Разделения, проводимые в отношении мишенного устройства - RU2708226C2

Чертежи

Показать все 12 чертежа(ей)

Описание

Настоящая заявка подана 24 декабря 2015 года в качестве международной заявки РСТ и испрашивает приоритет в соответствии с предварительной заявкой США №62/097235, поданной 29 декабря 2014 года, которая в полном объеме включена в настоящее описание посредством ссылки.

УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ

Облучение химических соединений и отделение материалов от облученного соединения имеет ряд технических применений, которые включают получение радиоизотопов, переработку ядерного топлива и фундаментальные научные исследования. Например, ниже приведена таблица, в которой перечислены некоторые представляющие ценность радиоизотопы, включая те, которые применяют в медицинских целях. Некоторые из этих радиоизотопов генерируют непосредственно из материала предшественника, способного к ядерному делению, тогда как другие являются продуктами распада других радиоизотопов.

Современные методы получения радиоизотопов включают облучение материала-предшественника, в котором часть предшественника превращается в один или более радиоизотопов, распределенных по всему материалу. За этим следует растворение материала и последующее отделение непрореагировавшего материала-предшественника от полученных радиоизотопов. В известных в настоящее время методах получения радиоактивных изотопов материалы мишеней часто запечатывают в капсулы и размещают в местах для облучения. Облучение можно проводить с помощью реакторов или ускорителей с использованием различных частиц и мишеней. После облучения капсулы помещают в экранированные контейнеры и транспортируют в химические лаборатории, способные обращаться с высокой активностью материала для растворения партиями и извлечения продукта или продуктов радиоактивных изотопов.

РАЗДЕЛЕНИЯ, ПРОВОДИМЫЕ В ОТНОШЕНИИ МИШЕННОГО УСТРОЙСТВА

При использовании известных в настоящее время методов подавляющее большинство начального исходного материала остается при облучении непрореагировавшим и часто должен быть растворен для обеспечения химического разделения продуктов облучения. Выделение мизерного количества из продукта облучения от большого избытка непрореагировавшего исходного материала часто требует нескольких циклов очистки после растворения. Если путем ядерных реакций с оставшимся исходным материалом должен образовываться дополнительный продукт, оставшийся исходный материал должен быть подвергнут после растворения преобразованию в форму, подходящую для последующих облучений. Это требует дополнительных стадий обработки, часто с потерями потенциального продукта и дополнительным образованием отходов. Однако, если растворенный оставшийся исходный материал не преобразован для дополнительного производства, этот оставшийся материал должен быть удален, что приводит к потере потенциально полезного (и ценного) материала и к дополнительной стоимость удаления. Для бедных изотопами материалов или обогащенных материалов это может быть большой расход.

Такая же проблема может возникать и в контексте переработки ядерного топлива. В этом случае, ядерное топливо, а не исходный материал-прекурсор, может быть обработано после облучения в генерирующем энергию ядерном реакторе, испытательном реакторе деления ядра, исследовательской ядерной установке или учебном ядерном реакторе для удаления побочных продуктов реакции деления ядра и для регенерации непрореагировавшего ядерного топлива для рециркуляции и/или повторного использования. Аналогично получению радиоизотопов, рециркуляция использованного ядерного топлива из методов экстракции, ионного обмена или электрохимических методов требует в настоящее время сначала растворения топлива с получением раствора. После того, как топливо растворилось, остальные стадии выполняют для удаления нежелательных побочных продуктов и для регенерации непрореагировавшего ядерного топлива в подходящей форме для повторного использования в качестве топлива.

В данной заявке описаны системы и способы образования (посредством облучения) и извлечения одного или более целевых радиоизотопов из исходного материала и дополнительно описаны системы и способы, которые позволяют подвергать один и тот же исходный материал неоднократным операциям облучения и разделения без по существу, если такое и будет, повреждения его первоначальной формы. В одном аспекте разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, относится к выбору исходного материала (включая выбор физической структуры материала) и химии разделения для оптимизации извлечения заранее заданного продукта облучения. В заявке дополнительно описывают, как с помощью разделений, проводимых в отношении мишенного устройства, путем извлечения вновь образованного продукта посредством способа, который позволяет подвергать один и тот же исходный материал одному или более последовательных облучений (то есть без необходимости растворения или иного разрушения материала между облучениями), можно достичь значительной экономии затрат при использовании повторяющихся операций облучения и разделения в отношении одного и того же исходного материала. Описанные системы и способы достигают этого с минимальной потерей исходного материала во время облучения и удаления полученного изотопа и операций разделения. В отличие от предшествующего уровня техники, в котором требуется полное или существенного растворение или разрушение исходного материала перед извлечением любых продуктов облучения, неоднократное повторное использование исходного материала, обеспечиваемое посредством разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, обеспечивает значительное повышение эффективности и снижение стоимости по сравнению с предшествующим уровнем техники.

Одним из аспектов настоящего изобретения является система генерации радиоизотопов, которая включает: один или более контейнеров, включая первый контейнер, причем первый контейнер содержит материал источника, который включает по меньшей мере один материал мишени; генератор излучения; камеру радиационной бомбардировки, которая принимает излучение от генератора излучения, в котором камера радиационной бомбардировки предназначена для того, чтобы вмещать один или более контейнеров и подвергать их воздействию принятого излучения, генерируя при этом по меньшей мере часть первых радиоизотопов, которые являются первичным продуктом воздействия излучения на материал мишени; компонент введения, приспособленный для переноса материала для экстракции в первый контейнер, приводя при этом материал источника внутри первого контейнера в контакт с материалом для экстракции, в котором материал для экстракции выбран для растворения без растворения материала мишени, одного или более из первого радиоизотопа, второго радиоизотопа, который является дочерним продуктом первого радиоизотопа, или обоих первого радиоизотопа и второго радиоизотопа; и компонент для экстракции, приспособленный для извлечения материала для экстракции с растворенным радиоизотопом из первого контейнера без извлечения материала мишени из первого контейнера.

В этой системе материал мишени может представлять собой способный к ядерному делению материал, а генератор излучения является генератором нейтронов. Материал источника может иметь пористую форму, ширина стенки пор которой выбрана на основе длины пробега отдачи первичного радиоизотопного продукта продукта материала мишени, способного к ядерному делению. Система также может включать компонент извлечения, приспособленный для приема материала для экстракции с растворенным радиоизотопом из первого контейнера и выделения части из по меньшей мере одного вида радиоизотопа из материала для экстракции. Система может также включать систему перемещения, приспособленную для физического передвижения контейнера из камеры радиационной бомбардировки во второе положение для взаимодействия с одним или обоими компонентами из компонента введения или компонента для экстракции. Система перемещения может быть дополнительно приспособлена для неоднократного перемещения контейнера из камеры радиационной бомбардировки во второе положение и из второго положения в камеру радиационной бомбардировки. Система перемещения также может быть приспособлена для физического перемещения множества контейнеров из камеры радиационной бомбардировки во второе положение. Способный к ядерному делению материал мишени может включать гранулы, содержащие оксид урана или металлический уран, имеющие средний размер частиц меньше средней длины пробега отдачи⁹⁹Мо - продукта деления ядра урана.

В данной системе материал для экстракции может быть выбран из сверхкритической текучей среды и водной текучей среды, которая предпочтительно растворяет один или более из первого радиоизотопа, второго радиоизотопа, который является дочерним продуктом первого радиоизотопа, или оба первый радиоизотоп и второй радиоизотоп. Материалом для экстракции может быть диоксид углерода в сверхкритическом состоянии, содержащий лиганд, который растворяет один или более из первого радиоизотопа, второго радиоизотопа, который является дочерним продуктом первого радиоизотопа, или оба первый радиоизотоп и второй радиоизотоп.

Данная система может автоматически осуществлять цикл генерирования радиоизотопа, причем система подвергает воздействию излучения первый контейнер, передает материал для экстракции в первый контейнер и извлекает материал для экстракции с растворенным радиоизотопом из первого контейнера. Система может также автоматически повторять цикл генерирования радиоизотопа в первом контейнере. Система может обрабатывать множество контейнеров, включая первый контейнер, так что каждый из множества контейнеров подвергают воздействию излучения.

Материал мишени может включать один или более из оксида урана или металлического урана в форме порошка, соли, ткани, пены или коллоидной суспензии в жидкости. Материал источника может включать радий или радий, нанесенный гальваническим путем на берилий. По меньшей мере один вид радиоизотопов, генерированный системой, включает один или более из²²⁷Ас,²¹³Bi,¹³¹Cs,¹³³Cs,¹¹C,⁵¹Cr,⁵⁷Co,⁶⁰Co,⁶⁴Cu,⁶⁷Cu,¹⁶⁵Dry,¹⁶⁹Er,¹⁸F,⁶⁷Ga,⁶⁸Ga,⁶⁸Ge,¹⁹⁸Au,¹⁶⁶Ho,¹¹¹In,¹²³I,¹²⁴I,¹²⁵I,¹³¹I,¹⁹²Ir,⁵⁹Fe,^81mKr,²¹²Pb,¹⁷⁷Lu,⁹⁹Mo,¹³N,¹⁵O,¹⁰³Pd,³²P,²³⁸Pu,⁴²K,²²⁷Ra,²²³Ra,¹⁸⁶Re,¹⁸⁸Re,⁸¹Rb,⁸²Rb,¹⁰¹Ru,¹⁰³Ru,¹⁵³Sm,⁷⁵Se,²⁴Na,⁸²Sr,⁸⁹Sr,^99mTc и²⁰¹Tl. Генератор излучения, используемый в системе, может быть выбран из одного или более Pu-Ве источников,²⁵²Cf источников, запаянных трубчатых генераторов излучения, устройств плотного плазменного фокуса, пинч-устройств, инерционных устройств электростатического удержания, систем на основе субкритических источников, реакторов деления ядра и ускорителей расщепления ядра.

Другим аспектом данного изобретения является способ генерирования⁹⁹Мо. Способ включает: обеспечение материала источника, содержащего первую массу урана, где материал источника находится в форме, в которой большинство атомов урана находятся в пределах выбранного расстояния от доступной поверхности источника; воздействие на источник нейтронами, уменьшая при этом первую массу урана в источнике до второй массы урана, которая меньше первой массы, и образование по меньшей мере части атомов радиоизотопа⁹⁹Мо и тем самым также обеспечения перемещения по меньшей мере части из вновь образованных атомов радиоизотопа⁹⁹Мо в направлении доступной поверхности источника; и после воздействия на источник нейтронами для извлечения по меньшей мере части атомов радиоизотопа⁹⁹Мо из источника без по существу извлечения урана из второй массы урана в источнике.

В данном способе операция извлечения может удалять менее 0,1% урана или даже менее 0,01% урана из второй массы урана в источнике. Операция обеспечения может включать обеспечение источника, состоящего по меньшей мере частично из частиц, содержащих оксид урана или металлический уран, размер частиц в которых основан на длине пробега отдачи⁹⁹Мо в источнике. Способ может включать заключение источника в проницаемый для нейтронов контейнер. Способ может дополнительно включать воздействие нейтронами на контейнер, вмещающий источник, и извлечение по меньшей мере части атомов радиоизотопа⁹⁹Мо из контейнера. Способ может включать выбор материала для экстракции, который растворяет атомы радиоизотопа⁹⁹Мо без изменения фазы урана в источнике, или выбор материала для экстракции, в котором атомы радиоизотопа⁹⁹Мо более растворимы, чем атомы урана.

Способ может включать определение формы источника на основании выбранного материала для экстракции. Способ может также включать выбор комбинации источника и материала для экстракции, где данная комбинация позволяет извлекать радиоизотоп⁹⁹Мо из источника после воздействия нейтронов без по существу воздействия на источник. Операция извлечения способа может включать пропускание материала для экстракции, выбранного для растворения радиоизотопа⁹⁹Мо, через контейнер, приводя при этом доступную поверхность источника в контакт с материалом для экстракции.

В данном способе материал для экстракции может быть выбран из сверхкритической текучей среды и водной текучей среды. Если материал для экстракции является диоксидом углерода в сверхкритическом состоянии, он может содержать лиганд, который растворяет радиоизотоп⁹⁹Мо. Лиганд может быть выбран из 8-гидроксихинолина, α-бензоиноксима, 4,5-дигидрокси-1,3-бензолдисульфоната динатрия, фосфатных соединений и дикетонов. В альтернативном воплощении лиганд может содержать одну или более функциональных групп, выбранных из гидроксильной, карбонильной, дикетонной, альдегидной, галогенформильной, сложноэфирной карбонатной, карбоксилатной, сложноэфирной, простой эфирной, пероксильной, аминной, карбоксамидной, имидной, иминной, нитратной, цианатной, тиольной, сульфидной, сульфинильной, сульфонильной, тиоцианатной, изотиоцианатной, фосфатной и фосфоновой групп.

Способ может включать неоднократное осуществление операции воздействия на контейнер и операции извлечения из контейнера без извлечения урана из контейнера. Способ может включать извлечение радиоизотопа⁹⁹Мо из материала для экстракции и после этого повторение операции воздействия на тот же источник. Способ может дополнительно включать извлечение, помимо радиоизотопа⁹⁹Мо, количество одного или более других продуктов деления ядра, образованных во время операции воздействия.

Еще одним аспектом настоящего изобретения является способ селективного получения радиоизотопа. Способ включает: выбор радиоизотопа; определение материала мишени, из которого можно получить выбранный радиоизотоп в качестве продукта деления ядра; измерение длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа в материале мишени; образование множества гранул материала мишени с размером гранул на основании длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа; воздействие нейтронами на гранулы материала мишени, обеспечивая при этом, что по меньшей мере часть атомов материала мишени подергается делению ядра с образованием атомов выбранного радиоизотопа и также обеспечение перемещения по меньшей мере части вновь образованных атомов выбранного радиоизотопа на длину пробега отдачи относительно материала мишени; и экстракция атомов выбранного радиоизотопа из материала мишени.

Еще одним аспектом данного изобретения является способ селективного получения радиоизотопа. Способ включает: выбор радиоизотопа; идентификация материала мишени, из которого выбранный радиоизотоп можно получить в качестве продукта деления ядра; определение длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа в облучаемом материале; образование множества гранул материала мишени с размером гранул, на основании длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа; воздействие на зерна материала мишени нейтронами, обеспечивая при этом по меньшей мере часть атомов материала мишени для того, чтобы прошло ядерное деление с образованием атомов выбранного радиоизотопа, и обеспечения по меньшей мере части вновь образованных атомов выбранного радиоизотопа для перемещения длины пробега отдачи относительно материала мишени; и экстракции атомов выбранного радиоизотопа из материала мишени.

В данном способе операции воздействия и экстракции могут осуществляться без изменения фазы материала мишени. Способ может дополнительно включать повторение операции воздействия и операции экстрагирования в отношении множества гранул материала мишени. Множество гранул материала мишени может содержаться внутри проницаемого для нейтронов контейнера, и способ может дополнительно включать неоднократное осуществление операции воздействия и операции экстранирования в отношении одного и того же множества гранул материала мишени без извлечения множества гранул материала мишени из контейнера. Гранулы могут представлять собой частицы оксида урана или металлического урана с размером гранул менее 20 мкм. В одном воплощении гранулы представляют собой частицы оксида урана или металлического урана с размером гранул от примерно 0,001 до 10 мкм. В данном способе по меньшей мере часть множества гранул может иметь характеристическую длину по по меньшей мере одному измерению, меньшую или равную длине пробега отдачи.

Операция экстракции способа может включать воздействие на по меньшей мере часть гранул материала мишени растворителем, который преимущественно экстрагирует выбранный радиоизотоп из материала мишени. Способ может дополнительно включать обработку гранул материала мишени в твердом пористом источнике до проведения операции воздействия. Обработка может включать обработку гранул материала мишени в пенопласте с открытыми порами, открытой решетке, открытом каркасе, керамике, ткани, тонкой пленке, монослое, губке, нанорешетке или нанокристалле. Обработка может включать обработку гранул материала мишени в твердом пористом источнике с площадью поверхности более 10 м²/г по результатам измерений методом Брунауэра, Эммета и Теллера (БЭТ). Обработка может включать одну или более операций из спекания, измельчения, просеивания, 3D печати, кристаллизации, осаждения или нагревания гранул материала мишени.

Другим аспектом настоящего изобретения является способ селективного получения радиоизотопа. Способ включает: прием источника, содержащего твердый материал, способный к ядерному делению, в проницаемом для нейтронов контейнере, где источник имеет пористую форму, ширина стенки пор которой по существу близка к длине пробега отдачи радиоизотопного продукта твердого материала, способного к ядерному делению; воздействие на источник нейтронами, превращая при этом по меньшей мере часть атомов твердого материала, способного к делению ядра, путем деления ядра на атомы радиоизотопа так, что источник содержит радиоизотоп и непрореагировавший твердый материал, способный к делению ядра; выбор материала для экстракции, который преимущественно растворяет радиоизотоп, а не способный к делению ядра материал; введение материала для экстракции в контейнер, приводя при этом материал источника в контакт с материалом для экстракции; извлечение материала для экстракции из контейнера после времени выдержки, извлекая при этом по меньшей мере часть растворенного радиоизотопа из контейнера, при этом оставляя по существу весь непрореагировавший твердый материал, способный к делению ядра, в контейнере; и после извлечения материала для экстракции повторное воздействие нейтронами на материал источника, тем самым превращая по меньшей мере часть атомов непрореагировавшего твердого материала, способного к делению ядра, путем деления ядра в атомы радиоизотопа.

Способ может дополнительно включать повторение операций введения и извлечения в отношении мишени после повторного воздействия на мишень нейтронами. Способ может также включать отделение растворенного радиоизотопа от материала для экстракции; и размещение растворенного радиоизотопа в генератор дочернего изотопа. Способ может дополнительно включать периодическое «доение» генератора дочернего изотопа для получения дочернего изотопа. Способ может включать ожидание до окончания по меньшей мере первого заранее заданного периода времени после извлечения материала для экстракции из контейнера, где заранее заданный период времени определяется временем полураспада радиоизотопа; и отделение радиоизотопа от материала для экстракции.

Другим аспектом настоящего изобретения является способ получения генерирующей радиоизотоп мишени. Способ включает: обеспечение растворенной соли способного к ядерному делению материала в растворе, где способный к ядерному делению материал способен генерировать первый требуемый радиоизотоп при воздействии нейтронов, причем первый созданный радиоизотоп имеет длину пробега отдачи относительно способного к ядерному делению материала; осаждение из раствора оксида способного к ядерному делению материала; и селективное образование гранул из осажденного оксида, то есть отдельных частиц, размер гранул которых основан на длине пробега отдачи первого предполагаемого радиоизотопа. Способ может дополнительно включать смешивание осадителя в растворе и/или выбор способного к ядерному делению материала в зависимости от первого предполагаемого радиоизотопа. Способ может включать определение длины пробега отдачи первого предполагаемого радиоизотопа в зависимости от выбранного материала, способного к делению ядра, и/или образование гранул с размером гранул, равным или меньше 10 мкм. Способ может включать образование гранул с размером гранул, равным или меньше 1 мкм. Способ может включать образование гранул с размером гранул, равным или меньше 100 нанометров, и способ может включать образование гранул с размером гранул, равным или меньше 10 нанометров.

В данном способе операция образования может включать одну или более операций из: измельчения, сушки, фильтрования, промывания, прокаливания или спекания осажденного оксида. Способ может включать упаковку гранул осажденного оксида в контейнер. Контейнер может иметь первый клапан, приспособленный для обеспечения введения растворителя в контейнер, и второй клапан, приспособленный для обеспечения экстракции растворителя из контейнера. Контейнер может быть проницаемым для нейтронов. Упаковка гранул может дополнительно включать размещение гранул в полости, образованной контейнером; и герметизацию контейнера, тем самым с захватом гранул в указанной полости. Способ может включать синтез керамики из гранул осажденного оксида. В данном способе операция обеспечения может дополнительно включать обеспечение растворенной соли способного к ядерному делению материала в растворе, выбранном из одного или более следующих типов: из кислого раствора, основного раствора, водного раствора и спиртового раствора.

