не ограничивается обнаруживаемым излучением, и его можно использовать для обнаружения излучения, такого как рентгеновское излучение, альфа-излучение, бета-излучение, гамма-излучение или нейтроны. Поскольку изотоп⁶Li можно включать в кристалл, в частности, сцинтиллятор проявляет свой максимальный эффект при обнаружении нейтронов среди других видов излучения. Таким образом, изотоп⁶Li является высокоэффективным в осуществлении реакции захвата нейтронов, и он способен легко обнаруживать нейтроны, которые попадают на сцинтиллятор, посредством своей реакции захвата нейтронов. Таким образом, кристалл типа кольквириита содержащий изотоп⁶Li является наиболее предпочтительным в качестве сцинтиллятора для обнаружения нейтронов.

Когда сцинтиллятор согласно настоящему изобретению используют в качестве сцинтиллятора для обнаружения нейтронов, содержание изотопа⁶Li составляет предпочтительно 20% или более. Содержание изотопа⁶Li означает содержание изотопа⁶Li во всех литиевых материалах и влияет на эффективность обнаружения нейтронов. То есть нейтроны, попадающие на сцинтиллятор, обнаруживаются по их вступлению в реакцию захвата нейтронов с изотопом⁶Li, как указано выше. Таким образом, чем больше содержание изотопа⁶Li, тем более высокой становится эффективность обнаружения нейтронов, когда сцинтиллятор используют в качестве сцинтиллятора для обнаружения нейтронов.

Содержание изотопа⁶Li можно регулировать, насколько это целесообразно, путем регулирования содержания изотопа⁶Li, который содержит галогенид лития (далее в настоящем документе называется LiX), такой как LiF, используемый в качестве исходного материала.

Что касается встречающегося в природе лития, содержание изотопа⁶Li составляет лишь приблизительно 7,6%. Однако материалы, обогащенные изотопом⁶Li для повышения содержания изотопа⁶Li, имеются в продаже, и их можно легко приобретать. Согласно настоящему изобретению, примеры способа регулирования содержания изотопа⁶Li представляют собой способ использования материала, обогащенного изотопом⁶Li до заданного содержания изотопа⁶Li, и способ, который содержит заблаговременную подготовку для использования материала, обогащенного изотопом⁶Li до заданного или более высокого содержания изотопа⁶Li и смешивания обогащенного материала материалом общего назначения, имеющего природное содержание изотопа, для регулирования содержания изотопа.

Согласно настоящему изобретению эффективность получаемого в результате кристалла типа кольквириита в отношении обнаружения нейтронов можно увеличивать в достаточной степени путем установления содержания изотопа⁶Li на уровне 20% или более. Для дополнительного повышения эффективности обнаружения содержание изотопа⁶Li устанавливают на уровне, составляющем предпочтительно 50% или более и наиболее предпочтительно 90% или более.

Согласно настоящему изобретению, кристалл типа кольквириита может присутствовать в любой форме, такой как монокристаллическая форма и поликристаллическая форма. Однако монокристалл является предпочтительным для получения сцинтиллятора, имеющего высокий световой выход и не подверженного потерям вследствие неизлучательного перехода, связанного с дефектом решетки или рассеянием сцинтилляционного света на границах зерен.

Сцинтиллятор, содержащий монокристалл, представляет собой бесцветный или слегка окрашенный прозрачный кристалл, и он имеет высокую прозрачность по отношению к сцинтилляционному свету. Этот кристалл также имеет удовлетворительную химическую устойчивость, и когда его используют обычным способом, его эксплуатационные характеристики не ухудшаются в течение непродолжительного срока. Кроме того, он имеет удовлетворительную механическую прочность и пригодность к обработке, и его можно легко обрабатывать, получая желательную форму, и использовать.

Способ изготовления сцинтиллятора, содержащего монокристалл, не является ограниченным, и кристалл можно изготавливать, используя общеизвестный способ изготовления кристаллов. Предпочтительно, кристалл изготавливают, используя способ Чохральского или способ вытягивания микрокристаллов вниз. Используя способ Чохральского или способ вытягивания микрокристаллов вниз, можно изготавливать монокристалл, имеющий превосходное качество, такое как прозрачность. Согласно способу вытягивания микрокристаллов вниз, можно непосредственно изготавливать монокристалл определенной формы, причем его можно изготавливать в течение короткого времени. Согласно способу Чохральского, с другой стороны, можно изготавливать крупные монокристаллы, имеющие несколько дюймов в диаметре, при низкой стоимости.