В еще одном аспекте настоящего изобретения описана генерирующая радиоизотоп мишень. Эта мишень включает материал мишени, способный генерировать радиоизотоп при длительном воздействии нейтронов, причем радиоизотоп связан с длиной пробега отдачи; при этом материал мишени имеет характеристическое расстояние, выбранное в зависимости от длины пробега отдачи радиоизотопа. В данной мишени радиоизотоп может представлять собой первичный продукт деления ядра материала мишени. Для хранения множества гранул можно использовать проницаемый для нейтронов контейнер. Контейнер может иметь впускной клапан и выпускной клапан, обеспечивающие введение и извлечение текучей среды. Контейнер для мишени может включать составляющую корпуса и по меньшей мере одну составляющую съемной крышки, которые, когда находятся в соединении, закрывают материал мишени внутри контейнера. Контейнер может быть изготовлен из одного или более из следующих материалов: алюминия, алюминиевого сплава, циркония, циркониевого сплава, молибдена, молибденового сплава и нержавеющей стали.

Материал мишени может включать множество гранул материала мишени, неплотно упакованных в контейнере, а характеристичным расстоянием является размер гранул, выбранный на основании длины пробега отдачи радиоизотопа. Материал мишени может включать множество гранул материала мишени, сформированных в керамический материал. Материал мишени может включать множество гранул материала мишени, включенных в металлоорганический каркас или прикрепленных к металлоорганическому каркасу. Материал мишени может включать одно или более веществ из оксида урана или металлического урана. Материал мишени может включать множество гранул материала мишени, сформированного в виде сыпучего порошка, ткани, пены или коллоидной суспензии в жидкости. Материал мишени может содержать радий или радий, нанесенный гальваническим путем на бериллий. Материал мишени может включать гранулы монослоя актиноидов, а монослой актиноидов может представлять собой монослой урана. Материал мишени может включать гранулы с большой площадью поверхности, металлический уран, который может быть получен с помощью процесса Кролла.

Еще одним аспектом настоящего изобретения является способ разделения с помощью диоксида углерода в сверхкритическом состоянии. Способ извлекает первый радиоизотоп из облученного материала, способного к ядерному делению, содержащего множество радиоизотопов, включая первый радиоизотоп. Способ включает: выбор лиганда, который растворим в диоксиде углерода в сверхкритическом состоянии (sCO₂), образует хелат с первым радиоизотопом и не образует хелат со способным к ядерному делению материалом; растворение названного лиганда в sCO₂ с образованием раствора sCO₂-лиганд; приведение облученного материала в контакт с раствором sCO₂-лиганд в течение времени контакта, образуя при этом раствор sCO₂-комплекс радиоизотопа; отделение раствора sCO₂-комплекс радиоизотопа от облученного материала; и после отделения раствора sCO₂-комплекс радиоизотопа от облученного материала извлечение радиоизотопа из раствора sCO₂-комплекс радиоизотопа. В данном способе извлечение радиоизотопа из раствора sCO₂-комплекс радиоизотопа может включать извлечение комплекса радиоизотопа из раствора sCO₂-комплекс радиоизотопа. Операция извлечения может генерировать раствор sCO₂-лиганд, подходящий для повторного использования без декомпрессии и повторного нагнетания давления в отношении раствора sCO₂-лиганд. Это может быть достигнуто путем приведения раствора sCO₂-комплекс радиоизотопа в контакт с кислотным раствором, получая при этом раствор кислота-радиоизотоп и регенерированный раствор sCO₂-лиганд.

В данном способе облученный материал может быть заключен в контейнер, и операция воздействия может дополнительно включать пропускание раствора sCO₂-лиганд через контейнер без извлечения по существу любого из способных к ядерному делению материалов из контейнера. В этом случае контейнер может функционировать как реактор с насыпным слоем. В данном способе облученный материал может быть в форме сыпучих гранул, а операция воздействия дополнительно включает пропускание раствора sCO₂-лиганд через контейнер со скоростью потока, достаточной для псевдоожижения множества гранул внутри контейнера. В данном способе облученный материал также может быть жидкостью.

В данном способе радиоизотоп может представлять собой⁹⁹Мо, способный к ядерному делению материала может представлять собой²³⁵U, а лиганд может иметь одну или более функциональных групп, выбранных из гидроксильной, карбонильной, дикетонной, альдегидной, галогенформильной, сложноэфирной карбонатной, карбоксил атной, сложноэфирной, простой эфирной, пероксильной, аминной, карбоксамидной, имидной, иминной, нитратной, цианатной, тиольной, сульфидной, сульфинильной, сульфонильной, тиоцианатной, изотиоцианатной, фосфатной и фосфоновой групп. Лиганд может быть выбран из фторированного β-дикетона и триалкилфосфата или фторированного β-дикетона и триалкилфосфиноксида. Лиганд может быть выбран из дитиокарбаматов, тиокарбазонов, β-дикетонов и краун-эфиров. Лиганд может иметь одну или более функциональных групп, выбранных из гидроксильной, карбонильной, дикетонной, альдегидной, галогенформильной, сложноэфирной карбонатной, карбоксилатной, сложноэфирной, простой эфирной, пероксильной, аминной, карбоксамидной, имидной, иминной, нитратной, цианатной, тиольной, сульфидной, сульфинильной, сульфонильной, тиоцианатной, изотиоцианатной, фосфатной и фосфоновой групп. Радиоизотопы, которые могут получены этим способом, включают один или более из²²⁷Ас,²¹³Bi,¹³¹Cs,¹³³Cs,¹¹С,⁵¹Cr,⁵⁷Со,⁶⁰Co,⁶⁴Cu,⁶⁷Cu,¹⁶⁵Dy,¹⁶⁹Er,¹⁸F,⁶⁷Ga,⁶⁸Ga,⁶⁸Ge,¹⁹⁸Au,¹⁶⁶Ho,¹¹¹In,¹²³I,¹²⁴I,¹²⁵I,¹³¹I,¹⁹²Ir,⁵⁹Fe,^81mKr,²¹²Pb,¹⁷⁷Lu,⁹⁹Mo,¹³N,¹⁵O,¹⁰³Pd,³²P,²³⁸Pu,⁴²K,²²⁷Ra,²²³Ra,¹⁸⁶Re,¹⁸⁸Re,⁸¹Rb,⁸²Rb,¹⁰¹Ru,¹⁰³Ru,¹⁵³Sm,⁷⁵Se,²⁴Na,⁸²Sr,⁸⁹Sr,^99mTc и²⁰¹Tl.

Другим аспектом настоящего изобретения является способ получения радиоизотопа из материала основы, где материал основы включает по меньшей мере радиоизотоп и способный к ядерному делению материал. Способ включает: выбор материала для экстракции, который извлекает радиоизотоп из материала основы без по существу растворения способного к ядерному делению материала; приведение материала основы в контакт с материалом для экстракции в течение времени выдержки, получая при этом смесь материала для экстракции и радиоизотопа; по прошествии времени выдержки извлечение смеси материала для экстракции и радиоизотопа; и отделение радиоизотопа от материала для экстракции. В данном способе операция приведения в контакт может дополнительно включать одну или более из следующих операций: перемешивание одного или обоих из материала основы и материала для экстракции в течение по меньшей мере части времени выдержки; изменение температуры одного или обоих из материала основы и материала для экстракции в течение по меньшей мере части времени выдержки; и изменение давления одного или обоих из материала основы и материала для экстракции в течение по меньшей мере части времени выдержки.

В воплощениях способа, в которых материал основы является твердым, приведение в контакт материала основы может включать приведение материала основы в контакт с жидким материалом для экстракции в течение времени выдержки, с образованием при этом жидкой смеси материала для экстракции и радиоизотопа. В воплощениях способа, в которых материал основы является жидким, приведение в контакт материала основы может включать приведение в контакт материала основы с жидким материалом для экстракции в течение времени выдержки, получая при этом жидкую смесь материала для экстракции и радиоизотопа, не смешивающуюся с материалом основы. В одном из воплощений, материал основы может быть в форме твердых гранул, находящихся в контейнере, и операция приведения в контакт может включать внесение количества материала для экстракции в контейнер и удерживание материала для экстракции в контейнере в течение времени выдержки.

В данном способе материал для экстракции может включать экстрагент и растворитель. Экстрагент может представлять собой лиганд, растворимый в растворителе при температуре и давлении операции приведения в контакт. Растворителем может быть sCO₂. Лиганд может образовывать растворимый в диоксиде углерода хелат с радиоизотопом. Лиганд может быть выбран из фторированного β-дикетона и триалкилфосфата или фторированного β-дикетона и триалкилфосфиноксида, или может быть выбран из дитиокарбаматов, тиокарбазонов, β-дикетонов и краун-эфиров. Лиганд может иметь одну или более функциональных групп, выбранных из гидроксильной, карбонильной, дикетонной, альдегидной, галогенформильной, сложноэфирной карбонатной, карбоксилатной, сложноэфирной, простой эфирной, пероксильной, аминной, карбоксамидной, имидной, иминной, нитратной, цианатной, тиольной, сульфидной, сульфинильной, сульфонильной, тиоцианатной, изотиоцианатной, фосфатной и фосфоновой групп.

Эти и различные другие особенности, а также преимущества, характеризующие системы и способы, описанные в данной заявке, будут очевидны из следующего подробного описания и обзора соответствующих чертежей. Дополнительные признаки изложены в последующем описании и частично будут очевидны из описания или могут быть известны из технологической практики. Преимущества и особенности технологии будут реализованы и достигнуты с помощью конструкции, указанной, в частности, в описании и формуле изобретения, а также прилагаемых чертежах.

Следует понимать, что как приведенное выше краткое описание, так и нижеследующее подробное описание приведены для пояснения и предназначены для дополнительного пояснения заявленного изобретения.

КРАТКОЕ ОПИСАНИЕ ЧЕРТЕЖЕЙ

Приведенные ниже чертежи, которые составляют часть материалов данной заявки, представляют иллюстрацию описанной методики и не предназначены для ограничения объема заявленного изобретения, объем которого должен основываться на формуле изобретения, которая приложена к данному описанию.

На Фиг. 1 показано воплощение способа разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, в котором многократно генерируют продукты облучения, такие как, радиоизотопы, из одной и той же мишени.

На Фиг. 2 показано воплощение системы разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, для непрерывного или полунепрерывного получения радиоизотопа⁹⁹Мо.

На Фиг. 3 показано воплощение способа селективного генерирования целевого радиоизотопа при использовании разделения, проводимого в отношении мишенного устройства.

На Фиг. 4 показано воплощение контейнера, подходящего для вмещения материала мишени в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства.

На Фиг. 5 более подробно показано воплощение способа получения радиоизотоп-генерирующей мишени.

На Фиг. 6А-6С более подробно показано средство характеристики размера гранул гранулированного материала мишени.

На Фиг. 7 показано воплощение общего способа разделения, подходящего для применения с разделением, проводимым в отношении мишенного устройства.

На Фиг. 8 показано воплощение способа для преобразования ядерного топлива с использованием диоксида углерода в сверхкритическом состоянии (sCO₂).

На Фиг. 9 приведена химическая структурная формула лиганда, гексафторацетилацетоната ("hfac"), подходящего для применения в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства, с некоторыми специфическими радионуклидами.

На Фиг. 10 показано воплощение способа экстрагирования первого радиоизотопного продукта, полученного из облученного материала источника, способного к делению ядра.

На Фиг. 11 показан цикл превращения материала, показывающий изменения в источнике за время двух проходов разделения, проводимого в отношении мишенного устройства.

На Фиг. 12 показано альтернативное воплощение способа селективного генерирования целевого радиоизотопа при использовании разделения, проводимого в отношении мишенного устройства.

ПОДРОБНОЕ ОПИСАНИЕ

На Фиг. 1 показано, на обобщающем уровне, воплощение способа разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, в котором неоднократно генерируют продукты облучения, такие как радиоизотопы, из части количества материала мишени. В способе 10, как показано, часть количество материала мишени облучают в операции 12 облучения, в которой образуется целевой продукт облучения. За операцией 12 облучения следует операция 14 разделения, в которой целевой продукт извлекают из материала мишени без по существу уменьшения количества материала мишени после облучения. (Как подробно объясняется ниже, выражение «по существу» следует использовать в отношении количества материала мишени, которое остается в облученном объекте после операции 14 разделения с напоминанием читателю, что ни одна методика разделения не является идеальной и небольшое или минимальное количество материала мишени можно фактически извлекаться во время операции 14 разделения.) Целевой продукт, после извлечения из материала мишени, затем можно подвергнуть последующей обработке и применению. Например, в одном из воплощений материал мишени вносят в пористый, твердый объект и продукт извлекают с помощью жидкого растворителя, который растворяет продукт, но по существу, если вообще способен на это, не растворяет или не извлекает из объекта оставшийся после облучения материал мишени. Операции облучения 12 и разделения и 14 затем повторяют на оставшемся материале мишени. Способ 10 можно повторять любое количество раз и, в идеальной системе, мог бы повторяться до тех пор, пока весь материал мишени полностью не будет израсходован. В действительности, однако, предполагается, что после некоторого числа повторений более экономически выгодно становится утилизировать остатки материала мишени, чем повторно использовать его в другом цикле. Хотя возможны более подробные воплощения, некоторые из которых обсуждаются ниже, на Фиг. 1 представлено упрощенное воплощение для обеспечения удобной точки отсчета для дальнейшего обсуждения и для введения понятий и терминов, которые будут более подробно обсуждаться ниже.

Как обсуждалось выше, в разделениях, проводимых в отношении мишенного устройства, материал мишени подвергают одной или более операциям облучения. «Материал мишени», как этот термин будет использоваться в данной заявке, относится к материалу, который при воздействии конкретного излучения, используемого в операции облучения, приводит к образованию одного или более продуктов облучения. В зависимости от воплощения, используемое излучение может включать одну или более из следующих частиц: альфа-частицы, бета-частицы, гамма-лучи, рентгеновские лучи, нейтроны, электроны, протоны и другие частицы, способные к образованию продуктов ядерных реакций. В любой конкретной операции облучения часть количества материала мишени будет превращена в продукт(ы) облучения, что приведет к уменьшению массы материала мишени и вновь образованной массе продукта(ов) облучения.

В некоторых воплощениях, разделения, проводимые в отношении мишенного устройства, могут быть адаптированы для улучшения извлечения одного или более заранее заданных целевых продуктов из облученного материала мишени. Целевой продукт относится либо к первичному, либо к вторичному продукту облучения, который оператор хочет извлечь из материала мишени после облучения в операции 14 разделения. В зависимости от сочетания излучения и материала мишени, используемого в одном из воплощений, нежелательные продукты реакции тоже могут образовываться путем облучения, которые могут не извлекаться из материала мишени в операции 14 разделения. Например, если излучение проходит с помощью нейтронов и материал мишени содержит уран-235 (²³⁵U), один из продуктов деления ядра будет представлять собой изотоп молибдена,⁹⁹Мо. После облучения атомы⁹⁹Мо будут рассеиваться в материале мишени и каждый атом⁹⁹Мо будет образован из одного атома урана, который существовал до облучения. Однако благодаря природе облучения нейтронами многие другие продукты деления ядра тоже будут существовать в мишени после облучения, каждый из которых также представляет атомы, образованные из атомов урана, подвергшихся делению. В одном из воплощений,⁹⁹Мо является целевым продуктом и впоследствии извлекается в операции 14 разделения, тогда как другие продукты деления ядра не выделяются и остаются в материале мишени во время последующих облучений.

Материал мишени может быть включен в материал источника большей массы. Материал источника может быть сформирован в виде единого объекта или дискретной массы, иногда упоминаемый в данной заявке просто как «источник», который может быть подвергнут воздействию излучения в операции облучения для превращения по меньшей мере части материала мишени (первично или вторично, как более подробно обсуждается ниже) в целевой продукт (или его материнский элемент, как будет обсуждаться ниже). Помимо материала мишени, материал источника может также необязательно содержать материал, который не реагирует на облучение для получения целевого продукта. Такой материал может быть полностью не восприимчивым к излучению или может образовывать что-то, кроме целевого продукта. Где необходимо, термин «вспомогательный материал» можно использовать в отношении любого компонента материала источника, который при облучении не образует целевой продукт. Вспомогательные материалы могут включать, например, следовые количества загрязняющих веществ, материалы, присутствующие в материале источника, для обеспечения физической структуры мишени или несобранных продуктов предыдущих облучений мишени.

На Фиг. 11 показан цикл превращения материала, показывающий изменения в источнике в течение двух проходов разделения, проводимого в отношении мишенного устройства. Цикл 1100 превращения материала начинается с некоторого количества материала 1102 источника, который в показанном воплощении включает часть количества мишени 1120 и другое количество вспомогательного материала 1122. Хотя мишень и вспомогательный материал материала источника показаны в отдельных ячейках, следует понимать, что Фиг. 11 представлена в целях иллюстрации цикла мишени и продукта, и следует понимать, что элементы Фиг. 11 не представляют фактическое количество или соотношение мишени и вспомогательного материала, перемешивание мишени и вспомогательного материала, и/или структуры источника. Операция облучения (например, операция 12 облучения на Фиг. 1) изменяет материал 1102 источника в облученном материале 1104 источника, в котором часть количества материала 1120 мишени изменилась в продукты 1124 облучения. Хотя и преувеличено для целей иллюстрации, на Фиг. 11 примерно половина материала мишени 1120 изменилась в часть количества облученного продукта 1124. Поскольку продукты 1124 считают вспомогательным материалом, на Фиг. 11 также показано относительное увеличение массы вспомогательного материала в источнике 1104 и соразмерное уменьшение количества материала 1120 мишени.

Читателю следует напомнить, что, особенно в реакциях деления, немедленным результатом облучения будет ряд первичных продуктов облучения, часть из которых со временем затем могут распадаться на вторичные продукты, которые сами по себе могут распадаться на другие вторичные продукты. Таким образом, точный состав продуктов 1124 облучения может меняться со временем, так как различные первичные и вторичные продукты распадаются. Однако для целей данного обсуждения на Фиг. 11 не делают различия между первичными продуктами облучения и вторичными продуктами облучения или не пытаются отслеживать, как меняется состав продуктов облучения стечением времени.

Цикл 1100 дополнительно показывает результаты операции первого разделения (например, операции 14 разделения на Фиг. 1) на облученном материале 1104 источника. Разделение приводит к извлечению некоторого количества целевого продукта 1126 из облученного материала 1104 источника. Опять же, преувеличенный в целях иллюстрации, на Фиг. 11 показан источник 1106 после разделения, из которого извлечена часть продукта, так что материал 1106 источника после разделения имеет относительно меньше вспомогательного материала, но количество мишени остается таким же, как и в облученном материале 1104 источника. Это наглядно иллюстрирует, что операция разделения не оказывает влияния или по существу не оказывает влияния на массу материала 1120 мишени в источнике.

На Фиг. 11 также показано, что некоторые продукты 1124 облучения могут оставаться в качестве вспомогательного материала 1122 в источнике 1106 после разделения. Это может происходить либо из-за того, что разделение не на 100% эффективно, так как не все из продуктов 1124 облучения являются целевыми продуктами, и в операции разделения намеренно не извлекают эти продукты, или по обеим причинам вместе.

На ФИГ. 11 дополнительно представлен второй набор операций облучения и разделения в отношении материала источника. На Фиг. 11 показан источник 1108, облученный вторично, который снова показывает, что часть количества материала 1120 мишени материала 1106 предшествующего источника превращается в продукт 1124 с помощью операции второго облучения. Операция второго разделения затем уменьшает общую массу облученного вторично материала 1108 источника путем извлечения части целевого продукта 1126, но без изменения массы материала 1120 мишени в материале 1108 источника. Полученный материал 1110 источника после второго разделения готов после этого для последующих операций облучения и разделения, как показано стрелкой внизу иллюстрации.

Как упоминалось выше, Фиг. 11 преувеличен в целях иллюстрации. Тем не менее, он ясно демонстрирует некоторые особенности разделения, проводимого в отношении мишенного устройства. В частности, показано, что материал 1120 мишени превращается в продукт 1124 посредством операции облучения, а в операции разделения часть количества продукта 1126 извлекается, без извлечения по существу любого материала 1120 мишени из источника. Таким образом, подвергая тот же источник повторным операциям облучения и разделения, материал 1120 мишени в источнике можно расходовать до тех пор, пока он полностью не превратится в продукт 1124 или уже нерационально с экономической точки зрения повторять процесс.

На Фиг. 11 дополнительно показано, что не весь продукт 1124 можно извлекать посредством операции разделения. Это может происходить по разным причинам. Хотя предпочтительно извлекать по возможности как можно больше целевого продукта 1126 при каждом разделении, не все из продуктов 1124 облучения могут быть целевыми продуктами 1126 и/или извлечение всего целевого продукта 1126 может не быть технологически практичным или возможным. Таким образом, продукты 1124 из предшествующих операций облучения (например, нецелевые продукты) могут оставаться в материале источника в соответствии с планом (например, путем соответствующего выбора материала для экстракции для предотвращения или уменьшения извлечения нецелевого продукта). Также возможно, что операция разделения не на 100% эффективна при извлечении всего продукта, оставляя, таким образом, часть целевого продукта в материале источника.

Как обсуждалось выше, материал мишени может включать любой один или более изотопов или элементов, которые первично или вторично могут образовывать при облучении целевой продукт. Термин «первично или вторично» используют в данной заявке, чтобы указать читателю, что, хотя некоторые целевые изотопы могут быть первичным продуктом облучения материала мишени, другие целевые продукты могут быть образованы путем естественного расщепления первичного продукта облучения. Например,⁹⁹Мо является одним из многих первичных продуктов деления ядра²³⁵U. То есть при термическом расщеплении массы²³⁵U под действием нейтронов часть атомов (точнее, 6,1%)²³⁵U будет преобразована непосредственно в атомы массой 99, включая⁹⁹Мо. Другие атомы²³⁵U будут преобразованы в другие продукты, такие как¹³⁵I и¹⁵⁷Gd. Тем не менее, многие первичные продукты деления ядра нестабильны и после некоторого периода времени, зависящего от их периодов полураспада, будут распадаться естественным образом на вторичные продукты. Используя⁹⁹Мо снова в качестве примера,⁹⁹Мо имеет период полураспада 65,94 часа, первично расщепляясь до^99mTc. Изотоп^99mTc с периодом полураспада 6,01 часа распадается до⁹⁹Тс. Таким образом,⁹⁹Мо является первичным продуктом деления²³⁵U, а⁹⁹Тс является вторичным продуктом. Следует отметить, что⁹⁹Тс также является первичным продуктом деления, но с другим независимым выходом деления ядра, чем для⁹⁹Мо. Следует отметить, что целевой продукт может быть как первичным продуктом облучения мишени, так и вторичным продуктом, который образуется в результате распада другого первичного продукта от того же облучения мишени. Материал мишени может включать элементную форму материала, металлы, сплавы, интерметаллические соединения, гидриды, оксиды, гидроксиды, галогениды, халькогениды, нитриды, фосфиды, карбиды, силициды, карбонаты, нитраты, сульфаты, тиосульфат, сульфиты, перхлораты, бориды, арсенаты, арсениты, фосфаты, нитрит, йодат, хлорат, бромат, хлорит, хромат, цианиды, тиоцианаты, амиды, пероксиды, органические комплексы, смешанные соединения, трехкомпонентные соединения, четырехкомпонентные соединения или с большим числом компонентов или комбинацию любых из этих соединений.

Материал источника может находиться в состоянии различных структур, форм или морфологий, что позволяют отделить целевой продукт от мишени без по существу изменения физической формы материала источника (кроме извлечения части или всех целевых продуктов), позволяя, таким образом, подвергнуть ранее облученный материал источника последующему облучению без существенной повторной обработки. Морфология, состояние и формы могут включать листы, монолиты, золь-гели, керамику, полимеры, металлические фазы, частицы, сферы, слои, агрегаты, кристаллические фазы, металлоорганические каркасы, волокна, осадки, трубки, мицеллы, губки, клетки, порошки, гранулы, суспензии, пульпы, эмульсии, пористые частицы и коллоиды.

Кроме того, как будет более подробно описано ниже со ссылкой на Фиг. 4 и 5, физическое состояние или морфология материала источника могут быть выбраны или изменены для повышения производительности или эффективности операции 14 разделения, например, путем адаптации формы материала мишени в источнике в соответствии с выбранным материалом для экстракции или способом экстракции. Например, форму с особенно большой площадью поверхности материала источника можно использовать для улучшения контакта между твердым материалом мишени и жидким или газообразным материалом для экстракции, например, смесью диоксида углерода в сверхкритическом состоянии и лигандом. Альтернативно, форму материала источника можно выбрать для использования преимущества воздействия облучения. Например, некоторые виды топлива из урана (например, керамические и металлические топлива) могут становиться пористыми после облучения в реакторе, что может подготовить мишень для отделения продукта от мишени и последующего повторного облучения без необходимости растворения или разрушения большей части или всего, если таковой имеется, оставшегося материала источника как часть операции разделения.

Хотя, в одном из воплощений, источник может быть твердым веществом или структурой, включающей материал мишени, во многих воплощениях, обсуждаемых в данной заявке, материал источника может содержаться в контейнере, который по меньшей мере частично заключает в себе материал источника. Например, в одном из воплощений материал источника может быть в виде частиц или гранулированной формы, и контейнер может быть предоставлен для вмещения материала источника во время части или всех операций Фиг. 1. В зависимости от физической формы материала источника (например, агрегат, порошок, жидкость и т.д.), контейнер может быть использован для обеспечения физического ограничения и также может быть использован для обеспечения точек контакта для простоты обращения. Кроме того, контейнер может быть приспособлен для упрощения операции 14 разделения. Воплощения подходящего контейнера более подробно обсуждаются со ссылкой на Фиг. 4. Форма пористого материала источника может быть изготовлена или выбрана, например, посредством 3D печати, в виде пены, отливок, частиц, спеченных частиц и т.д., как будет описано ниже.

Возвращаясь к Фиг. 1, в одном из воплощений операции 12 облучения, один или более источников подвергают воздействию излучения, что приводит к превращению по меньшей мере части материала мишени в целевой продукт. Генераторы излучения могут включать реакторы, ускорители частиц, ускорители электронов, устройства плазменной фокусировки, пинч-устройства и/или герметичные трубки генераторов нейтронов. Ускорители могут непосредственно подавать реакционные частицы или могут использоваться для получения частиц из реакций. В одном из воплощений, операция 12 облучения может включать размещение одного или более источников, содержащих материал мишени, в регулируемую среду, где источник(и) могут быть безопасно подвержены воздействию излучения. Например, в одном из воплощений, в котором излучение включает нейтроны, воздействие достигается путем размещения материала источника в камеру бомбардировки нейтронами или пропускания источника через камеру бомбардировки нейтронами, которая принимает нейтроны из генератора нейтронов.

В операции 14 разделения подвергнутый воздействию излучения материал источника обрабатывают для извлечения целевого продукта без по существу растворения или извлечения оставшегося материала мишени в источнике. В одном из воплощений это может включать приведение доступной поверхности материала источника в контакт с материалом для экстракции, например, текучей средой, которая предпочтительно растворяет целевой продукт, но в которой материал мишени и вспомогательный материал, если таковой имеется, либо нерастворимы, либо имеют по существу пониженную растворимость в сравнении с целевым продуктом. В альтернативном воплощении можно применять некоторые другие методики разделения, в которых предпочтительно извлекают целевой продукт из материала источника. Материал мишени в источнике остается в форме, подходящей для последующего облучения с образованием дополнительного целевого продукта.

Следует понимать, что ни одна система разделения не идеальна и что некоторое следовое количество материала мишени может быть непреднамеренно захвачено, растворено и/или иным образом извлечено с материалом для экстракции во время операции 14 разделения. Как упоминалось выше, слово «по существу» следует использовать в отношении количества мишени, которая остается в материале источника после операции 14 разделения, чтобы напомнить читателю о том, что небольшое или минимальное количество (менее 0,1%, хотя предполагается и меньше 0,01%) материала мишени по массе может фактически извлекаться из источника во время операции 14 разделения.

Хотя описанные выше и обсуждаемые подробно ниже методики могут быть реализованы для множества целевых продуктов, таких как радиоизотопы или другие продукты деления ядра, в данном изобретении в основном будут обсуждаться системы и способы последовательного разделения на мишенном устройстве в контексте систем и способов, которые неоднократно генерируют и извлекают один или более продуктов деления ядра из материала источника, содержащего способный к ядерному делению материал в качестве мишени. В частности, в данном описании в основном будет обсуждаться разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, в контексте систем и способов, которые неоднократно генерируют и извлекают⁹⁹Мо в качестве целевого продукта из гранул материала источника, который содержит²³⁵U в качестве мишени. При делении урана продукт в виде⁹⁹Мо является одним из многих изотопов, получаемых в качестве продуктов деления ядра. Продукт⁹⁹Мо можно отделять от урана путем образования специфических частиц, включающих молибден, которые можно легко извлечь из урановой мишени без необходимости извлечения материала мишени из источника или изменения формы материала мишени для облегчения разделения. Примером подходящей частицы с молибденом, которая облегчает отделение от источника, включает MoO₄^2-, который можно извлечь при растворении, или Мо(СО)₆, который может быть извлечен путем испарения.

Будет понятно, что методика, описанная в контексте⁹⁹Мо, может быть адаптирована для применения в получении любого продукта ядерной реакции, такого как перечисленные в таблице 1, либо напрямую путем облучения подходящего материала мишени нейтронами, либо опосредованно путем облучения подходящего материала мишени нейтронами с образованием материнского радиоизотопа целевого продукта и обеспечения распада материнского элемента. В более общем плане, описанные здесь способы и системы разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, могут быть адаптированы для получения любого целевого продукта, который может быть получен путем облучения материала мишени с использованием любого типа излучения, а не только облучения нейтронами.

На Фиг. 2 показано, снова на обобщающем уровне, воплощение системы разделения, проводимого в отношении мишенного устройства. Показанная система адаптирована для непрерывного или полунепрерывного получения продуктов, таких как радиоизотоп⁹⁹Мо, из мишени, содержащей²³⁵U.

Хотя воплощения системы 200 могут включать ручные операции, система 200 особенно подходит для автоматизации, и весь процесс может быть реализован как автоматизированная система, которая непрерывно или полунепрерывно генерирует продукт⁹⁹Мо до тех пор, пока мишень не будет израсходована или, иначе, загрязнена нежелательными побочными продуктами так, что дальнейшее образование⁹⁹Мо из мишеней становится нерациональным. Например, некоторые продукты деления ядра²³⁵U отравлены нейтронами (например,¹³⁵Хе,¹⁴⁹Sm и¹⁵¹Sm) и, если этим продуктам позволено накапливаться в материале источника в процессе последующих повторных облучений, при этом выход целевого продукта на каждой последующей стадии облучения будет снижаться. Даже тогда, в одном из воплощений, старый материал источника может автоматически сохраняться, а новый материал источника помещаться в систему, пока не будет израсходовано все доступное или целевое количество материала мишени.

Система 200 включает генератор 202 нейтронов, камеру 204 бомбардировки нейтронами, систему 206 перемещения (показана как система 206 конвейерного типа); систему 208 разделения, которая в данном воплощении включает два компонента: компонент 210 введения и компонент 212 экстракции; необязательную систему 228 обработки; систему 224 хранения продукта; и подачу или источник 226 материала для экстракции. Показано множество уран-содержащих источников 214, подвергающихся различным операциям с помощью системы 200 разделения и перемещающихся в направлении системы 206 конвейерного типа, как показано стрелками 220 и 222.

В показанном воплощении генератор 202 нейтронов может быть любым подходящим генератором нейтронов. Примеры включают Pu-Ве источники,²⁵²Cf источники, запаянные трубчатые генераторы излучения, устройство плотного плазменного фокуса, пинч-устройства, инерционное устройство электростатического удержания, реакторы деления ядра и ускорители расщепления ядра.

Камера 204 бомбардировки нейтронами принимает нейтроны из генератора 202 нейтронов и подвергает бомбардировке нейтронами любые источники 214 в пределах камеры 204. Камера 204 может включать множество компонентов, предназначенных для обеспечения впуска и выпуска источников. Камера 204 может быть сконструирована для уменьшения утечки рассеянных нейтронов во внешнюю среду собственно камеры 204 или за внешние границы системы 200. Камера 204 может включать зону облучения, в которой источники подвергаются воздействию нейтронов. Размер зоны облучения может быть рассчитан для одновременного облучения любого целевого числа источников. В показанном воплощении конвейер 206 обеспечивает прохождение источников через зону облучения.

Поскольку скорость перемещения источника в и через зону облучения отчасти определяет суммарное воздействие нейтронов на источник, причем скорость перемещения может быть выбрана для достижения целевого количества облучения мишени в зависимости от потока нейтронов из генератора 202 нейтронов. Перемещение источников может быть непрерывным (когда источники находятся в непрерывном движении), прерывистым (когда систему 206 перемещения запускают и останавливают для достижения целевой скорости) или комбинацией этих двух типов (например, непрерывное движение через камеру 204 бомбардировки, но источники содержатся в системе 208 разделения до тех пор, пока не будет получено целевое количество разделения, после чего возобновится транспортировка). Скорость может быть постоянной, уменьшающейся, промежуточной или изменяющейся на основе мониторинга потока нейтронов или любого другого параметра, который можно использовать для определения воздействия облучения на материал мишени. Следует принимать во внимание, что уровень воздействия облучения в зоне облучения не обязательно должен быть постоянным для конкретного источника или от одного источника до следующего источника, введенного в зону облучения. То есть генератор 202 нейтронов может не иметь постоянного потока нейтронов с течением времени. В этой ситуации поток нейтронов можно контролировать и скорость перемещения можно по мере необходимости менять для достижения целевых результатов облучения.

Когда новый источник вводят в зону облучения, в материале мишени мало или нет продукта или нежелательного количества продукта. Задавая время в зоне облучения, концентрация продукта ядерной реакции возрастает в источнике, поскольку часть атомов урана подвергается ядерной реакции из-за взаимодействия атомов урана с нейтронами. Скорость конвейера, точки остановки и время и/или поток нейтронов в зоне облучения могут быть настроены таким образом, что источники подвергаются воздействию в течение целевого времени облучения или целевой дозой облучения, генерируя таким образом запланированное количество продуктов деления ядра, включая⁹⁹Мо в каждом источнике. Затем источник извлекают из зоны облучения путем дальнейшего передвижения конвейера 206 и пропускания в систему 208 разделения.

Система 208 разделения относится к тем компонентам, которые проходят совместно с материалом для экстракции через источник для извлечения по меньшей мере части атомов радиоизотопного продукта⁹⁹Мо из источника без по существу уменьшения содержимого урана в источнике после облучения. Система 208 разделения получает материал для экстракции из подачи 226 материала для экстракции, приводит облученный материал источника в контакт с материалом для экстракции и затем извлекает материал для экстракции из материала источника (вместе с по меньшей мере⁹⁹Мо продуктом). Как графически показано на Фиг. 11, система 208 разделения по существу не уменьшает, если вообще уменьшает, массу материала мишени в источнике, а скорее исключительно или в первую очередь извлекает только целевой продукт или продукты. Как правило, материал для экстракции можно вводить в облученный материал источника (включая образующийся материал) для растворения образующегося радиоизотопа⁹⁹Мо в материале для экстракции и по существу полного сохранения массы материала мишени после облучения в материале источника отдельно от материала для экстракции. Химические свойства материала для экстракции, используемого для осуществления разделения, можно приспособить под материал мишени и целевой продукт, и, в зависимости от воплощения, можно использовать водные растворы, органические фазы, ионные жидкости, сверхкритические среды, псевдоожиженные слои, реакционноспособные газы, термическую обработку или их комбинации. Однако в этом воплощении в системе 208 разделения используют материал для экстракции, который приводят в контакт с облученным материалом мишени, теперь содержащим количество полученного⁹⁹Мо. В одном из воплощений, материал для экстракции предпочтительно растворяет полученный⁹⁹Мо без растворения урановой мишени или, предпочтительно, любого количества вспомогательного материала, включая любые другие побочные продукты, такие как другие продукты деления ядра. В альтернативном воплощении, целевой продукт - это, по сути, множество продуктов деления ядра и материал для экстракции предпочтительно растворяет все целевые продукты одновременно, без по существу воздействия на оставшийся материал мишени в материале источника. В еще одном воплощении, множество разных материалов для экстракции используют последовательно в отдельных операциях приведения в контакт для извлечения разных продуктов. В еще одном воплощении, множество разных материалов для экстракции используют в единственной операции приведения в контакт для извлечения разных целевых продуктов.

Извлеченные продукт(ы) затем выделяют из материала(ов) для экстракции и перерабатывают при необходимости в полезную форму, а источники возвращают в систему 206 перемещения для дальнейшего облучения. В показанном воплощении продукт выводится в систему 224 хранения продуктов. Извлечение продукта(ов) можно проводить с помощью системы 208 экстрагирования, так что конечная полезная форма продукта(ов) хранится в системе 224 хранения. В альтернативном воплощении, продукт и материал для экстракции могут храниться в системе 224 хранения для дальнейшей переработки с помощью отдельной системы выделения (не показана), которая может быть локальной или удаленной от системы 200.

В воплощении, показанном на Фиг. 2, первая ступень системы 208 разделения - это компонент 210 введения. В показанном воплощении, мишени содержатся в контейнерах 214, вмещающих некоторое количество материала мишени, а компонент 210 введения относится к тому оборудованию, которое передает материал для экстракции в контейнеры. Компонент введения приспособлен для перемещения материала для экстракции в контейнеры, приводя при этом материал источника, расположенный внутри первого контейнера, в контакт с материалом для экстракции. В одном из воплощений, материал для экстракции выбирают так, чтобы растворять, без растворения материала мишени, целевой продукт или продукты. Перемещение материала для экстракции в контейнеры может включать одно или более введений материала для экстракции в контейнер под давлением, приложение вакуума к контейнеру, открытому в сторону резервуара с материалом для экстракции, что позволяет материалу для экстракции перетекать в контейнер под действием силы тяжести, погружая открытый контейнер в бассейн с материалом для экстракции или любое другое оборудование, таким образом перемещают материал для экстракции в контейнер. Компонент 210 введения может включать автоматическое или управляемое вручную оборудование, которое подключается к контейнеру и доставляет материал для экстракции в контейнер, например, через один или более клапанов или другие точки доступа, предусмотренные на контейнере. Как известно в данной области техники, существует множество способов введения текучих сред в контейнер и можно применять любой подходящий способ.

В одном из воплощений, материал для экстракции удерживается в контейнере в течение подходящего времени выдержки. В течение части или всего времени выдержки контейнер может быть подвергнут дополнительным действиям, таким как нагревание, охлаждение, нагнетание давления, стравливание давления, перемешивание, циркуляция материала для экстракции и/или вторичное облучение при необходимости для улучшения извлечения продукта из материала источника. Например, в одном из воплощений материал источника представляет собой материал из сыпучих частиц или порошок, а материал для экстракции неоднократно протекает (циркулирует) под давлением через контейнер (например, втекает в клапан на одном конце контейнера и извлекается из клапана на другом конце контейнера), так что контейнер временно становится реактором с насыпным слоем или, если скорость потока через контейнер достаточна, реактором с псевдоожиженным слоем. В этих воплощениях приведение материала для экстракции в контакт с исходным материалом выполняется по существу без извлечения материала мишени из его контейнера, а в некоторых случаях без извлечения любого материала источника, кроме целевого продукта, из контейнера.

После соответствующего времени выдержки компонент 212 экстракции системы 208 разделения извлекает материал для экстракции из контейнера и пропускает материал для экстракции, включая извлеченный продукт, в систему 228 обработки. Как и в случае компонента 210 введения, можно использовать любой подходящий метод для извлечения смеси материала для экстракции и продукта, включая описанные выше, для введения материала для экстракции в контейнер. Экстракционный раствор может примешивать или переносить продукт. Альтернативно, раствор для экстракции (включая способ экстракции и параметры работы) может быть выбран для растворения продукта.