Далее представлено описание общего процесса изготовления сцинтиллятора, содержащего монокристалл типа кольквириита способом Чохральского.

Сначала заданные количества материалов загружают в кристаллизатор 1. Чистота материалов не является ограниченной, но она составляет предпочтительно 99,99% или выше. Путем использования таких высокочистых материалов можно повышать чистоту получаемого в результате кристалла таким образом, чтобы улучшать его характеристики, такие как световой выход. Используемые материалы могут представлять собой порошкообразные или зернистые материалы, или их можно использовать после предварительного спекания или затвердевания расплава.

В качестве материалов для заданного кристалла типа кольквириита используют смесь материалов, получаемую путем перемешивания, насколько это целесообразно, LiX, галогенидов щелочноземельных металлов (например, MgF₂, CaF₂, SrF₂ и BaF₂), галогенидов металлических элементов (например, AlF₃, GaF₃ и ScF₃) и галогенидов элементов из группы лантаноидов (например, CeF₃, PrF₃ и NdF₃).

Соотношение при смешивании LiX, галогенида щелочноземельного металла и галогенида металлического элемента в смеси материалов соответствует молярному соотношению 1:1:1. Однако при изготовлении кристалла типа кольквириита способом выращивания из расплава, таким как способ Чохральского или способ вытягивания микрокристаллов вниз, каждое соединение из LiX и галогенида металлического элемента можно использовать в избытке, составляющем приблизительно от 1 до 10% по отношению к вышеупомянутому содержанию, потому что они легко испаряются. Объемы их испарения значительно различаются в зависимости от условий изготовления кристалла (температура, атмосфера, технология и т.д.). Таким образом, оказывается желательным заблаговременное исследование объемов испарения LiX и галогенида металлического элемента и определение соотношения этих материалов при смешивании.

Количество элемента из группы лантаноидов, который содержат в кристалл типа кольквириита, можно регулировать необязательно посредством соотношения смешивания галогенида элемента из группы лантаноидов, вводимого в смесь материалов. Данное соотношение смешивания предпочтительно устанавливают на уровне от 0,1 до 5 мол.% по отношению к кристаллу типа кольквириита. Путем установления соотношения смешивания на уровне 0,1 мол.% или более световой выход можно увеличивать. Путем установления соотношения смешивания на уровне 5 мол.% или менее можно предотвращать проблему, такую как помутнение монокристалла.

После этого кристаллизатор 1 с загруженными материалами, нагреватель 2, теплоизолятор 3 и подвижный столик 4 устанавливают, как представлено на фиг. 1. Еще один кристаллизатор с отверстием в нижней части можно устанавливать над кристаллизатором 1 и подвешивать прикрепленным к нагревателю 2 или подобному устройству, и в результате этого можно сконструировать систему с двумя кристаллизаторами.

Затравочный кристалл устанавливают на переднем краю автоматического регулирующего диаметр устройства 6. Вместо затравочного кристалла можно использовать металл, такой как платина, который обладает превосходной коррозионной стойкостью при высокой температуре. Однако использование монокристалла, у которого кристаллическая структура является идентичной или аналогичной структуре изготавливаемого кристалла типа кольквириита, является предпочтительным, потому что таким способом можно предотвратить образование поликристаллов или растрескивание кристаллов.

Автоматическое регулирующее диаметр устройство составляют загрузочная ячейка для измерения массы кристалла и контурная система для направления измеренной массы обратно на выпуск нагревателя.

Используя данное автоматическое регулирующее диаметр устройство, можно изготавливать кристалл заданного диаметра с высокой устойчивостью и точностью.

После этого, используя вакуумное откачивающее устройство, внутреннее пространство камеры 7 откачивают до давления, составляющего 1,0·10^-3 Па или менее. После этого инертный газ, такой как высокочистый аргон, вводят в камеру для газообмена. Давление внутри камеры после газообмена не является ограниченным, но, как правило, оно представляет собой атмосферное давление. Используя эту операцию газообмена, можно удалять воду, находящуюся на исходных материалах или внутри камеры, и можно предотвращать разрушение кристалла, обусловленное этой водой. Во избежание неблагоприятного воздействия, производимого водой, которую невозможно удалить даже посредством вышеупомянутой операции газообмена, оказывается предпочтительным использование поглотителя, активно реагирующего с водой. В качестве такого поглотителя можно предпочтительно использовать тетрафторметан или подобное вещество. Поглотитель смешивают с вышеупомянутым инертным газом, и смесь вводят в камеру.