Система обработки может выделять растворенный полученный⁹⁹Мо из материала для экстракции. Система обработки 228 и/или система последующей переработки (не показана), которая рассматривается как часть системы 208 разделения для целей этого обсуждения, может очищать извлеченный продукт до пригодного для использования⁹⁹Мо или другого продукта распада, который затем хранится в системе 224 хранения продукта. Например, в одном из воплощений полученный⁹⁹Мо может быть включен в генератор изотопа с помощью системы 208 разделения в качестве заключительной стадии переработки. Материал для экстракции может быть дополнительно регенерирован для повторного использования, например, путем удаления любых нежелательных побочных продуктов или следов материала источника, захваченных материалом для экстракции. Однако регенерация является необязательной, и система 208 разделения может или может не регенерировать материал для экстракции как часть процесса выделения полученного⁹⁹Мо. Материал для экстракции может быть возвращен в подачу 226 материала для экстракции для повторного использования с помощью компонента 210 введения. Альтернативно, материал для экстракции может быть переработан для выброса и/или удаления из системы 200. Например, в одном из воплощений, в котором используют sCO₂ в качестве части материала для экстракции, система 228 обработки может поддерживать sCO₂ в сверхкритическом состоянии во время разделения и возвращать регенерированный sCO₂ в систему 208 разделения.

Очистка полученного⁹⁹Мо может включать удаление следовых количеств элементов мишени или изотопов, удаление других продуктов ядерной реакции и/или удаление химического вещества (веществ) для разделения, используемого при отделении продукта от материала источника. Способы очистки основаны на существующих методах и могут включать любую одну или более подходящих методов, включая колоночную хроматографию, разделение под действием силы тяжести, дистилляцию, выпаривание, центрифугирование, осаждение, ионный обмен, сорбцию, фильтрацию и экстракцию растворителем. Эти способы могут быть проведены с использованием автоматизированной химической системы.

Кроме того, компонент 212 экстракции может также выполнять одну или более операций регенерации для подготовки материала источника для дальнейшего облучения. Такие операции регенерации могут включать промывание оставшегося материала источника с помощью летучего, кислотного или основного раствора, нагревание, обработку под вакуумом, барботирование газа, промывание раствором или любой другой подходящий способ или комбинацию любого из этих способов. Операции регенерации могут происходить в том же положении, что и операция экстракции, и могут использовать одно и то же оборудование, как показано на Фиг. 2. Например, компонент 212 экстракции может осуществлять регенерацию источника и, в этом качестве, также может считаться компонентом регенерации источника. В альтернативном воплощении (не показано), операции регенерации источника могут происходить в другом положении и/или использовать отдельное оборудование, такое как независимый компонент регенерации источника (не показан).

Некоторые воплощения разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, могут иметь преимущества по сравнению с существующими способами получения изотопов. Повторное использование источника, содержащего мишень, является, в этом смысле, характерной чертой. Поскольку мишени могут состоять из обогащенных или редких изотопов, воплощения могут служить готовым путем для повторного облучения мишени со снижением расходов на подготовку и/или регенерацию. Кроме того, в различных воплощениях отделение полученного изотопа-продукта от источника по существу не уменьшает количество материала мишени в источнике (после конверсии некоторого количества материала мишени в продукт посредством облучения) и даже не требует, чтобы материал мишени извлекали из материала источника или даже из контейнера. Следует понимать, что растворение мишени может приводить к образованию отходов, что может представлять значительную статью расхода в отношении радиоактивного материала. Хотя материал мишени может быть выделен после растворения и преобразован в новый источник, потери мишени от некачественного преобразования и/или затраты на преобразование могут повлиять на издержки производства и образование отходов. И это не говоря уже о дополнительных затратах, связанных с преобразованием материала мишени в новый источник.

Воплощения разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, могут быть включены в существующие реакторы или центры ускорителей, используя при этом существующую инфраструктуру, которая часто включается в и/или сопровождает эти объекты. Это использование может помочь уменьшить затраты на потенциальный запуск и/или изменение производства в отношении существующих устройств для облучения и может помочь привести к более широкому распространению центров по производству изотопов.

Кроме того, автоматизированные или осуществляемые в ручном режиме воплощения системы 200 легко могут быть установлены в существующее оборудование или установки. Например, воплощения могут быть включены в существующие устройства для облучения, которые могут включать любой компонент или комбинацию оборудования для проведения и/или поддержки реактора, центра ускорителя, химического оборудования для переработки мишени/продукта и т.д.. Воплощения могут сочетаться с ускорителями частиц или реакторами для производства целевых изотопов. Ускорители и реакторы производят различные изотопы для ряда диагностических и терапевтических медицинских применений, а также промышленного использования. Путем регулирования материала мишени, его морфологии и химии разделения, воплощения могут быть настроены для производства ряда продуктов-изотопов для медицинских применений на одной и той же установке или аналогичных установках в сравнении с существующими. Воплощения могут включать существующие инструменты химической автоматизации. Эти средства автоматизации можно применять для отделения полученного радионуклидного продукта от мишени, очистки отделенного радионуклида и любого получения и/или регенерации источника перед повторным облучением.

Конечный радиоизотопный продукт системы 200 может быть интегрирован в существующие генераторы. Эти генераторы могут быть распространены в медицинские учреждения для обеспечения радионуклидов для медицинских целей. Процессы, используемые системой 208 разделения, могут быть выбраны для регулирования химических процессов и условий растворения полученного изотопа для удовлетворения требуемых условий использования генератора.

Поскольку радиоизотопные продукты чувствительны ко времени, отчасти из-за ограничений по времени полураспада полученных частиц, получение продукта вблизи места его получения или конечного использования может увеличить их доступность для медицинских или других применений. Дополнительно и/или альтернативно, способность автоматизировать разделения и получение изотопов может увеличить скорость производства и помочь снизить потенциальную дозу оператора. Высокая активность мишеней и/или отходов может приводить к получению доз облучения работниками, занятыми в обращении с ними. Таким образом, воплощения системы 200 и способа 10 могут сочетать более короткое время облучения с автоматизацией для разделения и/или преобразования и снижать затраты на переработку отходов вследствие повторного использования мишени, тем самым помогая снизить потенциальную дозу оператора, получаемую при обращении с материалом.

В воплощении, показанном на Фиг. 2, конвейер 206 представляет собой систему перемещения, которая физически передвигает источники из камеры бомбардировки нейтронами в другое положение для взаимодействия с одним или обоими компонентом 210 включения или компонентом 212 экстракции. Система 206 перемещения может иметь выход в среду других компонентов системы 200 или, альтернативно, может быть закрыта и, возможно, экранирована для уменьшения потоков излучения вокруг системы 206 перемещения. Например, как показано на Фиг. 2, часть системы 206 перемещения, например, конвейерная лента может физически передвигать часть или все другие компоненты и системы. Альтернативно, система 206 перемещения позволяет просто перемещать контейнеры 214 между различными компонентами и системами, каждый из которых снабжен своими собственными механизмами обращения с контейнерами для приема контейнеров от и возврата их в системы перемещения. В альтернативном воплощении могут использоваться другие системы перемещения, кроме конвейеров, например, роботы или любая другая подходящая система обращения или перемещения контейнера, включая, без ограничений, ленты, лотки, дивертерные ворота, ковшовые элеваторы, пневматические транспортеры, шнековые транспортеры и т.д.

Конвейер 206 может работать в полунепрерывном режиме (например, периодически приостанавливаясь, в то время как контейнеры приводятся в действие системой или компонентом) или в непрерывном режиме. В альтернативном воплощении система 200 может производить продукт путем периодического облучения с последующим периодическим разделением, например, облучение нескольких источников и/или контейнеров в качестве партии. Облученные контейнеры могут быть обработаны для экстракции продукта периодически или в одну или несколько партий или наборов контейнеров. Хотя на Фиг. 2 показано по существу непрерывное облучение с последующим разделением отдельных контейнеров партиями, при необходимости можно использовать любую комбинацию периодического или по существу непрерывного облучения и периодического или по существу непрерывного разделения.

Возможны многие различные конфигурации системы разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, и все они рассматриваются в объеме притязаний настоящего изобретения. Например, в одном из воплощений конвейер 206 может быть заменен на операцию перемещения в ручном режиме. В этом воплощении операторы вручную или с помощью дистанционного управления передвигают источники между различными компонентами системы 200. В еще одном воплощении различные компоненты системы 200 сконструированы так, что источник не передвигается, а скорее разные компоненты взаимодействуют с неподвижным источником в разное время во время процесса. В еще одном воплощении один или более источников закреплены внутри мобильной камеры 204 бомбардировки нейтронами, а камера передвигается между генератором нейтронов и системой 208 разделения.

На Фиг. 3 показано воплощение способа селективного генерирования целевого радиоизотопа с помощью разделения, проводимого в отношении мишенного устройства. Способ 300 начинается с выбора генерируемого радиоизотопа. Это проиллюстрировано с помощью операции 302 выбора. В операции 302 выбора любой радиоизотоп может быть выбран, например, из таблицы 1 выше, например,⁹⁹Мо,²³⁸U,¹³¹I,⁵¹Cr,²²⁷Ra,²²³Ra,²²⁷Ас и т.д., который нужно получить оператору. В одном из воплощений, может быть выбрано более одного радиоизотопа.

Как уже отмечалось, некоторые целевые радиоизотопы могут не быть первичными продуктами операции облучения. В этих ситуациях операция 302 выбора может быть в равной степени рассмотрена как выбор цепи распада или выбор любых радиоизотопов в цепочке распада. Например, для получения²²³Ra возможно понадобится создать генератор²²³Ra из²²⁷Ас, как известно в уровне техники. Однако для целей настоящего изобретения термин «выбранный радиоизотоп» относится к радиоизотопу, который является первичным продуктом облучения мишени в операции облучения, и выбранный радиоизотоп может быть переработан (включая обеспечение времени выдержки для предполагаемого распада) по мере необходимости, чтобы в конечном итоге создать целевой продукт.

Например, если бы кто-то хотел применить разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, чтобы в конечном итоге генерировать²²³Ra для медицинского использования, выбранный радиоизотоп или первичный продукт был бы²²⁷Ас, например, для последующего включения в генератор²²³Ra, выбранный радиоизотоп был бы²²⁷Ас. Аналогично, если бы кто-то хотел применить разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, для генерации⁹⁹Мо для последующего размещения в генераторе^99mTc, выбранный радиоизотоп был бы⁹⁹Мо (потому что это первичный продукт). Однако в этом случае существует также множество первичных продуктов с атомным числом 99, которые являются материнскими для⁹⁹Мо, в соответствии с одной цепью распада или другой, и которые относительно быстро распадаются на⁹⁹Мо. В качестве упоминания лишь нескольких в одной конкретной цепочке распада, такие первичные материнские продукты включают:⁹⁹Nb, который распадается до⁹⁹Мо и имеет время полураспада 15 секунд;⁹⁹Yr, который распадается до⁹⁹Nb и имеет время полураспада 1,47 секунд; и⁹⁹Zr, который имеет время полураспада 2,2 секунды и распадается в⁹⁹Y. Таким образом, чтобы применять разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, для генерации⁹⁹Мо для^99mTc генератора, в одном из воплощений выбранные радиоизотопы могут включать некоторые или все первичные продукты с атомным числом 99, которые распадаются в целевой продукт⁹⁹Мо.

После того как радиоизотоп или изотопы выбраны, выявляют материал мишени, из которого можно получить выбранный радиоизотоп(ы) путем облучения. Это относится к операции 304 выявления мишени. Операция выявления мишени может дополнительно включать выявление общего материала источника (мишени и вспомогательного материала), включая физические свойства источника. Таким образом, операция выявления материала мишени можно назвать операцией выявления материала источника. Например, если⁹⁹Мо является целевым продуктом и⁹⁹Мо и его материнские первичные продукты с атомным числом 99 являются выбранными радиоизотопами, то один подходящий материал мишени можно получить из²³⁵U, например, оксида²³⁵U или чистого металлического²³⁵U, из которого⁹⁹Мо можно получить первично или вторично путем бомбардировки нейтронами. Многие радиоизотопы можно получить из разных соединений, например, из²³⁵U или²³⁹Pu и в качестве материала мишени может быть выбрана комбинация соединений.

Выявленный материал мишени может включать любой способный к делению ядра материал, или комбинацию способных к делению ядра материалов, или другие изотопы, подходящие для производства целевых радиоизотопов посредством ядерных реакций, и может быть выбран на основании типа генератора излучения, камеры бомбардировки, спектра реактора (термический (на медленных нейтронах) или на быстрых нейтронах) и другого подходящего оборудования. Например, мишень может включать любой известный материал, который может быть подвержен делению ядра под действием нейтронов с образование первичного продукта выбранного радиоизотопа и/или поглощать нейтроны с образованием выбранного радиоизотопного продукта. Материал мишени может включать, не ограничиваясь указанными, материал на основе урана, материал на основе плутония или материал на основе тория. Например, материал мишени может содержать²³⁵U. В другом случае, материал мишени может содержать²³⁹Pu. Далее, следует заметить, что материал мишени не должен быть делящимся непосредственно при производстве, а скорее может представлять собой или включать воспроизводящий материал, который может быть превращен в делящийся материал путем поглощения нейтронов. Например, мишень может включать любой известный ядерный воспроизводящий материал, который может воспроизводить выбранный продукт путем поглощения нейтронов и/или может воспроизводить и затем расщепляется с образованием выбранного радиоизотопного продукта. Способный к ядерному распаду материал включает любой нуклид, способный подвергаться делению при воздействии слабоэнергетических тепловых нейтронов или высокоэнергетических нейтронов. Кроме того, для целей данной заявки способный к делению ядра материал включает любой делящийся материал, любой воспроизводящий материал или комбинацию делящегося и воспроизводящего материалов.

Выявленный материал мишени может не быть воспроизводимым или делящимся материалом. Например,²³²Th можно использовать в качестве материала мишени, который можно подвергнуть воздействию нейтронов с получением изотопов²²⁵Ас или²²⁷Ас. Изотоп²²⁶Ra является другим примером, который при воздействии на него протонами тоже может генерировать²²⁵Ас. Еще другим примером является применение в качестве материала мишени¹⁵³Eu, который при воздействии на него быстрыми нейтронами (т.е. с кинетической энергией выше 1 кэВ) дает¹⁵³Sm. Дополнительный пример включает применение¹⁴NH₃ в качестве материала мишени, который при воздействии на него гамма-лучами может подвергаться фотоядерной реакции с образованием¹³NH₃.

Материал мишени может включать один или более материалов мишени в виде металла, такой как, но не ограничиваясь указанными, материал мишени в виде по существу чистого металла, материал мишени в виде металлического сплава или материал мишени в виде интерметаллического соединения. Например, материал мишени в виде чистого металла может включать, но не ограничиваясь указанными,²³³U,²³⁵U,²³⁹Pu и/или²³²Th. В другом примере материал мишени в виде металлического сплава может включать, но не ограничиваясь указанными, сплав уран-цирконий, сплав уран-плутоний-цирконий, уран-циркониевый гидрид, сплав торий-алюминий или сплав уран-алюминий. В другом примере материал мишени в виде интерметаллического соединения может включать, но не ограничиваясь указанными, UFe₂ или UNi₂. Следует заметить, что представленный выше перечень подходящих металлических материалов мишени для включения в мишень не является исчерпывающим и не должен интерпретироваться как ограничение, а скорее представлен в качестве примеров.

В другом воплощении, материал мишени источника может включать один или более керамических материалов мишени, таких как, но не ограничиваясь указанными, оксид материала мишени, нитрид материала мишени или карбид материала мишени. Например, ядерный материал на основе оксида может включать, но не ограничиваясь указанными, диоксид урана (UO₂), диоксид плутония (PuO₂) или диоксид тория (ThO₂). Кроме того, материал мишени на основе оксида может включать материал мишени в виде смешанного оксида, такого как, но не ограничиваясь указанными, смесь PuO₂ и обедненного или природного UO₂. В другом примере, материал мишени на основе нитрида может включать, но не ограничиваясь указанными, нитрид урана или нитрид плутония. В еще одном примере, материал мишени на основе карбида может включать, но не ограничиваясь указанными, карбид урана. Следует заметить, что представленный выше перечень подходящих керамических материалов мишени для включения в материал мишени не следует воспринимать как ограничение, а скорее только как иллюстрацию.

В одном из воплощений, операция 304 выявления материала мишени включает определение полного состава или комбинации соединений для материала источника. Следует заметить, что в дополнение к описанным выше способным к делению ядра материалам, материал источника может также включать вспомогательный материал, который в некоторых случаях может включать фракции не способного к делению ядра материала, например, но не ограничиваясь указанными, инертный к излучению материал, замедляющий нейтроны материал или отражающий нейтроны материал. Такой не способный к делению ядра материал можно обеспечиваться для улучшения стойкости, формы, структуры или других свойств мишени, которые нельзя получить при использовании только способного к делению ядра материала.

Следует также отметить, что в альтернативном воплощении способа разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, (не показан) операция 304 выявления мишени может предшествовать выбору радиоизотопа. Это воплощение может происходить в ситуациях, когда материал мишени предоставлен и не подлежит замене. В этом воплощении владелец материала мишени может пожелать применить разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, в отношении предоставленного материала мишени для извлечения некоторых ценных радиоизотопов из материала мишени вместо или до простого удаления материала мишени.

Для любого заданного твердого выбранного материала мишени длину пробега отдачи выбранного радиоизотопа(ов) можно определить в операции 306 определения длины пробега отдачи. Когда происходит ядерная реакция, в которой атом делящегося материала превращается в атом радиоизотопа, кинетическая энергия передается атому радиоизотопа. Количество переданной кинетической энергии меняется, помимо прочего, в зависимости от начальной кинетической энергии нейтрона, атомной массы делящегося атома и атомной массы первичного продукта-радиоизотопа. Такая кинетическая энергия вызывает отдачу выбранного радиоизотопа(ов), т.е. движение относительно начального положения делящегося атома, подвергнутого ядерной реакции в материале источника. Термин «длина пробега отдачи» относится к среднему расстоянию или диапазону расстояний, на которое, как ожидается, специфический радиоизотоп перемещается в зависимости от передаваемой кинетической энергии. Так как многие ядерные реакции были хорошо охарактеризованы, кинетическую энергию и/или длину пробега отдачи часто можно вычислить или определить эмпирически для многих заданных комбинаций ядерной химии и генератора нейтронов. Например, длина пробега отдачи продуктов деления ядра в диоксиде урана, в целом, описана в the recoil distance of fission products in uranium dioxide is generally described in S.G. Prussin et al., "Release of fission products (Xe, I, Те, Cs, Mo, and Tc) from polycrystalline UO2," Journal of Nuclear Materials, Vol. 154, Issue 1 pp. 25-37 (1988), отдача продуктов деления ядра в металлическом тории, в целом, описана в С.Н. Fox Jr. et al., "The diffusion of fission products in thorium metal," Journal of Nuclear Materials, Vol. 62, Issue 1 pp. 17-25 (1976), а миграция газообразных и твердых продуктов деления ядра в топливе на основе уран-плутониевого смешанного оксида описана в L.C. Michels et al., "In-pile migration of fission product inclusions in mixed-oxide fuels," Journal of Applied Physics, Vol. 44, Issue 3 pp. 1003-1008 (1973). Эти ссылки позволяют специалисту в данной области техники оценить отдачу выбранных радиоизотопов в конкретной системе.

Операция 306 определения длины пробега отдачи относится к вычислению, оценке или определению другим образом ожидаемой длины пробега отдачи для выбранного радиоизотопа в выбранном материале мишени. В одном из воплощений, операция 306 определения длины пробега отдачи учитывает плотность материала мишени, технические показатели генератора нейтронов и другие особенности конструкции системы. Длину пробега отдачи можно определить эмпирически на основании предшествующих экспериментов или можно оценить с использованием известных характеристик вовлеченных материалов и атомов, например, атомного числа первичных продуктов облучения. Дальность, характерную для любой частицы, в материале можно найти по энергии тормозной способности, которая представляет собой взаимосвязь между кинетической энергией частицы и дальностью в материале. Для производства радиоизотопных продуктов, энергия может быть обусловлена отдачей от пути распада, как при делении или альфа-распаде, или ядерной реакцией, как при бомбардировке быстрыми нейтронами или ускоренными частицами. Энергия полученного изотопа должна определяться на основании пути его получения. Известен ряд путей и доступны данные для оценки расстояния, на которое может перемещаться заряженная частица через материал. Формула Бете-Блоха представляет потерю энергии заряженной частицы, перемещающейся через материал, в единицах энергии на квадрат расстояния на единицу массы, например MeV см² г^-1. Таблицы энергии тормозной способности и дальности доступны во многих источниках, например, Международного агентства по атомной энергии и Национального института стандартов и технологий, которые могут предоставить данные для полученных изотопов для оценки диапазона отдачи, в том числе непрерывного замедленного приближения. Единицы для дальности и энергии тормозной способности могут быть такими же, как в формуле Бете-Блоха, или для дальности - в виде массы на единицу площади, например, в г см^-2. Также доступны программы, обеспечивающие дальности и энергии тормозной способности для ионов в материалах (см., например, пакет программного обеспечения SRIM, доступный от Dr. James F. Ziegler). Когда получены дальности или энергии тормозной способности, расстояние, на которое частица будет перемещаться в материале, можно оценить с помощью плотности материала и энергии частицы. Если данные для специфического продукта или нуклида не найти, можно использовать соотношения между потерей энергии, скоростью и зарядом.

Затем длину пробега отдачи используют в операции 308 производства источника для проектирования и создания источника, который для конкретной комбинации выбранных мишени и материала источника предпочтительно дает радиоизотопы, распределенные после реакции в исходном материале, так что радиоизотопы более доступны для материала для экстракции, чем в основе твердого или непористого источника. В частности, твердые участки, т.е. пористые стенки пористого материала источника (например, пены, частиц и т.п.) могут иметь размер, по существу близкий к длине пробега отдачи выбранного радиоизотопного продукта. Таким образом, ожидаемая отдача выбранного продукта может быть использована для улучшения размещения продукта вблизи доступной поверхности материала источника для улучшения экстракции продукта из источника (например, растворения и экстракции продукта без растворения мишени). Термин «доступная поверхность» используется для описания положения на или вблизи поверхности твердого материала источника, из которого материал для экстракции может выделить продукт. В таких случаях, как исходный материал, образованный в виде пены или другой пористой структуры (например, изготовленных пор), структура материала источника, образующая поры (например, стенки пор) может быть выбрана и образована так, чтобы иметь толщину, по существу близкую к длине пробега отдачи выбранного радиоактивного продукта. В случаях таких частиц, половина размера частиц или радиус частиц может иметь размер, по существу близкий к длине пробега отдачи выбранного радиоизотопа. В другом примере, в одном из воплощений, в котором материал для экстракции является жидкостью, доступная поверхность материала источника представляет собой поверхность, которой может достигать жидкость во время процесса разделения без необходимости изменения физических свойств материала мишени. В некоторых случаях, доступная поверхность может включать положения, которые физически не находятся на поверхности материала источника, но достаточно близки к доступной поверхности, так что атомы продукта все еще могут поступать в материал для экстракции, например, путем диффузии. Таким образом, в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства, используют отдачу от ядерной реакции, используемой для образования выбранного радиоизотопа, чтобы одновременно сделать так, чтобы радиоизотоп легче извлекался в операции разделения.

В операции 308 производства источника выбранный материал источника формируют в источник в зависимости от длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа. Например, в одном из воплощений материал источника формуют в твердые гранулы и размер гранул выбирают на основании длины пробега отдачи целевого радиоизотопа. В качестве дополнительного примера, если в качестве радиоизотопного продукта выбран⁹⁹Мо (с предполагаемым распадом до 99mTc, целевого продукта), а выбранная мишень является оксидом²³⁵U, то в одном из воплощений материал источника включает гранулы, средний размер частиц которых (например, диаметр или средняя ширина) равен или меньше двух (2х) длин пробега отдачи⁹⁹Мо продукта, но больше 10% длины пробега отдачи. В другом воплощении, средний размер частиц можно выбрать так, чтобы он находился в пределах ± 50% длины пробега отдачи (0,5-1,5х) полученного⁹⁹Мо и, в еще одном воплощении, средний размер частиц можно выбрать так, чтобы он находился в пределах ± 50% половины (0,25-0,75х) длины пробега отдачи полученного⁹⁹Мо. В другом воплощении, средний размер частиц можно выбрать так, чтобы он находился в пределах ± 50% двух длин пробега отдачи (1-3х длин пробега отдачи выбранного радиоизотопа). В ситуациях, когда больше одного выбранного радиоизотопа, каждый из которых имеет разную длину пробега отдачи, длина пробега отдачи, используемая для определения размера, может быть выбрана из длины любого одного или более выбранных радиоизотопов, средние длины пробега отдачи части или всех выбранных радиоизотопов, или средневзвешенное на основании ожидаемого выхода выбранных радиоизотопов.

В альтернативном воплощении, можно использовать размер гранул менее 20 мкм. В еще одном воплощении, можно использовать размер гранул от примерно 0,1 до 10 мкм. Обычно продукты деления ядра имеют отдачу в области примерно 10 мкм в UO₂.

Для воплощений твердого источника, обработка гранул материала источника в сплошном, пористом твердом веществе может включать любой подходящий метод обработки, включая один или более из следующих: спекания, измельчения, просеивания, 3D печати, кристаллизации, осаждения или нагревания гранул материала мишени. Твердый источник может принимать любую форму поверхности с большой площадью, например, пенопласта с открытыми порами, открытой решетке, открытого каркаса, керамики, ткани, тонкой пленки, монослоя, губки, нанорешетки или нанокристалла.

Ядерные реакции также могут вызывать химические изменения, которые могут быть использованы для селективного разделения. Такие индуцированные химические изменения называют химией горячего атома и описаны в литературе. В химии горячего атома ядерная реакция изменяет химическую форму продукта реакции по сравнению с химической формой мишени. Разница в химии мишени и продукта реакции, а также морфологических свойств мишени позволяет отделять продукт реакции без разрушения мишени. Для примера, мишень может представлять собой соединение в высоком степени окисления. В условиях реакции с нейтроном новый изотоп подвергается восстановлению и имеет отличающиеся химические свойства по сравнению с мишенью, хотя является тем же самым элементом, что и мишень. Морфологические свойства мишени позволяют отделение продукта с более низкой степенью окисления без необходимости растворения мишени. Дополнительная информация о воплощениях мишени, материалах источника и операции 308 производства источника обсуждается со ссылкой на Фиг. 5 ниже.

Операция 308 получения источника может включать дальнейший отбор, образование и/или обеспечение подходящего контейнера для материала источника. Например, в одном из воплощений, в которых нейтроны являются используемым видом излучения, контейнер может быть изготовлен из проницаемого для нейтронов материала, так что нейтроны способны проходить через контейнер. Контейнер может быть в любой подходящей форме и состоянии и может быть снабжен одним или более клапанами для обеспечения легкого введения и/или извлечения материала для экстракции.

В показанном на Фиг. 3 воплощении, после того, как источник или источники были созданы, источники подвергаются воздействию нейтронов в течение некоторого периода времени в операции 310 облучения. Данная операция 310 может включать транспортировку источника(ов) к установке/оборудованию для облучения для безопасного облучения, например, с помощью конвейерной ленты, как описано выше. В операции 310 облучения, материал источника подвергают воздействию нейтронов, что приводит по меньшей мере к тому, что часть атомов материала источника подвергается делению ядра или нейтронному захвату с образованием атомов выбранного радиоизотопа. Это дает облученный материал источника, который содержит некоторое количество выбранного радиоактивного изотопа, в границах уменьшенного количества непрореагировавшей мишени, что обсуждалось со ссылкой на Фиг. 11. Кроме того, из-за отдачи от реакции деления, по меньшей мере часть из вновь образовавшихся атомов выбранного радиоизотопа передвигается на длину пробега отдачи относительно оставшейся, непрореагировавшей мишени в материале источника. Как описано выше, отдача выбранного радиоизотопного продукта может сделать радиоизотоп более доступным для материала для экстракции, например, приблизив радиоизотопный продукт к доступной поверхности материала источника, что может затем улучшить экстракцию материалом для экстракции.

После периода облучения выполняют операцию 312 разделения, экстрагируя атомы целевого продукта или продуктов из материала источника. Как упоминалось выше, целевой продукт может быть выбранным радиоизотопом, дочерним изотопом вследствие распада выбранного радиоизотопа, и, как в случае⁹⁹Мо, и то, и то. Данная операция 312 может включать перемещение источника(ов) в установку/оборудование для разделения, например, с помощью конвейерной ленты, как описано выше. Операция 312 может также включать введение периода хранения или хранения до разделения для обеспечения времени распада. В одном из воплощений операции 312 разделения, мишень в материале источника подвергают воздействию материала для экстракции, например, растворителя, который предпочтительно экстрагирует целевой продукт из источника без по существу растворения оставшейся мишени в материале источника. Воплощения методов разделения дополнительно обсуждаются в данном описании, особенно со ссылкой на Фиг. 1 и 7. В одном из воплощений, оставшийся непрореагировавший материал источника не является химически реагирующим с растворителем для экстракции или подверженным его действию. В частности, нет необходимости растворять мишень для извлечения части целевого продукта из мишени. Таким образом, мишень по существу не растворяют или не меняют ее физическое состояние путем операции 312 разделения. Например, в одном воплощении мишень находится в твердой фазе и остается в твердой фазе во время операций облучения и разделения.

В воплощениях, в которых источники включают контейнер, материал источника может быть удален или может не быть удален из контейнера во время операции 312 разделения. Например, в одном из воплощений, источник может содержать насыпные или упакованные отдельные насыпные гранулы материала источника в проницаемом для нейтронов контейнере, где размер гранул выбран на основании длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа, получаемого, как обсуждалось выше. Гранулы материала источника можно неоднократно подвергать последовательным операциям облучения и экстракции без извлечения гранул из контейнера. В этом воплощении, газообразный или жидкий растворитель можно пропускать через контейнер или контейнер можно заполнять или частично заполнять растворителем и оставлять в контейнере в течение части периода времени для контакта, после которого материал для экстракции, теперь содержащий по меньшей мере часть выбранного радиоизотопа, извлекают.

В альтернативном воплощении, скорее не отдельные гранулы, отвечающие требованиям к размеру, выбранному на основании длины пробега отдачи, а источники могут включать мишени со сплошной массой. Как более подробно обсуждалось ниже, такая сплошная мишень может быть сделана путем спекания или иным образом соединения отдельных гранул (что можно сделать аналогично описанному выше в отношении длины пробега отдачи) вместе с образованием большей массы материала источника. Такая большая масса может быть пористой для облегчения проникновения растворителя в пористую массу, тем самым облегчая контакт с генерируемым радиоизотопом.

Операция 312 разделения может дополнительно включать регенерацию мишени для подготовки ее к последующему облучению. Это может включать одну или более операций промывания для удаления материала для экстракции из материала источника перед последующим облучением.

После операции 312 разделения тот же источник может быть подвергнут повторному облучению для образования большего количества выбранного радиоизотопа, допуская многократное повторение операций облучения и разделения 310 и 312 без по существу растворения, изменения фазы или извлечения любой из оставшейся массы материала мишени в источнике. Как обсуждалось выше, это позволяет более эффективно превращать способный к делению ядра материал в целевой продукт, что будет возможным при однократном воздействии нейтронов.

Способ 300 дополнительно включает заключительную операцию 314 обработки, в которой извлеченный радиоизотопный продукт преобразуют в конечный продукт или конечную форму, пригодную для коммерческого использования. Заключительная операция 314 обработки включает извлечение радиоизотопа из материала для экстракции и может также включать дополнительные способы очистки радиоизотопа. Затем радиоизотоп можно далее перерабатывать в конечную форму, пригодную для транспортировки, и использовать в качестве промышленного реагента или исходного сырья.

В одном из воплощений, заключительная операция 314 обработки включает размещение радиоизотопа в генераторе дочернего изотопа. Например, способ 300 можно использовать для производства²²³Ra генераторов, сделанных из генераторов радиоизотопов²²⁷Ас,⁶⁸Ga, сделанных при использовании⁶⁸Ge и 99mTc генераторов, сделанных из⁹⁹Мо и⁸²Rb генераторов, сделанных из⁸²Sr, и это лишь некоторые из них. Генераторы дочернего изотопа и способы для производства генераторов дочернего изотопа из материнского радиоизотопа известны в уровне техники. Можно использовать любой подходящий способ.

Например,^99mTc генераторы можно создать из⁹⁹Мо в виде молибдата, MoO₄^2-. Для создания генератора⁹⁹Мо молибдат поглощается на кислотном субстрате из оксида алюминия (Al₂O₃) и размещается в экранируемой колонке. Когда атомы⁹⁹Мо расщепляются, они образуют^99mTc пертехнетат, TcO₄^-, который, из-за заряда, равного единице, менее прочно связывается с оксидом алюминия. Пропускание нормального солевого раствора через колонку иммобилизованного⁹⁹Мо элюирует растворимый^99mTc, приводя к тому, что солевой раствор содержит^99mTc пертехнетат с натрием в виде уравновешивающего катиона.

В одном из воплощений, заключительная операция 314 обработки может быть автоматическим или полуавтоматическим процессом. Как описано со ссылкой на Фиг. 2, в одном из воплощений разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, включает оборудование, необходимое для отделения радиоизотопа от экстракционной текучей среды, модифицирует радиоизотоп в генераторе материала, необходимом для применения в генераторе дочернего изотопа (таком как⁹⁹Мо, связанный с подложкой, подходящей для колоночной хроматографии) и упаковывает материал в корпусе генератора в автоматическом или полуавтоматическом процессе.

Контейнер

На Фиг. 4 показан пример подходящего контейнера. Контейнер 400 включает цилиндрическое тело 402, образующее внутреннюю полость, верхнюю часть или крышку 404, которая при соединении закрывает полость, и нижнюю часть 406, которая образует внутреннюю камеру 414, которая содержит материал источника. Одна или обе составляющие из верхней 404 и нижней 406 частей могут быть обратимо соединены с корпусом 402, чтобы материал источника мог быть введен в контейнер 400 или извлечен из контейнера 400. Это может быть достигнуто с помощью любой известной системы, например, соответствующих резьбовых частей, например, в крышке и в цилиндрическом корпусе (не показано). Альтернативно, контейнер 400 может быть единой конструкцией, а материал источника загружают через герметичный порт доступа (не показан) или во время строительства контейнера. В показанном воплощении предусмотрены два клапана 408 и 410 для потока текучей среды, первый клапан 408 (который в некоторых примерах может быть выпускным клапаном) находится в верхней части 404, а второй клапан 410 (который в некоторых примерах может быть впускным клапаном) - в нижней части 406. В еще одном воплощении, контейнер может быть не полностью запечатан, когда крышка находится в соединении, например, для обеспечения выхода газа или для обеспечения погружения контейнера в материал для экстракции, вместо того, чтобы вводить материал для экстракции в контейнер через клапан или порт доступа. Хотя клапаны 408 и 410 показаны в верхней и нижней частях контейнера 400, соответственно, специалисту в данной области техники будет понятно, что клапаны 408 и 410 могут быть расположены в любом подходящем положении и/или ориентации и не обязательно должны быть расположены на противоположных сторонах контейнера. Альтернативно, один клапан 408 или дополнительные клапаны (не показаны) могут быть использованы для любых входных, выходных, избыточных и/или предохранительных мер в отношении материала для экстракции и/или контейнера.

Контейнер может быть любой формы, как снаружи, так и внутри в камере материала источника. По желанию, можно использовать любое количество, тип и конфигурацию портов доступа, клапанов, соединительных скоб, элементов соединения, точек соединения или других вспомогательных компонентов. Например, в показанном воплощении диффузор 412 обеспечивают так, что контейнер можно легко использовать в качестве реактора с псевдоожиженным слоем или насыпным слоем. В воплощении диффузор находится в форме перфорированной пластины с отверстиями, размер которых предотвращает или уменьшает прохождение материала источника (например, сыпучего материала) через нее. Растворитель, введенный через нижний клапан 410, однако, легко проходит через диффузор 412, обеспечивая контакт с материалом источника. Это всего лишь один из примеров вспомогательных компонентов, которые могут быть обеспечены в контейнере. Например, многие различные конструкции реактора с псевдоожиженным слоем могут быть включены в контейнер, имеющий дополнительные вспомогательные компоненты, такие как дополнительные диффузоры, коллекторы, перегородки для равномерного распределения потока растворителя, нецилиндрическую внутреннюю форму камеры/полости 414 материала источника, перегородки для направления потока и т.д.

В одном из воплощений, в которых нейтроны являются видом излучения, применяемого в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства, контейнер может быть проницаемым для нейтронов, как обсуждалось выше. Примеры подходящих проницаемых для нейтронов материалов для контейнера включают алюминий, цирконий и молибден, а также их сплавы и сплавы нержавеющей стали. Некоторые или все контейнеры могут быть сделаны из одного или более из таких проницаемых для нейтронов материалов.

Контейнеры могут быть изготовлены с отверстием для облегчения введения и извлечения физической формы используемого материала источника. Например, когда одна или более больших масс материала источника используют, как обсуждалось выше, контейнер может быть снабжен относительно большим отверстием, которое позволяет введение и извлечение указанных масс. Это позволяет повторно использовать контейнеры после того, как израсходуют материал источника. Альтернативно, контейнер может быть построен вокруг материала источника для того, чтобы материала источника был утилизирован с контейнером и не предусматривает извлечение материала источника из контейнера, когда мишень будет в достаточной степени израсходована, что может уменьшить количество отходов и/или обработку отходов.

Получение источника, движение отдачи, усовершенствование обработки поверхности

На Фиг. 5 более подробно показано воплощение способа получения радиоизотоп-генерирующего источника. Способ 500 как таковой представляет воплощение операции 308 производства источника, обсуждаемой выше со ссылкой на Фиг. 3. В показанном на Фиг. 5 воплощении, материал мишени включает оксид делящегося или воспроизводимого материала, например, оксида тория, урана или плутония. В различных воплощениях, мишени в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства, могут включать оксиды, которые можно получить с помощью подходящего способа, хотя многие возможные примеры приведены ниже. Оксиды урана и оксиды плутония с подходящими для мишени свойствами были получены и охарактеризованы. Соли актинидов могут быть растворены в растворе и осаждены с образованием твердых веществ.

Для воплощений, в которых используют твердые источники, можно использовать структуры с любой морфологией, хотя для морфологий с большей площадью поверхности будет характерно более хорошее извлечение продукта. Подходящие морфологии с большей площадью поверхности включают пористые источники из: сыпучих или спеченных частиц или порошков; пенопластов с открытыми порами; 3D-печатных, измельченных или кристаллизованных открытых решеток или открытых рамок; тканей; тонких пленок и монослоев; губок; керамики; наноклеток и нанокристаллов. Предпочтительно, твердый источник будет иметь площадь поверхности больше 10 м²/г по результатам измерений методом БЭТ (Брунауэра, Эммета и Теллера).

Для воплощений, в которых используют жидкий источник, материал мишени может быть твердым, например, твердыми частицами, суспендированными в жидкости, как например, в коллоидной суспензии.

В показанном на Фиг. 5 воплощении способ 500 начинается с операции 502 обеспечения растворенной в растворе соли способного к делению ядра материала в качестве исходного материала. В одном из воплощений исходный материал может быть образован путем растворения и смешивания в очищенной воде хлоридной или нитратной солей подходящего способного к делению ядра материала. В воплощениях, обеспеченная растворенная соль способного к делению ядра материала может находиться в растворе, например, кислотном растворе, основном растворе, водном растворе и спиртовом растворе.

Далее, осадитель, например, гидроксид натрия, гидроксид аммония и/или щавелевую кислоту, примешивают в раствор в операции 504 добавления осадителя. Раствор выдерживают в нужных условиях для прохождения осаждения и осадок, оксид способного к делению ядра материала, собирают в операции 506 сбора. Варианты этапа осаждения могут включать добавление гидроксида аммония, пероксида, карбоната или оксалата. Осаждение использовали для получения торий-, уран- и плутоний-содержащих оксидов и оно подходит для образования оксидов других металлов. Можно использовать любой, известный в данный момент или разработанный позже, подходящий способ осаждения оксида способного к делению материала.