После осуществления операции газообмена материалы нагревают, используя высокочастотную катушку 8 и нагреватель 2, до тех пор, пока материалы не расплавятся. Способ нагревания не является ограниченным, и можно использовать, например, способ резистивного нагревания с помощью угольного нагревателя или подобного устройства, насколько это целесообразно, вместо способа индукционного нагревания с помощью высокочастотной катушки и нагревателя.

После этого расплавленный материал в форме расплава приводят в контакт с затравочным кристаллом. Выходную мощность нагревателя регулируют таким образом, что часть расплава, находящегося в контакте с затравочным кристаллом, доводится до температуры затвердевания. После этого под управлением автоматического регулирующего диаметр устройства 6 получаемый в результате кристалл вытягивают вверх, причем скорость вытягивания автоматически регулируют. Подвижный столик 4 можно перемещать вверх или вниз, насколько это целесообразно, чтобы регулировать уровень жидкости. Кристалл непрерывно вытягивают вверх, причем выходную мощность высокочастотной катушки регулируют, насколько это целесообразно. Когда вырастает кристалл желательной длины, кристалл срезают с поверхности жидкости и охлаждают в течение достаточного времени таким образом, чтобы предотвратить растрескивание кристалла. В результате этого можно получить монокристалл.

Можно осуществлять отжиг изготовленного кристалла для цели устранения дефектов в кристалле, которые обусловлены недостатком атомов фтора или температурной деформацией.

Получаемый в результате монокристалл имеет удовлетворительную пригодность к обработке, и его можно обрабатывать, придавая ему желательную форму для использования в качестве сцинтиллятора. При обработке кристалла можно использовать без ограничения режущие устройства, которые являются общеизвестными, такие как режущее полотно или проволочная пила, шлифовальный станок или шлифовальный круг.

Форма сцинтиллятора согласно настоящему изобретению не является ограниченной. Предпочтительно, однако, данный сцинтиллятор имеет оптическую выходную поверхность напротив фотодетектора, как описано далее, и эта оптическая выходная поверхность имеет оптическую полировку. Имеющий такую оптическую выходную поверхность сцинтиллятор может эффективно направлять образующееся излучение в фотодетектор.

Форма оптической выходной поверхности не является ограниченной, и можно соответствующим образом выбирать и использовать форму, приспособленную для данного применения, такую как форма четырехугольника, длина сторон которого составляет от нескольких миллиметров до нескольких сотен миллиметров, или форма круга, диаметр которого составляет от нескольких миллиметров до нескольких сотен миллиметров. Толщина сцинтиллятора в направлении падающего излучения различается в зависимости от обнаруживаемого излучения, но составляет, как правило, от нескольких сотен микрометров до нескольких сотен миллиметров.

Предпочтительно светоотражающую пленку, содержащую алюминий или тефлон (Teflon - зарегистрированный товарный знак), наносят на поверхность сцинтиллятора, которая не находится напротив фотодетектора. Таким способом можно предотвращать рассеяние света, производимого сцинтиллятором.

Сцинтиллятор согласно настоящему изобретению соединяют с фотодетектором, и в результате этого можно сконструировать радиационный детектор для высокотемпературных условий. Таким образом, свет, производимый сцинтиллятором при воздействии излучения, превращается в электрический сигнал с помощью фотодетектора, и в результате этого присутствие или отсутствие, а также мощность излучения можно измерять в форме электрического сигнала.

Тип фотодетектора не является ограниченным, но предпочтительным оказывается использование фотоэлектронного умножителя для высокотемпературных условий, который обладает превосходными характеристиками в условиях высоких температур. Примеры такого фотоэлектронного умножителя для высокотемпературных условий представляют собой приборы серии R4177, серии R3991A, серии R1288A, серии R1288AH, серии R6877A, серии R9722A, серии R4607 и серии R5473, которые производит компания HAMAMATSU PHOTONICS K. K.

В качестве еще одного варианта осуществления радиационного детектора для высокотемпературных условий согласно настоящему изобретению, следует отметить вариант осуществления, в котором сцинтиллятор устанавливают в условиях высокой температуры, фотодетектор устанавливают в положении на некотором расстоянии от сцинтиллятора, и сцинтиллятор и фотодетектор оптически соединяют с помощью световода. Согласно данному варианту осуществления, только сцинтиллятор можно устанавливать в условиях высокой температуры, в то время как фотодетектор можно устанавливать в условиях низкой температуры. Таким образом, отсутствует необходимость использования вышеупомянутого фотоэлектронного умножителя для высокотемпературных условий, и можно выбирать и использовать без ограничения фотодетектор общего применения. Кроме того, вышеупомянутый вариант осуществления позволяет выбирать место установки фотодетектора, удаленное от измерительного блока, таким образом, что данный вариант осуществления можно выбирать наиболее предпочтительно для измерения в ограниченном пространстве. Любой материал можно использовать в качестве световода без ограничения, при том условии, что он способен передавать свет, производимый сцинтиллятором, в фотодетектор. Предпочтительно, однако, используют оптическое волокно, принимая во внимание эффективность передачи света и степень свободы установки.

Способ изготовления радиационный детектор для высокотемпературных условий согласно настоящему изобретению не является ограниченным. Например, сцинтиллятор устанавливают таким образом, что его оптическая выходная поверхность находится в непосредственной близости от оптической обнаруживающей поверхности фотодетектора, источник электропитания и схема считывания сигналов присоединены к фотодетектору, и в результате этого можно получить радиационный детектор. Схему считывания сигналов, как правило, составляют предварительный усилитель, формирующий усилитель, многоканальный анализатор амплитуды импульса и осциллограф.

В варианте осуществления с использованием световода оптическая выходная поверхность сцинтиллятора находится в непосредственной близости у одного края поверхности световода, оптическая обнаруживающая поверхность фотодетектора находится в непосредственной близости у другого края поверхности световода, источник электропитания и схема считывания сигналов присоединены к фотодетектору, и в результате этого можно получить радиационный детектор.

Применения радиационного детектора для высокотемпературных условий не являются ограниченными, но данный радиационный детектор можно предпочтительно применять в качестве радиационного детектора для геофизических исследования в скважинах нефтяных месторождений, который используют в высокотемпературных условиях.

Кроме того, устанавливают множество сцинтилляторов, на каждый из которых нанесена вышеупомянутая светоотражающая пленка, и позиционно-чувствительные фотодетекторы используют в качестве фотодетекторов, таким образом, что радиационному детектору можно придавать позиционное разрешение.

ПРИМЕРЫ

Далее настоящее изобретение будет конкретно описано с представлением соответствующих примеров, однако настоящее изобретение никаким образом не ограничено данными примерами. Кроме того, не все сочетания отличительных особенностей, которые описаны в примерах, имеют значение в качестве средств для решения проблем, которое осуществляет настоящее изобретение.

ПРИМЕР 1

ИЗГОТОВЛЕНИЕ СЦИНТИЛЛЯТОРА

Кристалл типа кольквириита, представленный химической формулой LiCaAlF₆ и содержащий Ce в качестве элемента из группы лантаноидов, изготавливали, как описано ниже, используя устройство для изготовления кристаллов способом Чохральского, проиллюстрированное на фиг. 1. Содержание изотопа⁶Li составляло 95%.

В качестве исходных материалов использовали порошки высокочистых фторидов LiF, CaF₂, AlF₃ и CeF₃, причем чистота каждого из них составляла 99,99% или выше.

В качестве LiF использовали имеющийся в продаже продукт, в котором содержание изотопа⁶Li составляло 95%. Использовали кристаллизатор 1, нагреватель 2 и теплоизолятор 3, изготовленные из высокочистого углерода.

Сначала LiF, CaF₂, AlF₃ и CeF₃ взвешивали таким образом, что их соотношение смешивания (молярное соотношение) составляло 1,01:1:1,03:0,02, и их тщательно перемешивали для получения смешанного материала. Суммарная масса полученного в результате смешанного материала составляла 3 кг. Данный смешанный материал загружали в кристаллизатор 1, и загруженный кристаллизатор 1 устанавливали на подвижный столик 4, после чего нагреватель 2 и теплоизолятор 3 последовательно устанавливали вокруг кристаллизатора 1. После этого монокристалл LiCaAlF₆, который получался в форме прямоугольно параллелепипеда, имеющего размеры 6·6·30 мм³, использовали в качестве затравочного кристалла 5, устанавливали на переднем крае автоматического регулирующего диаметр устройства.