Осажденному оксиду затем придают форму гранул в операции 508 образования гранул. Она может включать измельчение, обжиг или спекание осажденного оксида с образованием порошков, и/или пеллет и/или любой другой подходящей формы мишени. Например, в одном из воплощений операции 508 образования гранул осадок можно промывать ацетоном и очищенной водой после сбора, измельчения и сушки при 90°С. Высушенный осадок снова может быть повторно измельчен и повторно высушен. Его можно снова измельчить и/или прокалить до 750°С в течение 1 часа. Прокаленный порошок может быть измельчен и затем, дополнительно или альтернативно, спрессован в холодном виде в пеллеты (любого подходящего размера, определенного на основании целевых свойств материала источника, например, длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа) в течение подходящего времени (которое в некоторых случаях составляет примерно 2 минуты) перед спеканием. В одном из воплощений, спекание может проходить под смесью аргона и 4% водорода в течение четырех часов при 1500°С.

В одном из воплощений, операция 508 образования гранул может включать операцию определения размера для обеспечения распределения частиц по размеру гранул и/или того, что гранулы имеют размер частиц менее некоторого допустимого размера, например, длины пробега отдачи. Определение размера гранул с получением целевого результата известно в уровне техники и можно использовать любой подходящий способ определения размера гранул, например, механический отбор, фильтрацию и классификацию, электрические методы, например, электрофорез и электроосаждение, а также флотацию. Например, подходящее оборудование для определения размера гранул, в зависимости от воплощения, может включать сита; газовые или жидкостные колонки для определения гранулометрического состава; неподвижные сита; грохоты; гирационные грохоты; вибрирующие грохоты; центробежные просеиватели; кековые фильтры; осветляющие фильтры; сортировочные аппараты и поперечноточные фильтры. В некоторых воплощениях, после того, как образовались осадки и определены их размеры, обжиг продукта дает вещества, пригодные для спекания. Время, температура, атмосфера спекания и осаждение оксида можно изменять для получения подходящих свойств мишени, которые известны из уровня техники.

В воплощениях, дополнительно к измерению размера, приведенному выше со ссылкой на Фиг. 3, размер гранул мишени можно определить так, чтобы максимальный размер гранул был равен или менее 10000 нм (10 мкм), или, альтернативно, менее 1000 нм, менее 100 нм, менее 50 нм, менее 10 нм, менее 5 нм или менее 2 нм. Кроме того, предполагают, что гранулы с размером гранул в диапазоне от 1 нм до 10 мм являются особенно полезными в отношении отдачи от ядерных реакций, деления ядра, альфа-распада или бета-распада.

В одном из воплощений, можно считать, что способ 500 включает часть операций способа селективного образования целевого продукта с помощью разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, показанного на Фиг. 3. Например, в одном из воплощений способа 500 получения источника операция 302 выбора радиоизотопа, операция 304 выявления мишени и операция 306 определения длины пробега отдачи, описанные со ссылкой на Фиг. 3, могут быть включены в способ 500.

В показанном воплощении, способ 500 включает операцию 510 придания формы источнику, в которой гранулы формуются в материал источника. Данная операция 510 является факультативной и необязательной в воплощениях, в которых сыпучие гранулы используют в виде материала источника. Она может включать объединение гранул в твердую массу для внесения в материал источника, например, окомкование гранул, образование из гранул керамики и/или образование твердой матрицы, в которую внесены гранулы.

Использование наночастиц в осаждении керамики может дать в качестве источника материалы с целевыми свойствами для разделения, проводимого в отношении мишенного устройства. Термин «наночастица» относится к гранулам с размером гранул менее 100 нанометров. По сравнению с традиционно изготовленной керамикой керамика, образованная из наночастиц (керамика на основе наночастиц), имеет

Ожидают, что свойства керамики, привнесенные наночастицами и способами синтеза наночастиц, будут полезны для получения пористого материала мишени из четырехвалентных актиноидов. Предложен следующий способ получения керамики из актиноидов (например, U, Th и/или Pu). Сначала в инертной атмосфере получают наночастицы четырехвалентного актиноида, имеющего выбранный размер частиц. Частицы затем спекают, например, при температуре 1000-1500°С, например, при 1150°С. Инертную атмосферу поддерживают в ходе процесса для предотвращения окисления металла-актиноида. Например, можно использовать аргон, неон, гелий, азот или смесь любых подходящих инертных газов. Когда этот способ применяли к наночастицам оксида циркония, используемого в качестве аналога актиноида, после 2 часов нагревания обнаружили плотность 93,5% от теоретической. Плотность увеличилась до 97,5% при 40 часах нагревания и достигала 99% в течение 60 часов. Было установлено, что средний размер гранул составляет 120 нм после 60 часов нагревания при 1150°С. Предполагают, что наночастицы актиноида будут иметь одинаковые или близкие свойства и будут пригодны для использования в разделении источников, проводимом в отношении мишенного устройства.

Предполагают также, что наночастицы оксида актиноида можно использовать для получения керамических пленок и мембран и что наночастицы такого оксида актиноида будут обладать необходимыми свойствами для разделений, проводимых в отношении мишенного устройства. Предложен следующий способ получения керамики из оксида актиноида. Сначала получают наночастицы оксида актиноида. В одном из воплощений, это можно сделать путем осаждения оксида актиноида из раствора основания. В альтернативном воплощении, частицы оксида актиноида можно синтезировать путем растворения оксикарбоната актиноида в кислых азотистых растворах с последующим гидролизом и конденсацией многоядерных катионов актиноида, которые должны способствовать образованию наноразмерных, полимерных, кислородсодержащих гидроксидных частиц. При применении циркона в качестве аналога, размер полученных таким образом частиц циркония находился в диапазоне 3-6 нм.

Образование наночастиц оксида актиноида можно также улучшить с помощью различных методов. В одном из воплощений, в качестве растворителя для образования наночастиц оксида актиноида можно использовать спирт. Спиртовый растворитель может стимулировать более высокую скорость образования частиц и давать микросферы субмикронного размера благодаря низкой растворимости частиц гидроксида в спиртовом растворе. В еще одном воплощении, путем добавления полиэтиленимина и 2,3-дигидроксибензойной кислоты на этапе осаждения можно получить частицы с подходящим распределением по размеру частиц. В еще одном воплощении, путем осаждения оксалата можно получить наночастицы с подходящим размером частиц.

Способ гидротермической обработки также может подходить для синтеза наночастиц оксида актиноида, которые могут иметь подходящую форму для материала источника при разделении, проводимом в отношении мишенного устройства. Мочевина может быть использована в синтезе наночастиц, получаемых в условиях гидротермической обработки. Общим способом для этого метода является осаждение актиноида в щелочных условиях при температурах выше 100°С в сосуде под давлением. Предполагают, что зарождение и рост нанокристалла с моноклинной структурой происходит при 1200°С из порошков, полученных путем силового гидролиза. Полученные таким образом частицы затем могут спекаться в керамику, как описано выше.

В еще одном воплощении, для образования нанокристаллических актиноидных материалов можно применять воду в близких к критическим условиям. Водную смесь с актиноидом доводят до близких к критическим условий и создают ударные волны с помощью капельного сопла для образования частиц оксида актиноида. Как было показано, что вода в близких к критическим условиям быстро гидролизует и после этого дегидратирует соли церия и циркония с образованием смешанных нанокристаллических материалов на основе оксида церия и оксида циркония. Ударные волны, полученные с помощью капельного сопла, приводили к образованию наноразмерных частиц TiO₂ и ZrO₂.

В еще одном воплощении, для образования частиц оксида актиноида можно использовать способ эмульсионного сжигания. В этом воплощении, ионы актиноида в водной фазе примешивают во вторую, легковоспламеняющуюся фазу с образованием эмульсии. Затем эмульсию можно поджечь, что приведет к быстрому окислению ионов актиноида. В способе эмульсионного сжигания ионы циркония в воспламеняющемся растворе быстро окислялись при горении. Этот способ позволил получить полые, тонкостенные частицы субмикронного размера.

В различных воплощениях, источники в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства, могут включать металлоорганические каркасы ("МОК"). МОК включают координационные твердые вещества, образующиеся путем связывания ионов металлов с органическими лигандами. Из соединения с большой площадью поверхности можно сделать подходящие источники для взаимосвязанных получения и разделения радионуклидов. МОК на основе лантаноидов были более подробно изучены, чем МОК на основе актиноидов. В основе большинства актиноидных МОК лежит катион уранила. Изменение комбинации лигандов и условий синтеза привело к образованию большого количества твердотельных соединений. Молекулярные шаблоны были применены к уранильным МОК.

В различных воплощениях, материалы источника в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства могут включать монослои и агрегаты. Фотохимическое восстановление актиноидов в органическом растворителе было использовано для получения актиноидных монослоев и агрегатов, таких как, частицы фосфатов четырехвалентного урана. Морфология продукта может изменяться путем обработки для достижения целевого размера гранул или характеристичных длин для структур, отличающихся от гранул. В одном примере монослоя, урановый монослой образуется при взаимодействии импульсного лазера с уранилом в органической фазе трибутилфосфата. Для монослоя характерен совершенно другой цвет, и он может быть выделен из органической фазы. Агрегация происходит при обработке метанолом. Свойства уранового продукта можно менять путем сочетания параметров фотовосстановления и обработки монослоя.

В различных воплощениях, мишень в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства, может включать металлический уран. Материал из металлического урана с высокой площадью поверхности может быть получен и использован в качестве мишеней, при использовании или без контейнера, для получения специфического радиоизотопа. В одном из воплощений, слиток металлического урана можно использовать в качестве исходной формы для образования гранул металлического урана методом дуговой плавки. Параметры дуговой плавки можно регулировать для получения гранул металла с целевыми свойствами, например, размером гранул, выбранным на основании длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа. Металлический уран может также образовывать структуру с высокой площадью поверхности методом гидрирования-дегидрирования.

В одном из воплощений процесс Кролла может быть модифицирован для получения структуры с высокой площадью поверхности в виде пористой губки актиноидного металла из тетрахлорида актиноида. Процесс Кролла включает восстановление хлорида урана жидким магнием или натрием. Электрохимическое восстановление может также давать металлический уран, который может иметь целевые свойства мишени.

После операции 510 придания формы, материал источника можно поместить в контейнер в операции 512 упаковывания. Упаковывание способного к делению ядра материала в контейнеры обсуждалась выше. Контейнеры подробно обсуждались выше со ссылкой на Фиг. 4.

Альтернативный способ характеристики гранул

На Фиг. 6А-6С показаны средства для более детальной характеристики размера гранул, чем обычное приближенное представление гранулы в виде сферической частицы с характеристическим диаметром. Характеристическая длина 106 вдоль по меньшей мере одного измерения одной или более гранул 104 может включать характеристическую длину 106 по всем измерениям одной или более гранул 104 материала 100 источника. Например, гранулы 104 материала 100 источника могут быть созданы так, что "высота", обозначаемая "а," и "ширина", обозначаемая "b", имеют близкие размеры. Поэтому, несмотря на факторы (например, нагрузку или градиенты температуры), радиационный продукт, подверженный отдаче в условиях образования, может эффективно диффундировать из внутренней полости 110 гранулы к границе 112 гранулы по всем направлениям внутри гранулы. В этом смысле, структуру гранулы можно охарактеризовать "размером гранул" гранул 106 материала 100 источника. "Размер гранул" можно выбрать так, что гранулы достаточно малы для обеспечения достаточной степени диффузии из внутренних областей 110 одной или более гранул 104 к границам 112 одной или более гранул 104.

Как показано на Фиг. 6В, характеристическая длина 106 вдоль по меньшей мере одного измерения одной или более гранул 104 может включать характеристическую длину 106 вдоль выбранного измерения одной или более гранул 104. Например, как показано на Фиг. 6В, гранулы 104 в материале 100 источника могут быть созданы так, чтобы иметь выбранную характеристическую длину 106 вдоль заданного измерения гранул 104. Например, в грануле 104, имеющей вытянутую структуру, гранула может иметь выбранную характеристическую длину 106 вдоль "узкого" измерения, обозначенного как измерение "а" на Фиг. 6В, гранулы 104. В другом случае, в грануле 104, имеющей вытянутую структуру, гранула 104 может иметь выбранную характеристическую длину 106 вдоль "широкого" измерения, обозначенного как измерение "b" на Фиг. 6В, гранулы 104. Следует заметить, что гранула 104 должна иметь лишь по меньшей мере одну характеристическую длину 106 меньше, чем расстояние, необходимое для приемлемой диффузии вследствие отдачи из внутренних областей 110 одной или более гранул 104 к границам 112 одной или более гранул 104. Кроме того, следует отметить, что все измерения гранулы 104 могут иметь характеристическую длину 106, меньшую или равную расстоянию, необходимому для приемлемой диффузии продукта 108 деления ядра из внутренних областей 110 одной или более гранул 104 к границам 112 одной или более гранул 104.

Как показано на Фиг. 6С, характеристическая длина 106 вдоль по меньшей мере одного измерения одной или более гранул 104 может включать характеристическую длину 106 вдоль выбранного измерения 134. Например, гранулы 106 в материале 100 источника могут быть созданы так, чтобы иметь выбранную характеристическую длину 106 вдоль заданного напрвления в материале 100 источника. Например, гранула 104, имеющая вытянутую структуру, может иметь выбранную характеристическую длину 106 вдоль выбранного измерения 134 в ядерном топливе. Следует отметить, что создание структур гранул с характеристической длиной 106 вдоль выбранного измерения 134, которая меньше длины, необходимой для приемлемого передвижения радиационного продукта вследствие отдачи из внутренней области 110 гранулы к границе 112 гранулы, может обеспечивать более эффективное средство для перемещения продукта деления ядра, например, радиоизотопного продукта, из внутренней области 110 гранулы.

В другом воплощении, одна или более гранул 104 может иметь характеристическую длину 104 вдоль измерения одной или более гранул, выбранного для увеличения до максимума теплопередачи из внутренней области 110 гранулы к границе 112 гранулы. Например, одна или более гранул 104 может быть ориентирована так, что узкие измерения, обозначенные как "а" на Фиг. 6С, выровнены по существу параллельно относительно теплового градиента 136 в материале 100 источника. Такое расположение способствует теплопередаче из внутренней области 110 гранулы к границе гранулы, способствуя диффузии продукта деления ядра 108 из внутренней области 110 гранулы к границе 112 гранулы. В другом примере (не показан), в циллиндрической пеллете, изготовленной с использованием материала 100 источника, гранулы 104 материала 100 источника могут располагаться (то есть, в среднем, гранулы материала могут располагаться) так, чтобы их узкое измерение было по существу перпендикулярно радиальному тепловому градиенту циллиндрической пеллеты. Следует отметить, что иллюстрации на Фиг. 6С, 6В и 6А представляют упрощенные концептуальные иллюстрации множества гранул 106, которые не должны интерпретироваться как схематические по своей природе. Кроме того, специалистам в данной области должно быть понятно, что множество методов обработки материалов (например, холодной обработки и/или обжига, сжатия или экструзии) можно применять для создания симметричной структуры гранул, показанной на Фиг. 6А, и деформированной вытянутой структуры гранул, показанной на Фиг. 6В и 6С. Множество методов обработки материалов обсуждается дальше.

В другом воплощении, гранулы 104 материала 100 источника могут иметь среднюю характеристическую длину 106 вдоль по меньшей мере одного измерения, меньшего или равного выбранному расстоянию, необходимому для приемлемой диффузии продукта деления ядра. Например, гранулы 106 материала 100 источника могут иметь среднюю характеристическую длину вдоль выбранного измерения или направления гранул 104 ядерного топлива. Следует отметить, что может существовать максимальный средний размер гранул, который обеспечит приемлемую диффузию продуктов деления ядра из внутренних областей 110 гранул 104 к границам 112 гранул 104.

В другом воплощении, гранулы 104 материала источника могут иметь выбранное статистическое распределение по характеристическим длинам. Например, гранулы 104 материала 100 источника могут иметь распределение по размеру гранул с выбранным процентом гранул с размером гранул меньше выбранного расстояния. Например, материал 100 источника может иметь распределение по размеру гранул, так что 75% гранул имеют размер гранул равный или менее 5 мкм, со средним размером гранул 3 мкм. В другом воплощении, гранулы 104 материала 100 источника могут иметь многопараметрическое распределение по характеристическим длинам. Например, материал 100 источника может иметь распределение по размеру гранул 106, в котором 25% гранул имеют размер гранул равный или менее 10 мкм, 25% гранул имеют размер гранул 106 равный или менее 5 мкм, и 10% гранул меньше 1 мкм. В другом случае, материал 100 источника может иметь распределение по размеру гранул 106, в котором 25% гранул имеет размер гранул 106 равный или менее 10 мкм и 25% гранул имеет размер гранул равный или больше 50 мкм. В другом случае, материал 100 источника может иметь распределение по размеру гранул, в котором 25% гранул имеет размер гранул от 1 мкм до 5 мкм, 50% гранул имеет размер гранул от 5 мкм до 10 мкм, и 25% гранул имеют размер гранул 106 больше 10 мкм. В параллельной заявке того же заявителя №13/066,253, поданной 8 апреля 2011 в Патентное ведомство США, «Ядерное топливо и способ его производства», которая включена в данную заявку посредством ссылки, описаны воплощения производства ядерного топлива, которое можно использовать для образования подходящего материала мишени для использования в разделениях, проводимых в отношении мишенного устройства.

Жидкий источник

Что касается различных других воплощений источников, жидкий материал источника можно применять и сочетать с непрерывным разделением для получения радиоактивных изотопов. Как указано выше, разрушение мишени можно уменьшить путем ограничения фазового изменения мишени в процессе разделения (например, жидкая мишень с твердым веществом или без него, или другая фаза вспомогательных материалов, или суспензия твердой мишени в жидкой фазе материала источника). В этом воплощении, жидкий источник может представлять собой расплавленную соль или фазу раствора. Жидкий источник может протекать через положение облучения или может содержаться в контейнере, который пропускают через положение облучения. Радионуклиды, полученные в результате из жидкого источника, можно отделить, выделить и очистить от мишени при использовании условий и автоматизированных процедур, описанных для твердого источника. В таком разделении можно применять процесс жидкость-жидкостной экстракции, процесс газо-жидкостной экстракции, электрохимический процесс или, альтернативно, процесс жидкость-твердофазной экстракции, например, пропуская облученный жидкий источник над твердым материалом, приспособленным для извлечения целевого продукта(ов) из жидкой фазы. Например, в воплощении с жидкость-жидкостной экстракцией при определенных условиях мишень может быть несмешиваемой с материалом для экстракции или другим способом отделяющейся от материала для экстракции для ускорения отделения жидкого материала для экстракции от жидкого материала источника после достаточного времени контакта. Воплощение с жидким источником может иметь аналогичные преимущества в отношении повторного использования мишени и уменьшения отходов, но конфигурация источника и поток могут потребовать дополнительной оценки по сравнению с источниками из твердого материала.

Система регенерации жидкого топлива для извлечения продуктов деления ядра из видов топлива на основе солей и для рецикла топлива обратно в реактор может быть похожа с химической точки зрения на процесс, разработанный для металлических видов топлив. Разделение с помощью СО₂ в сверхкритическом состоянии, в частности, использует преимущество свойств солей, которые сами по себе не растворимы в_SCO₂. Экстрагенты, например, дикетоны, можно использовать для выделения выбранных металлов в_SCO₂ фазу, как описано в данной заявке. С физической точки зрения, система регенерации жидкого топлива может быть выполнена так, чтобы избежать повышения давления в реакторе в процессе утечки в sCO₂ системе. Дополнительно, соли в жидком состоянии могут находиться при температурах, достаточно высоких для диссоциации и разложения дикетонов. Чтобы избежать обоих указанных препятствий, система регенерации жидкого топлива может быть разработана так, что расплавленную перекачивают вне реакционного сосуда и вводят в сосуд, содержащий sCO₂. Систему sCO₂ можно поддерживать при температуре, достаточно низкой для растворения расплавленной соли, получая твердое вещество с большой площадью поверхности. Если_SCO₂ можно поддерживать при достаточно низкой температуре, бета-дикетон или другие подходящие экстрагент(ы) могут быть примешаны в sCO₂ в процессе введения соли, избегая при этом диссоциации.