Внутреннее пространство камеры 6 вакуумировали до остаточного давления 5,0·10^-4 Па, используя вакуумное откачивающее устройство, которое составляли масляный ротационный вакуумный насос и масляный диффузионный насос. После этого содержащий смесь тетрафторметана и аргона газ вводили в камеру 7, повышая давление до атмосферного, в целях газообмена.

Ток высокой частоты пропускали через высокочастотную катушку 8, чтобы нагревать материалы путем индукционного нагревания, в результате которого они расплавлялись. Затравочный кристалл 5 перемещали до тех пор, пока имеющая размеры 6·6 мм² поверхность затравочного кристалла 5 не вступала в контакт с поверхностью жидкого расплавленного материала. Выходную мощность нагревателя регулировали таким образом, что часть расплава в контакте с затравочным кристаллом доводилась до температуры затвердевания. После этого под управлением автоматического регулирующего диаметр устройства 6 диаметр получаемого в результате кристалла постепенно увеличивался вплоть до 55 мм, и затем кристалл вытягивали вверх, причем его диаметр сохранял постоянное значение, составляющее 55 мм.

В течение процесса вытягивания кристалла подвижный столик 4 поднимали таким образом, что уровень жидкости оставался на постоянной высоте, и кристалл непрерывно вытягивался, причем выходную мощность высокочастотной катушки регулировали таким образом, чтобы диаметр кристалла оставался постоянным. Когда кристалл вырастал до длины, составлявшей приблизительно 80 мм, кристалл отрезали от жидкой поверхности и охлаждали в течение приблизительно 48 часов, получая монокристалл, у которого диаметр составлял 55 мм, и длина составляла приблизительно 80 мм.

Часть монокристалла измельчали, и полученный в результате порошок исследовали методом рентгенофазового анализа. Обнаружено, что монокристалл представлял собой монокристалл LiCaAlF₆, один из кристаллов типа кольквириита.

Отдельно, используя порошок, полученный путем измельчения части монокристалла, изготавливали раствор путем сплавления со щелочью, и этот раствор исследовали методом масс-спектрометрии с индуктивно связанной плазмой для измерения содержания Ce. Оказалось, что содержание Ce составляло 0,04 мол.% по отношению к кристаллу типа кольквириита.

На основании обнаруженных фактов, монокристалл, изготовленный в настоящем примере, представлял собой кристалл типа кольквириита, представленный химической формулой LiCaAlF₆ и содержащей 0,04 мол.% Ce, причем содержание изотопа⁶Li составляло 95%.

Полученный в результате кристалл типа кольквириита разрезали проволочной пилой, снабженной алмазной проволокой. После этого все поверхности кристалла шлифовали, используя шлифовальный круг, и оптически полировали, придавая ему форму, имеющую размеры 10 мм·6 мм·0,5 мм. Таким образом, получали сцинтиллятор согласно настоящему изобретению.

Исследование фотоэмиссионных характеристик в различных температурных условиях: воздействие жесткого рентгеновского излучения.

В отношении полученного в результате сцинтиллятора фотоэмиссионные характеристики при воздействии жесткого рентгеновского излучения исследовали, используя следующий способ.

Сначала сцинтиллятор устанавливали внутри устройства для измерения спектра излучения. Нагреватель и термопару для измерения температура сцинтиллятора устанавливали в непосредственном контакте со сцинтиллятором.

После этого, используя герметичную рентгеновскую трубку A-41L-W, изготовленную компанией Toshiba Electron Tubes and Devices Co., Ltd. и имеющую вольфрамовую мишень, сцинтиллятор облучали жестким рентгеновским излучением. Напряжение трубки и ток трубки при создании жесткого рентгеновского излучения в герметичной рентгеновской трубке составляли 60 кВ и 40 мА, соответственно. Ультрафиолетовое излучение, производимое ультрафиолетовой выходной поверхностью сцинтиллятора, собирали светособирающим зеркалом и монохроматизировали с помощью спектроскопа (BUNKOUKEIKI Co., Ltd.). Регистрировали интенсивности излучения при различных значениях длины волны в диапазоне от 200 до 400 нм, получая спектр светового излучения, производимого сцинтиллятором. Спектр излучения, полученный при комнатной температуре, представлен на фиг. 2.

Вышеупомянутые измерения подтвердили, что сцинтиллятор согласно настоящему примеру производит световое излучение, имеющее максимум при длине волны 289 нм, при облучении жестким рентгеновским излучением и функционирует в качестве сцинтиллятора.

После этого сцинтиллятор нагревали, используя нагреватель, и измеряли значения интенсивности излучения в различных температурных условиях при температуре сцинтиллятора, составляющей 30°C, 83°C, 130°C и 200°C. Результаты представлены на фиг. 3. На фиг. 3 ордината представляет собой интенсивность излучения при длине волны максимума излучения (289 нм), причем интенсивность излучения при 30°C принята равной 1. Фиг. 3 представляет, что у сцинтиллятора согласно настоящему примеру световой выход не уменьшался даже в условиях высокой температуры, составлявшей 200°C, и он является эффективным в качестве сцинтиллятора для высокотемпературных условий.

Исследование фотоэмиссионных характеристик в различных температурных условиях: облучение нейтронами

В отношении полученного в результате сцинтиллятора фотоэмиссионные характеристики при облучении нейтронами исследовали, используя следующий способ.

Сначала, как представлено на фиг. 4, нагреватель 9 и термопару 10 для измерения температуры сцинтиллятора устанавливали в непосредственном контакте со сцинтиллятором 11, и фотоэлектронный умножитель 12 модели H6521, изготовленный компанией HAMAMATSU PHOTONICS K.K., в качестве фотодетектора устанавливали напротив оптической выходной поверхности сцинтиллятора. Расстояние между оптической выходной поверхностью сцинтиллятора и оптической обнаруживающей поверхностью фотоэлектронного умножителя составляло 10 мм. Источник электропитания и схему считывания сигналов присоединяли к фотоэлектронному умножителю. В схеме считывания сигналов формирующий усилитель и многоканальный анализатор амплитуды импульсов присоединяли со стороны фотоэлектронного умножителя. Полученный в результате нейтронный детектор закрывали черным листом 13 для экранирования света таким образом, чтобы свет, отличный от света сцинтиллятора, не проникал в фотоэлектронный умножитель. После этого высокое напряжение (1400 В) подавали на фотоэлектронный умножитель, используя источник электропитания, присоединенный к фотоэлектронному умножителю.

Сцинтиллятор облучали нейтронами от герметичного источника излучения²⁵²Cf, у которого радиоактивность составляла приблизительно 3,7 МБк, после замедления нейтронов полиэтиленовым блоком 15, имеющим толщину 100 мм. Импульсы излученного света, производимого сцинтиллятором под действием нейтронов, преобразовывали в импульсные электрические сигналы, используя фотоэлектронный умножитель. Эти электрические сигналы поступали в многоканальный анализатор амплитуды импульсов через формирующий усилитель. Электрические сигналы, поступающие в многоканальный анализатор амплитуды импульсов, анализировали, получая спектр.

Используя нагреватель 9 и термопару 10, присоединенные к регулятору температуры, сцинтиллятор нагревали до температуры, составляющей 25°C, 100°C, 200°C и 300°C, и получали спектр амплитуды импульсов в различных температурных условиях.

Получаемые в результате спектры амплитуды импульсов представлены на фиг. 5. Абсцисса спектра амплитуды импульсов представляет собой значение амплитуды импульсов импульсного электрического сигнала, а именно световой выход от сцинтиллятора. Здесь значение амплитуды импульсов представлено как относительное значение по отношению к значению амплитуды импульсов максимума спектра амплитуды импульсов в условиях нормальной температуры (25°C), которое принято равным 100. Ордината представляет собой частоту (отсчетов в секунду), при которой измеряли электрический сигнал, показывающий каждое значение амплитуды импульсов.

Максимумы, полученные в результате обнаружения нейтронов, подтверждены на фиг. 5, и это доказывает, что система согласно настоящему примеру оказалась успешной для обнаружения нейтронов в любых температурных условиях. Кроме того, сцинтиллятор согласно настоящему примеру производил в условиях высокой температуры, составлявшей 200°C и 300°C, световые выходы на уровне 155 и 230% по отношению к выходу в условиях нормальной температуры, демонстрируя, таким образом, превосходное свойство повышения светового выхода в высокотемпературных условиях.

ПРИМЕР 2

ИЗГОТОВЛЕНИЕ СЦИНТИЛЛЯТОРА

Изготавливали кристалл типа кольквириита, представленный химической формулой LiCaAlF₆ и содержащий Eu в качестве элемента из группы лантаноидов. Содержание изотопа⁶Li составляло 95%.