Альтернативно, экстрагент можно вводить в сосуд для экстракции партиями после введения соли. В любом случае, результатом является раствор соли (выбранных) комплексов металлов, сольватированных в растворе_SCO₂ с дикетоном. Раствор соли затем можно перекачивать во вспомогательную систему, где температуру или давление регулируют для извлечения комплексов металлов (продукта) из раствора соли без по существу разрушения мишени в топливе на основе расплавленной соли. Опять же, вполне вероятно, что комплекс металла является извлекаемым из раствора соли без переведения CO₂ в газообразное состояние (ниже критической точки) путем нагревания, охлаждения или того и другого. Нагревание можно использовать для испарения комплексов металлов с образованием отдельной газовой фазы в растворе_SCO₂._SCO₂ можно альтернативно охлаждать или нагревать вблизи и выше критической точки, где его растворимость обычно значительно изменяется с изменением температуры и давления, в результате чего образуется отдельная жидкая фаза комплекса металла, которую вытесняли из раствора вследствие изменений термодинамического состояния. Эту фазу можно затем перемещать, например, путем перекачивания, из системы экстракции в систему, предназначенную для временного или длительного хранения. Если дополнительное нагревание или охлаждение используют для отделения комплекса металла или другого продукта; в конечном итоге дополнительное нагревание можно использовать для термического разложения дикетонов, оставляя после этого металлический продукт(ы) деления ядра.

Отделение радиоизотопа(ов) от источника

Воплощения, подходящие для применения в одной или более операций разделения, описанных выше, теперь будут описаны более подробно. Как обсуждалось выше, воплощения отделения целевого продукта(ов) от источника могут включать воздействие на по меньшей мере часть материала источника материалом для экстракции, который предпочтительно извлекает выбранный радиоизотопный продукт из материала источника без извлечения по существу любой мишени или не требуют растворения мишени или не требуют изменения фазы или физического состояния мишени иным способом. Это позволяет повторно использовать мишень в последующей бомбардировке нейтронами с незначительной регенерацией или без нее или последующей переработки.

В одном из воплощений, процесс разделения обычно включает предпочтительное извлечение целевого продукта(ов), полученного из твердофазного материала источника путем бомбардировки нейтронами. Разделение осуществляют без растворения материала источника или мишени в материале источника при использовании растворителя в качестве материала для экстракции. Как упоминалось выше, в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства, можно использовать отдачу от ядерной реакции, используемую для селективной настройки и получения ядер мишени и материала мишени для более легкого выделения целевого продукта в операции разделения. Дополнительно и/или альтернативно к отдаче, можно выбрать адаптировать и/или использовать химические отличия между мишенью и полученными ядрами для достижения предпочтительного разделения целевого продукта(ов). Дополнительные стадии могут быть желательными для извлечения экстрагированного радиоизотопного продукта из материала для экстракции и дополнительной очистки целевого продукта на последующих стадиях. В дополнительной очистке можно использовать любой один или более подходящих методов, которые известны в уровне техники, включая колоночную хроматографию, осаждение, электрохимию, ионный обмен, сорбцию, фильтрование и экстракцию растворителем.

На основе выбора композиции, свойств и/или морфологии материала источника в различных воплощениях, ядерные реакции могут отделять ядра продукта от источника или могут физически передвигать ядра продукта к или на доступную поверхность материала источника, что приводит к их большей доступности для материала для экстракции, или может вызывать химическое изменение, которое можно использовать для достижения разделения. Подходящий материал для экстракции можно выбирать, формовать, вводить и/или активировать в процессе разделения с целью использования различий между экстрагированным продуктом и мишенью, причем экстрагированный продукт является либо первичным (выбранным) продуктом бомбардировки нейтронами или вторичным продуктом (дочерним вследствие распада) выбранного радиоизотопа. Целевой продукт подходит для разделения благодаря природе его химической формы в твердой, жидкой или газообразной фазе. Дополнительно, в химических процессах источник растворяют незначительно или по меньшей мере по существу уменьшают растворение мишени, тем самым оставляя мишень в состоянии, преобразованном для дальнейшего облучения.

Доступны различные опции обработки разделением. В различных воплощениях мишень можно извлекать из генератора облучения и обрабатывать. Для обработки можно использовать любой отдельный доступный способ и/или комбинацию любых доступных способов, включая способы химические, электрохимические, термические, фильтрационные, под давлением, в псевдоожиженном слое и газофазные. Фазы раствора могут включать любую одну или более фаз, включая водные фазы, органическую фазу, ионные жидкости, расплавленные соли, суспензии и сверхкритические среды. Химический состав газовой фазы также может меняться по составу газов, температуре, скоростям потока, давлению и т.д.

Приведенные в качестве примера процессы и способы разделения могут включать любой один или более компонентов из группы, включающий экстракцию, жидкостную хроматографию, газовую хроматографию, капиллярную хроматографию, кристаллизацию, осаждение, фильтрование, дистилляцию, фракционную дистилляцию, электрофорез, капиллярный электрофорез, магнитное разделение, выпаривание, флотацию, температуру помутнения, мицеллярную хроматографию, флокуляцию, электрохимические способы, испарение и возгонку. Способ разделения можно осуществлять в контейнере источника, тем самым исключая извлечение мишени из излучающего контейнера. Альтернативно, если контейнер отсутствует, материал источника может быть размещен внутри химического реактора или другого контейнера и затем извлекаться для последующего повторного облучения после завершения разделения. Если необходимо, в процессе разделения можно использовать автоматизированную химическую систему, например, производимую Chemspeed Technologies, Skalar, Human Diagnostics, Randox или любую другую подходящую автоматизированную химическую систему.

На Фиг. 7 показано воплощение общего способа разделения, подходящего для применения с разделением, проводимым в отношении мишенного устройства. В способе 700 получают целевой продукт или продукты из материала источника, который предварительно облучили, так что по меньшей мере часть целевого продукта распределена в материале источника. В показанном воплощении такой материал источника обеспечивают в операции 702.

В операции 704 выбора, материал для экстракции, который извлекает целевой продукт или продукты из материала источника без по существу растворения материала источника, выбирают и получают на основе удаляемого целевого продукта и характеристик материала источника. Например, в одном из воплощений материал для экстракции может представлять собой растворитель, который растворяет целевой продукт, но не растворяет способный к делению ядра материал в материале источника. В еще одном воплощении, материал для экстракции может представлять собой растворитель, содержащий экстрагент, например, лиганд, который будет связываться с целевым продуктом (тем самым делая его растворимым по отношению к материалу для экстракции), но не будет связываться со способным к делению ядра материалом. Если присутствует несколько целевых продуктов, может подходить один экстрагент или, альтернативно, можно выбрать несколько экстрагентов. Такой лиганд должен быть растворим в растворителе в условиях температуры и давления операции приведения в контакт.

В еще одном воплощении, и как будет обсуждаться более подробно ниже, растворитель может представлять собой sCO₂ и выбранный лиганд или лиганды образуют растворимый в диоксиде углерода хелат с радиоизотопом. Такой лиганд должен быть растворимым в растворителе в условиях температуры и давления операции приведения в контакт. Например, для извлечения с помощью SCO₂ концентрация лиганда может составлять до 0,5 моль/литр, а температуру и время приведения в контакт можно менять. Однако предполагают, что достаточное извлечение происходит при температурах ниже 220°С при 1 атм при времени контакта 30 минут или менее. Примеры возможных лигандов включают фторированный β-дикетон и триалкилфосфат или фторированный β-дикетон и триалкилфосфиноксид. Дополнительные примеры включают дитиокарбаматы, тиокарбазоны, β-дикетоны и краун-эфиры. Неорганические лиганды, включая нитраты, сульфаты, тиоцианаты, цианаты и другие аналогичные соединения тоже можно использовать. В лиганд можно ввести одну или более функциональных групп, выбранных для улучшения способности лигандов связывать и извлекать целевые продукты. Такие функциональные группы включают гидроксильную, карбонильную, дикетоннную, альдегидную, галогенформильную, сложноэфирную карбонатную, карбоксилатную, сложноэфирную, простую эфирную, пероксильную, аминную, карбоксамидную, имидную, иминную, нитратную, цианатную, тиольную, сульфидную, сульфинильную, сульфонильную, тиоцианатную, изотиоцианатную, фосфатню и фосфоновую группы.

Затем материал источника подвергают воздействию материала для экстракции в операции 706 приведения в контакт, которая в некоторых случаях может включать добавление материала для экстракции к материалу источника. Различные операции можно осуществлять для улучшения контакт между материалом для экстракции и материалом источника, снова в зависимости от характеристик вовлеченных компонентов. Например, если материал источника представляет собой твердое вещество, операция 706 приведения в контакт может включать приведение материала источника в контакт с жидким материалом для экстракции в течение времени выдержки. В результате, образуется жидкая смесь материала для экстракции и радиоизотопа, так как целевой продукт-радиоизотоп выводится в раствор из материала источника. Альтернативно, если материал источника является жидкостью, операция 706 приведения в контакт может включать приведение в контакт материала источника с несмешиваемым жидким материалом для экстракции в течение времени выдержки. Это приводит к двухфазной жидкой смеси, содержащей первую фазу материала основы и вторую фазу материала для экстракции с растворенным целевым продуктом.

Операция 706 приведения в контакт может также включать другие действия для содействия разделению. Например, в одном из воплощений операция 706 приведения в контакт включает перемешивание одного или обоих из материала источника и материала для экстракции во время по меньшей мере части времени выдержки. В еще одном воплощении, операция 706 приведения в контакт включает изменение температуры одного или обоих из материала источника и материала для экстракции во время по меньшей мере части времени выдержки и, в еще одном воплощении, операция 706 приведения в контакт включает изменение давления одного или обоих из материала источника и материала для экстракции во время по меньшей мере части времени выдержки.

В еще одном воплощении, в котором материал источника находится в форме твердых гранул, хранящихся в контейнере, операция 706 приведения в контакт включает введение в контейнер количества материала для экстракции и удерживание материала для экстракции в контейнере в течение некоторого заранее заданного времени выдержки.

После выбранного времени выдержки материал для экстракции, теперь включающий растворенный целевой радиоизотопный продукт или продукты, извлекают из контакта с материалом источника в операции 708 извлечения. Это может включать простой слив жидкого материала для экстракции из материала источника или может потребовать более активной обработки, например, с помощью центробежных сил, нагревания, охлаждения, повышения давления или понижения давления для удаления материала для экстракции.

Целевой продукт или продукты можно затем выделить из материала для экстракции и превратить в конечный продукт в операции 710 разделения, по существу, как описано выше, со ссылкой на конечную операцию 314 обработки на Фиг. 3.

Разделение на основе свойства летучести

Следует понимать, что в различных воплощениях процесс экстракции может включать быстрое разделение, основанное на свойстве летучести, которое можно использовать для выделения целевых продуктов из облученных источников. В воплощениях разделения на основе летучести можно использовать образование лигандов на основе галогенидов (F^-, Cl^-, Br^-, I^-), карбонила (СО) и дикетона, например, гексафторацетилацетоната ("hfac") (Фиг. 9) для получения летучих металлических соединений. Образование летучих фторидов с ядерными материалами известно. Хлорирование тоже исследовалось, при этом было обнаружено аналогичное фториду поведение. Существующие различия можно использовать и распространить на другие галогениды для настраиваемых разделений. Это легко осуществимо в процессе ван Аркеля получения чистого Zr из ZrI₄. Карбонилы используются в процессе Монда для образования летучих соединений Ni. Продукты деления ядра Мо, Тс, Ru и Rh также образуют карбонильные соединения, причем Мо(СО)₆ является имеющим первостепенное значение примером летучего продукта. Известно, что hfac-комплексы являются летучими для ряда элементов. Это может обеспечить быстрое и селективное разделение радионуклидов.

Образование комплексов с галогенидами, карбонилом или hfac можно использовать для разделения ряда элементов из исходного материала на основе различий в летучести. Путем планирования специфического образования летучих соединений можно достичь быстрых и селективных разделений. Дополнительное преимущество состоит в том, что летучие комплексы можно использовать в качестве предшественников для осаждения паров металла. Таким образом, чистый образец продукта можно получить непосредственно из летучих комплексов, образовавшихся в реакционной смеси. Следует отметить, что распад продукта или продукта облучения может потребовать дальнейшей обработки для образования продукта (например, предшественником продукта является результат облучения источника).

В одном из воплощений, при использовании процесса Монда, облученный UO₂-содержащий материал источника в гранулированной форме, содержащий твердотельный⁹⁹Мо, распределенный по гранулам материала источника в результате предшествующего облучения, можно подвергнуть воздействию монооксида углерода в сосуде, контейнере или камере, выдерживаемой при давлении от 0,5 до 5 атм и температуре 50-60°С. Согласно процессу Монда, по меньшей мере часть⁹⁹Мо превратится в⁹⁹Мо(СО)₆. Относительно большее количество⁹⁹Мо(СО)₆ может образоваться при увеличении времени воздействия и другими способами, например, при перемешивании материала источника с обеспечением более хорошего контакта газообразного монооксида углерода с поверхностью материала источника. Температура кипения⁹⁹Мо(СО)₆ (примерно 156°С) по существу меньше температуры плавления UO₂ (примерно 2,865°С). Следовательно, парообразование может быть легко достигнуто путем подъема температуры материала источника после операции приведения в контакт с монооксидом углерода до температуры выше температуры кипения⁹⁹Мо(СО)₆. Кроме того, при сохранении температуры ниже температуры плавления UO₂ после удаления⁹⁹Мо(СО)₆ на материал источника не воздействуют, и он готов для последующей операции облучения.

В другом более обобщенном воплощении количество облученного материала источника с распределенным по всему материалу источника в результате предшествующего облучения целевым продуктом можно подвергнуть воздействию лигандов на основе F^-, Cl^-, Br^-, I^-, СО или дикетона в сосуде, контейнере или камере в условиях, которые приводят к тому, что целевые продукты образуют летучее соединение целевого продукта, но не изменяют материал мишени. Относительно более летучие целевые продукты могут быть образованы путем увеличения времени воздействия и другими способами, например, путем перемешивания материала источника с обеспечением более хорошего контакта с поверхностью материала источника. Впоследствии, если температура кипения соединения целевого продукта ниже температуры плавления материала мишени, парообразование может быть легко достигнуто путем подъема температуры. На оставшийся материал источника не воздействуют, и он готов для последующей операции облучения.

Разделение с диоксидом углерода в сверхкритическом состоянии

Как упоминалось выше, другая технология разделения, подходящая для применения в разделениях, проводимых в отношении мишенного устройства, основана на применении диоксида углерода в сверхкритическом состоянии. Экстракция с sCO₂, описанная в данной заявке, может подходить и для применения в извлечении продуктов деления ядра из ядерного топлива в добавление к извлечению целевых продуктов из источников при разделении, проводимом в отношении мишенного устройства. СО₂ в сверхкритическом состоянии исследовали для экстракции на металлах и металлоидах из водных и твердых растворов. Соответственно, sCO₂ в сочетании с различными ионными жидкостями (ИЖ) можно использовать в качестве лигандов для экстракции ионов металлов из растворов. Аналогичные способы можно использовать для экстракции металлов или металлоидов из твердых материалов, например, загрязненных бумаги, тканей или даже почв. Существующие в настоящее время технологии регенерации облученного материала, способного к делению ядра, с помощью растворов sCO₂ требуют растворения облученного материала в растворе. С помощью технологии разделения с sCO₂, описанной в данной заявке, можно обрабатывать отработанный материал топливного источника (включая ядерные топлива, предназначенные для ядерных реакторов на расплавах солей) при использовании sCO₂ таким образом, что растворение не требуется. Для примера, металлическое топливо из реактора, воспроизводящего и выжигающего топливо, например, реактора на бегущей волне (TWR), можно обрабатывать системой с sCO₂, которая не растворяет металлический U, но извлекает выбранные продукты деления ядра (с высокими поперечными сечениями для паразитного поглощения). Система с SCO₂ может селективно извлекать такие элементы и соответствующие им изотопы. Список элементов, растворимых в ИЖ, приведен в Таблице 2.

Для ИЖ sCO₂ можно использовать в качестве средства для введения урана в ИЖ. В других случаях, подходящим может оказаться прямое растворение оксидов в ИЖ. Металлы, представляющие интерес для переработки ядерных отходов, таких как, актиноиды, лантаноиды и переходные металлы, были химически охарактеризованы с помощью высоко растворимых в sCO₂ фторированных β-дикетонов. Экстракцию можно осуществлять с помощью подходящих хелатирующих агентов в качестве экстрагентов. Например, экстракция La и Eu с эффективностью более 90% продемонстрировала применение фторированных дикетонов в сочетании с трибутилфосфатом (ТВР). В этом способе ионная жидкость комнатной температуры, имидазолий-содержащий 1-бутил-3-метилимидазолий (BMIM) с бис(трифторметилсульфонил)имидом (известным также как Tf₂N^-, более корректная формула которого (CF₃SO₂)₂N^-), использовали в качестве комплексанта из-за способности комплексанта растворять CO₂. Таким образом, разработана полная система вода/ИЖ комнатной температуры/sCO₂. Аналогичный способ с другими ионными жидкостями и хелатирующими металлы агентами (экстрагирующими агентами) представлен в таблице 3. Примечательно, что Eu и La вместе извлекаются всеми системами, за исключением тех, где применяют теноилтрифторацетон (ТТА) без ТВР. Последний экстрагирует только La, но без отделения (экстракции) Еu.

Например, для извлечения с помощью sCO₂, концентрация лиганда может составлять до 0,5 моль/литр, а температура и время контакта могут меняться. Однако предполагают, что достаточное извлечение проходит при температурах ниже 220°С при 1 атм при времени контакта 30 минут или менее. Результаты экстракции, представленные в таблице 3, получены со смесью экстрагент/sCO₂ при 150 атм в течение 1 часа при 50°С. Экстракции показывают, что разделение sCO₂ должно подходить для применения в отношении облученного материала источника, включая ядерное топливо, отработанный ядерный материал и источники из разделений, проводимых в отношении мишенного устройства. Кроме того, экстракции показывают, что β-дикетоны можно использовать для селективного связывания с оксидами или металлом в присутствии способных к делению ядра веществ, таки как, уран. На основании этой информации, полагают, что β-дикетоны можно использовать для селективного связывания с оксидами радиоизотопа или металлами-радиоизотопами, по существу не растворяя способный к делению ядра материал, независимо от его происхождения.

Другие примеры возможных лигандов включают дитиокарбаматы, тиокарбазоны, В-дикетоны и краун-эфиры. Можно использовать неорганические лиганды, включая нитраты, сульфаты, тиоцианаты, цианаты и другие аналогичные соединения. В лиганд можно ввести одну или более функциональных групп, выбранных для улучшения способности лигандов связывать и удалять целевые продукты. Такие функциональные группы включают гидроксильную, карбонильную, дикетонную, альдегидную, галогенформильную, сложноэфирную карбонатную, карбоксилатную, сложноэфирную, простую эфирную, пероксидную, аминную, карбоксамидную, имидную, иминную, нитратную, цианатную, тиольную, сульфидную, сульфинильную, сульфонильную, тиоцианатную, изотиоцианатную, фосфатную и фосфоновую группы.

В целом, обстоятельство, препятствующее сольватации в CO₂, состоит в низкой растворяющей силе CO₂ (неполярный). Металлы и хелаты металлов имеют низкую растворимость в sCO₂ при характеристиках растворимости в CO₂ в диапазоне 4-5 кал/см³. Это можно преодолеть путем добавления CO₂-фильных функциональных групп, таких как, простые фтористые эфиры, фторакрилаты, фторалкилы, силиконы и некоторые фосфазены. Было продемонстрировано, что фторированные бета-дикетоны (в сочетании с трибутилфосфатом и без него) в современных методах экстрагируют различные металлы. Бис(трифторэтил)дитиокарбамат проявляет более высокую растворимость, чем нефторированные аналоги; 10^-4 моль/л для фторированных в сравнении с 10^-6-10^-7 моль/л для нефторированных. В качестве другого пример, диэтилдитиокарбамат (DDC) может быть в 3-800 раз менее растворим в sCO₂ при 100 атм, чем бис(трифторэтил)дитиокарбамат (FDDC). Так как изменение плотности sCO₂ происходит практически линейно при изменении давления, растворимость тоже изменяется практически линейно, причем растворимость увеличивается при увеличении давления.