Монокристалл получали таким же способом, как в примере 1, за исключением того, что соотношение смешивания (молярное соотношение) LiF, CaF₂, AlF₃ и EuF₃ составляло 1,01:1:1,03:0,02. По отношению к полученному в результате монокристаллу исследования методом рентгенофазового анализа и измерения методом масс-спектрометрии с индуктивно связанной плазмой осуществляли таким же способом, как в примере 1. Обнаружено, что монокристалл, изготовленный в настоящем примере, представлял собой кристалл типа кольквириита, представленный химической формулой LiCaAlF₆и содержащий 0,04 мол.% Eu, причем содержание изотопа⁶Li составляло 95%.

Полученный в результате кристалл типа кольквириита обрабатывали, придавая ему форму, имеющую размеры 10 мм·6 мм·0,5 мм, таким же способом, как в примере 1, чтобы изготовить сцинтиллятор согласно настоящему изобретению.

Исследование фотоэмиссионных характеристик в различных температурных условиях: воздействие жесткого рентгеновского излучения

Фотоэмиссионные характеристики сцинтиллятора измеряли таким же способом, как в примере 1, за исключением того, что диапазон значений длины волны для измерений составлял от 300 до 500 нм.

Спектр излучения, полученный при комнатной температуре, представлен на фиг. 6. Подтверждено, что сцинтиллятор согласно настоящему примеру проявляет очень сильный максимум излучения при длине волны 374 нм после воздействия жесткого рентгеновского излучения и функционирует в качестве сцинтиллятора.

После этого сцинтиллятор нагревали, используя нагреватель, и измеряли значения интенсивности излучения в различных температурных условиях при температуре сцинтиллятора, составляющей 27°C, 49°C, 108°C, 140°C и 200°C. Результаты представлены на фиг. 7. На фиг. 7 ордината представляет собой интенсивность излучения при длине волны максимума излучения (374 нм), причем интенсивность излучения при 27°C принята равной 1. Фиг. 7 демонстрирует, что в условиях высоких температур, составляющих 140°C и 200°C, сцинтиллятор согласно настоящему примеру сохраняет соответственно 81% и 70% светового выхода, полученного при 27°C, и является эффективным в качестве сцинтиллятора для высокотемпературных условий.

Исследование фотоэмиссионных характеристик в различных температурных условиях: облучение нейтронами

Фотоэмиссионные характеристики в различных температурных условиях при облучении нейтронами измеряли таким же способом, как в примере 1, за исключением того, что в качестве сцинтиллятора использовали кристалл типа кольквириита, представленный химической формулой LiCaAlF₆и содержащий 0,04 мол.% Eu, в котором содержание изотопа⁶Li составляло 95%.

Полученные в результате спектр амплитуды импульсов представлены на фиг. 8. Абсцисса спектра амплитуды импульсов представляет собой значение амплитуды импульсов импульсного электрического сигнала, а именно, световой выход от сцинтиллятора. Здесь значение амплитуды импульсов представлено как относительное значение по отношению к значению амплитуды импульсов максимума спектра амплитуды импульсов в условиях нормальной температуры (25°C), которое принято равным 100. Ордината представляет собой частоту (отсчетов в секунду), при которой измеряли электрический сигнал, показывающий каждое значение амплитуды импульсов.

Максимумы, полученные в результате обнаружения нейтронов, подтверждены на фиг. 8, и это доказывает, что система согласно настоящему примеру оказалась успешной для обнаружения нейтронов в любых температурных условиях. Кроме того, сцинтиллятор согласно настоящему примеру формировал в условиях высокой температуры, составлявшей 200°C и 300°C, световые выходы на уровне 75% и 50% по отношению к выходу в условиях нормальной температуры, демонстрируя, таким образом, очень небольшое уменьшение светового выхода в высокотемпературных условиях.

СРАВНИТЕЛЬНЫЙ ПРИМЕР 1

ИЗГОТОВЛЕНИЕ СЦИНТИЛЛЯТОРА

Имеющееся в продаже литиевое стекло GS-20, изготовленное компанией Saint-Gobain K. K., обрабатывали, изготавливая форму, имеющую размеры 10 мм·6 мм·0,5 мм, таким же способом, как в примере 1, чтобы получить сцинтиллятор.

Исследование фотоэмиссионных характеристик в различных температурных условиях: воздействие жесткого рентгеновского излучения

Фотоэмиссионные характеристики сцинтиллятора измеряли таким же способом, как в примере 1, за исключением того, что диапазон значений длины волны для измерения составлял от 300 до 500 нм. Спектр излучения, полученный при комнатной температуре, представлен на фиг. 9. Содержащий литиевое стекло сцинтиллятор проявлял максимум излучения при длине волны 390 после воздействия жесткого рентгеновского излучения.

После этого сцинтиллятор нагревали, используя нагреватель, и измеряли значения интенсивности излучения в различных температурных условиях при температуре сцинтиллятора, составляющей 20°C, 90°C, 140°C и 200°C. Результаты представлены на фиг. 10. На фиг. 10 ордината представляет собой интенсивность излучения при длине волны максимума излучения (390 нм), причем интенсивность излучения при 20°C принята равной 1. Фиг. 10 демонстрирует, что для общеизвестного содержащего литиевое стекло сцинтиллятора, используемого в настоящем сравнительном примере, световой выход в условиях высокой температуры, составляющей 140°C и 200°C, уменьшается до 32% и 11%, соответственно, по отношению к световому выходу, полученному при 20°C, и данный сцинтиллятор затруднительно использовать в качестве сцинтиллятора для высокотемпературных условий.

Исследование фотоэмиссионных характеристик в различных температурных условиях: облучение нейтронами

Фотоэмиссионные характеристики в различных температурных условиях после облучения нейтронами измеряли таким же способом, как в примере 1, за исключением того, что в качестве сцинтиллятора использовали вышеупомянутое литиевое стекло.

Полученные в результате спектры амплитуды импульсов представлены на фиг. 11. Абсцисса спектра амплитуды импульсов представляет собой значение амплитуды импульсов импульсного электрического сигнала, а именно световой выход от сцинтиллятора. Здесь значение амплитуды импульсов представлено как относительное значение по отношению к значению амплитуды импульсов максимума спектра амплитуды импульсов в условиях нормальной температуры (25°C), которое принято равным 100. Ордината представляет собой частоту (отсчетов в секунду), при которой измеряли электрический сигнал, показывающий каждое значение амплитуды импульсов.

Фиг. 11 демонстрирует, что максимумы, полученные в результате обнаружения нейтронов в условиях высокой температуры, составляющей 200°C или менее, были успешно подтверждены, но в условиях высокой температуры, составляющей 300°C, было отмечено уменьшение светового выхода, и максимумы, полученные в результате обнаружения нейтронов, не были подтверждены. Кроме того, в случае сцинтиллятора согласно настоящему сравнительному примеру световой выход в условиях высокой температуры, составляющей 200°C, уменьшается до 40% по отношению к световому выходу, полученному в условиях нормальной температуры. Это доказывает, что использование содержащего литиевое стекло сцинтиллятора в высокотемпературных условиях является затруднительным.

СПИСОК УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ

1 - Кристаллизатор

2 - Нагреватель

3 - Теплоизолятор

4 - Подвижный столик

5 - Затравочный кристалл

6 - Автоматическое регулирующее диаметр устройство

7 - Камера

8 - Высокочастотная катушка

9 - Нагреватель

10 - Термопара

11 - Сцинтиллятор

12 - Фотоэлектронный умножитель

13 - Черный лист

14 - Герметичный источник излучения²⁵²Cf

15 - Полиэтиленовый блок

Реферат

Изобретение относится к сцинтиллятору для использования в радиационном детекторе. Сцинтиллятор для высокотемпературных условий содержит кристалл типа кольквириита формулы LiMMX, где Mвыбирают из щелочноземельных элементов Mg, Ca, Sr и Ba; Mвыбирают из Al, Ga и Sc; X - галоген. Примером кристалла является кольквириит типа LiCaAlF. Кристалл может содержать элемент из группы лантаноидов, такой как Ce или Eu. Описываются также радиационный детектор, содержащий указанный сцинтиллятор и фотодетектор, и способ обнаружения излучения с его использованием. Изобретение обеспечивает сцинтиллятор с хорошими фотоэмиссионными характеристиками в высокотемпературных условиях, позволяющими его использовать для обнаружения нейтронов и измерения излучения в высокотемпературных условиях. 3 н. и 5 з.п. ф-лы, 11 ил., 2 пр.

Формула