Лантаноиды, актиноиды, медь, мышьяк и сурьма (и другие продукты облученных источников) могут иметь концентрации порядка 10^-4 моль/л CO₂. Экстракция воды и почвы была продемонстрирована в методах существующего уровня техники при 1000-10000 молярном соотношении хелата к металлу в растворе.

В крупномасштабных процессах, переход sCO₂ в газовую фазу может оказаться непрактичным и остается экономически оправданным, так как может потребовать повторного сжатия CO₂ до суперкритического состояния или постоянной подачи СО₂ при высоком давлении, не говоря уже об угрозе безопасности, присущей обращению с раствором сильносжатой текучей среды под высоким давлением. Кроме того, может потребоваться сбор отходящего газа CO₂ в контейнер, который пригоден для дальнейшей очистки от загрязняющих веществ или захоронения, вследствие того, что некоторые остаточные радиоактивные материалы или продукты распада потенциально остаются в газообразном диоксиде углерода.

Некоторые современные технологии включают процесс «обратной экстракции», который не требует превращения sCO₂ в газ в части отделения радиоизотопов от_SCO₂. В таком типе способа, соединения металлов или металлоидов извлекают из твердых или жидких растворов с помощью сверхкритических сред с образованием хелата металла или металлоида. Сверхкритическая текучая среда обычно содержит модификатор растворителя, например, несколько процентов H₂O или МеОН. Металлы или металлоиды затем экстрагируют обратно из раствора_SCO₂ с помощью кислотного раствора, который предпочтительно содержит галогены. Путем обратной экстракции в другой (водный) раствор, исключают снижение давления sCO₂. Остается другой раствор, содержащий выбранные радиоизотопы и sCO₂, который можно легко использовать повторно. Это является особенным преимуществом в автоматизированной системе и в непрерывной обработке, хотя даже в системе полуавтоматической периодической обработки способность регенерации_SCO₂ без дополнительной стадии повторного повышения давления будет выгодной с точки зрения затрат. В процессе обратной экстракции можно извлекать или можно не извлекать лиганд с продуктом-радиоизотопом. В одном из воплощений, может потребоваться добавка свежего лиганда к sCO₂ перед тем, как его повторно используют в качестве материала для экстракции. Следует отметить, что ИЖ тоже можно использовать для процесса обратной экстракции.

На Фиг. 10 показано воплощение способа экстракции первого радиоизотопного продукта из облученного, способного к делению ядра материала источника. Способ 1000 начинается с операции 1002 обеспечения облученного, способного к делению ядра материала источника. Облученный, способный к делению ядра материал источника может, помимо целевого продукта-радиоизотопа, содержать множество радиоизотопов. Примеры целевых продуктов-радиоизотопов включают⁹⁹Мо,²³⁸U,¹³¹I,⁵¹Cr,²²⁵Ra и²²⁵Ас.

На основании информации о целевом радиоизотопном продукте(ах) и характеристиках материала мишени, выбирают лиганд в операции 1006 выбора лиганда. В одном из воплощений, лиганд, выбранный так, чтобы он был растворим в диоксиде углерода в сверхкритическом состоянии (sCO₂), образует хелат с целевым продуктом и не образует хелата с материалом мишени. Например, в одном из воплощений, целевой продукт-радиоизотоп представляет собой⁹⁹Мо, облученный материал мишени представляет собой²³⁵U, а лиганд, как известно, образует комплекс с молибденом. Примеры других подходящих лигандов приведены выше.

Далее, выявленный лиганд растворяют в sCO₂ с образованием раствора sCO₂-лиганд в операции 1006 подготовки материала для экстракции. Если выбранный лиганд недостаточно растворим в sCO₂, данная операция 1006 может также включать модификацию лиганда для увеличения его растворимости, например, путем добавления CO₂-фильных функциональных групп, например, фторированных простых эфиров, фторакрилатов, фторалькильных, силиконов и некоторых фосфазенов. В одном из воплощений, лиганд может быть фторированным β-дикетоном и триалкилфосфатом или фторированным β-дикетоном и триалкилфосфиноксидом. В другом воплощении, лиганд можно выбрать из дитиокарбаматов, тиокарбазонов, β-дикетонов и краун-эфииров.

Затем раствор sCO₂-лиганд приводят в контакт с облученным материалом источника в течение времени контакта в операции 1008 приведения в контакт. Поскольку выбранный лиганд образует комплекс с целевым продуктом, результатом операции 1008 приведения в контакт является раствор sCO₂- комплекс радиоизотопа. В одном из воплощений, облученный материал источника находится в контейнере и операция 1008 приведения в контакт включает пропускание раствора sCO₂-лиганд через контейнер.

Операция 1008 приведения в контакт может также включать осуществление дополнительных действий для улучшения массопереноса продукта-радиоизотопа в материал для экстракции на основе sCO₂-лиганд. Например, в одном из воплощений, в котором облученный материал источника находится в форме сыпучих или неплотно упакованных гранул в контейнере, операция 1008 приведения в контакт может включать пропускание материала для экстракции на основе sCO₂-лиганд через контейнер, по существу используя контейнер в качестве реактора с насыпным слоем, принуждая раствор проходить через слой гранул. В еще одном воплощении, раствор sCO₂-лиганд может быть пропущен через контейнер при скорости потока, достаточной для псевдоожижения множества гранул внутри контейнера, фактически используя контейнер в качестве реактора с псевдоожиженным слоем. В еще одном воплощении, облученный, способный к делению ядра материал источника может находиться в жидком состоянии, при этом приведение в контакт включает перемешивание смеси способного к делению ядра материала/ раствора sCO₂-лиганд.

Затем, по истечении времени контакта, экстрагированный раствор sCO₂-комплекс радиоизотопа извлекают из облученного материала источника в операции 1010 извлечения. В данной операции, можно позаботиться о том, чтобы предотвратить извлечение способного к делению ядра материала источника с экстрагированным материалом sCO₂- комплекс радиоизотопа так, чтобы по существу весь облученный, способный к делению ядра материал мишени остался неразделенным в своем исходном физическом состоянии, например, в виде порошка или керамики. Читателю будет понятно, что идеальная система не возможна и что некоторое минимальное количество облученного материала может быть извлечено с материалом для экстракции. Однако системы, в которых менее 1% масс, или менее 0,1%, 0,01% или 0,001% исходного количества облученного материала извлекается с раствором sCO₂- комплекс радиоизотопа, должны быть легко достижимы.

Далее, целевой продукт и/или дочерний продукт дальнейшего распада целевого продукта отделяют от sCO₂ в операции 1012 разделения. Этот процесс может представлять собой обратную экстракцию sCO₂ или может включать сжатие sCO2 до сверхкритического состояния. Он может включать извлечение комплекса лиганд-продукт или, альтернативно, может включать извлечение только продукта. В одном из воплощений, используют обратную экстракцию, в которой раствор sCO₂-лиганд тоже генерируют в операции 1012 разделения, этот раствор подходит для повторного использования без декомпрессии и повторного сжатия раствора sCO₂-лиганд. В одном из воплощений, это может быть достигнуто путем приведения в контакт раствора sCO₂- комплекс продукта с кислотным раствором, тем самым генерируя раствор кислота-продукт и регенерированный раствор sCO₂-лиганд.

Разделение с диоксидом углерода в сверхкритическом состоянии с целью преобразования отработанного топлива

Металлическое топливо, включая такие виды металлического топлива, которые подходят для вентилируемых стержневых тепловыводящих элементов и/или реактора на бегущей волне, обычно включает металлическое топливо, способное к высокой степени выгорания, содержащееся в вентилируемой оболочке из ферритно-мартенситной нержавеющей стали. В конец распада топливо обычно имеет сильнопористую матрицу из топлива в металлическом состоянии и твердых продуктов деления ядра, которые осаждаются из топлива во время цикла горения.

На Фиг. 8 показано воплощение способа преобразования ядерного топлива с помощью_SCO₂. Преобразование топлива после облучения, в целом, может быть спланировано так, чтобы обеспечить обработку всего топливного узла для извлечения продуктов деления ядра, лантаноидов или актиноидов без модификации узла ядерного топлива или топливных стержней, содержащихся внутри него. Используя пример герметичного сосуда с разделениями, проводимыми в отношении мишенного устройства, материал источника из узла ранее сожженного ядерного топлива можно поместить в герметизируемый сосуд под давлением в операции 802 размещения в контейнер.

Затем сосуд заполняют сжатым sCO₂ и одним или более экстрагентом (например, дикетонами или любым другим подходящим агентом) с образованием материала для экстракции в отсутствие ИЖ или водного компонента в операции 804. Благодаря наличию вентиля в существующем топливном узле для выброса газа, образующегося при делении ядра, и природе сверхкритических текучих сред, раствор sCO₂-экстрагент будет работать, чтобы заполнить топливный элемент и матрицу пористого топлива (т.е. сверхкритические текучие среды ведут себя как низковязкие текучие среды с низким поверхностным натяжением, которые заполняют объем, в котором они содержатся). Материал для экстракции начнет растворять целевые продукты деления ядра (или другие материалы, если необходимо, и выбран верный лиганд), оставляя нетронутой матрицу металлического урана. Продукты деления ядра затем начнут диффундировать из топливного материала источника, так что концентрация системы в целом стремится к равновесию.

Затем материал для экстракции, содержащий растворенные продукты деления ядра, может медленно высвобождаться из сосуда под давлением в операции 806 извлечения материала для экстракции. Новый чистый материал для экстракции может или может не быть добавлен в сосуд под давлением во время операции 806 удаления. Перемешивание, нагревание и/или непрерывное сжатие и сброс давления можно применять к системе для улучшения скорости сольватации. Например, система может работать при более чем 7,5 МРа (приблизительная критическая точка при 51°С) и с погрешностью +/-0,1 МРа, чтобы улучшить «перекачивание» материала для экстракции в пористое топливо и из него.

Материал для экстракции, извлеченный из системы, содержащий элементы и изотопы, извлеченные из отработанного топлива, направляют в другой сосуд в операции 808 сбора.

В сосуде для разделения sCO₂ в материале для экстракции можно довести до температуры ниже критической температуры и превратить в газовую фазу в операции 810. Путем сжатия СО₂ ниже критической точки экстрагент и продукты деления ядра отделяют от СО₂ и собирают в виде жидкой фазы в сосуде.

Затем можно провести операцию 812 испарения в отношении собранной жидкой фазы экстрагента и смеси продуктов деления ядра, в которой экстрагент доводят до температуры выше его температуры испарения и превращают в паровую фазу, получая в остатке выбранный элемент или изотопы. Это можно осуществить в том же сосуде разделения, в котором проводили операцию 810 в субкритическом состоянии, или жидкую смесь экстрагент-продукт деления ядра можно переместить для этой операции в другой сосуд.

При необходимости, можно использовать варианты этой схемы. Например, понижение раствора ниже температуры ликвидуса диоксида углерода может оказаться предпочтительным, если выбранный экстрагент и жидкий CO₂ не растворимы. Другой альтернативой может быть повышение температуры сверхкритического раствора до температуры выше температуры испарения экстрагента (например, выше 100°С-200°С) или выше температуры разложения (например, выше 200°С-300°С). В любом случае, металл может по существу или частично осаждаться из sCO₂ после удаления экстрагента. Извлечение паров или продуктов разложения экстрагента можно осуществить путем отделения газовой фазы или, как указано выше, путем превращения CO₂ в жидкую фазу. Кроме того, температура или давление раствора может меняться от первого сверхкритического состояния до второго сверхкритического состояния, где второе состояние имеет растворимость экстрагента ниже, чем растворимость в первом состоянии. В результате этого процесса, весь экстрагент или его часть может быть извлечен без выхода из сверхкритического состояния.

Извлечение продуктов деления ядра из топливного узла может значительно улучшить пригодность отходов к извлечению из топливных элементов, так как >90% целевых продуктов деления ядра могут быть извлечены от >90% способного к извлечению с помощью неоднократных обработок раствором sCO₂. В некоторых случаях, может оказаться преимущественным применять несколько циклов, например, повторных обработок или несколько разных обработок, каждая с разным материалом для экстракции, для улучшения извлечения продуктов деления ядра. Например, в некоторых случаях, две обработки могут дать 99% извлечения доступных продуктов деления ядра, тогда как три дают 99,9% и так далее. Можно использовать любые подходящие факторы для определения числа и/или типов обработки, которые могут быть выбраны на основании информации о продуктах деления ядра, растворенных или удерживаемых внутри твердотельной топливной матрицы, в которую не может проникать раствор sCO₂. Следует, однако, отметить, что можно работать при температуре и во временных рамках, которые обеспечат диффузию металлов, растворимых в растворе, из топливной матрицы в раствор. Это может уменьшить краткосрочную тепловую нагрузку отработанного топливного узла, снизить опасность обращения и перемещения указанного узла и сделать его более подходящим для длительного захоронения.

Альтернативой захоронению отработанного топлива будет повторное использование топливного узла после того, как извлечены продукты деления ядра, как источник в способе разделения, проводимом в отношении мишенного устройства, например, как описано выше. Для этого топливный элемент может быть перемещен в установку для разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, или подвергнут обработке на той же установке, в которой образовалось отработанное топливо. Топливный элемент может быть использован в качестве источника без модификации или его можно обработать для улучшения результатов разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, например, путем превращения отработанного топлива в гранулы подходящего размера для установки по разделению, проводимому в отношении мишенного устройства для представляющих интерес продуктов-радиоизотопов.

Например, в одном из воплощений установка представляет собой реактор, воспроизводящий и выжигающий топливо, например, реактор на бегущей волне (TWR). В этом воплощении, продукты деления ядра можно извлечь, а затем провести термомеханическую обработку в сосуде под давлением, используемом для сольватации. Термомеханическая обработка модифицирует структурный материал для непрерывного применения в реакторе. Чтобы улучшить обработку, после того, как продукты деления ядра извлечены, сосуд и содержащийся в нем элемент можно довести до значительно более высоких температур (которые могут превышать температуру плавления топлива) и давлений (десятки МПа).

Система, использующая разделения, проводимые в отношении мишенного устройства, может извлекать продукты деления ядра до завершения распада путем включения процесса разделения, например, процесса с sCO₂ в управление топливом или цикла «перестановки» для периодического удаления продуктов деления ядра во время облучения (работа реактора). Например, некоторые TWR системы перегрузки ядерного топлива включают герметичный корпус для вынимания блока из сосуда. В таких системах имеющийся корпус также включает возможность охлаждения для управления теплотой распада топливного элемента. Эти системы могут быть выполнены более надежными, чтобы продукты деления ядра могли быть извлечены в герметичном объеме с минимальными модификациями системы. Это обеспечивает проведение sCO₂ экстракции в виде интегрированной части операции перестановки. Такая система не требует больших сосудов и трубопроводов благодаря высокой плотности sCO₂. Возможны концентрации выше 10-4 кг металла на кг раствора. В конце распада каждый элемент содержит максимальное количество продуктов деления ядра, порядка 50 кг. Плотность раствора составляет порядка 1000 кг/м³. Следовательно, в некоторых случаях понадобится только 5 м³ раствора sCO₂ для удержания всех продуктов деления ядра в одном блоке. Обработка блока с более частыми интервалами, очевидно, уменьшит этот максимальный объем. Кроме того, поскольку CO₂ может быть отделен от продуктов деления ядра и повторно введен в систему, издержки могут быть дополнительно снижены.

Переработка облученного материала

На Фиг. 12 показано альтернативное воплощение способа селективного образования целевого радиоизотопа разделения, проводимого в отношении мишенного устройства. Способ на Фиг. 12 отличается от способа на Фиг. 3 тем, что облученный материал мишени обеспечивают в качестве исходного материала, тем самым ограничивая возможности, из которых могут быть выбраны целевые продукты. Это может, например, происходить, когда количество отработанного ядерного топлива является доступным и желательно использовать разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, для возврата части стоимости отработанного топлива. Такой пример включает получение²²³Ra из²²³U, который является отходом в топливном цикле тория.

Способ 1200 начинается с операции 1201 с обеспечения количества облученного материала источника, который может включать некоторое количество как мишени, так и вспомогательного материала, предназначенных для использования в разделении, проводимом в отношении мишенного устройства. Исходный материал источника может представлять собой отработанное ядерное топливо, ядерные отходы, содержащие некоторое количество способного к делению ядра материала, или некоторое количество другого материала и могут включать любой материал мишени, как описано выше.

Затем исходный материал источника характеризуют для определения, какие радиоизотопы находятся в материале, в операции 1202 определения характеристик. Исходный материал источника может или может не подходить для разделения, проводимого в отношении мишенного устройства, без дополнительной обработки и/или его включения в материал источника. Таким образом, операция 1202 определения характеристик определяет также, можно ли модифицировать форму исходного материала для улучшения отделения любых специфических радиоизотопов.

Затем проводят операцию 1204 выбора, аналогичную описанной выше в отношении Фиг. 3. Однако благодаря тому, что в данной операции 1204 известен исходный материал источника, спектр радиоизотопов, которые могут быть выбраны, ограничен теми, которые можно получить из исходного материала. В одном из воплощений, можно выбрать более одного радиоизотопа.

Как уже отмечалось, некоторые целевые радиоизотопы могут не быть первичными продуктами операции облучения. В таких ситуациях, операция 1204 выбора может считаться равнозначной выбору цепи распада или выбору любого радиоизотопа в цепи распада.

Затем можно проводить операцию 1206 переработки материала. Исходный материал источника перерабатывают в один или более источников. В одном из воплощений, где должно произойти повторное облучение, эта переработка может быть выполнена в зависимости от длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа, как описано со ссылкой на Фиг. 3. Операция 1206 переработки может быть просто размещением исходного материала источника в контейнере. В другом воплощении, исходный материал источника может быть переработан, физически и/или химически, чтобы сделать форму материала источника более подходящей для операции разделения. Например, исходный материал можно измельчить и просеять с образованием частиц, имеющих выбранный размер частиц. Как упоминается выше, если исходный материал источника должен быть повторно облучен, его размер можно получить на основе длины пробега отдачи выбранного радиоизотопа. Такая переработка может дополнительно включать спекание частиц в керамику, как описано в данной заявке. Дополнительные подробности в отношении воплощений мишеней, материалов источника и операции 1206 переработки обсуждаются со ссылкой на Фиг. 5 ниже.

Операция 1206 переработки может включать дополнительный выбор, образование и/или обеспечение подходящего контейнера для материала источника. В одном из воплощений, в котором повторное облучение проходит с помощью нейтронов, контейнер может быть выполнен из проницаемого для нейтронов материала, так что нейтроны способны проходить через контейнер. Если повторное облучение не происходит, можно выбрать контейнер поглощающего нейтроны материала. Контейнер может быть любой подходящей формы и состояния и может быть снабжен одним или более клапанов для обеспечения легкого введения и/или извлечения материала для экстракции.

После того как образовались источник или источники, проводят операцию 1208 разделения, экстрагируя атомы целевого продукта или продуктов из материала источника. Как упоминалось выше, целевой продукт может представлять собой выбранный радиоизотоп, дочерний продукт вследствие распада выбранного радиоизотопа или, как в случае⁹⁹Мо, и то и другое. Данная операция 1208 может включать перемещение источника(ов) в установку/оборудование для разделения, например, с помощью конвейерной системы, как описано выше. В одном из воплощений операции 1208 разделения, материал источника подвергают воздействию материала для экстракции, например, растворителя, который преимущественно экстрагирует целевой продукт из источника без по существу растворения оставшейся мишени в материале источника. Например, в одном воплощении источник находится в твердой фазе и остается в твердой фазе в процессе всех операций облучения и разделения.

В воплощении, показанном на Фиг. 12, может быть выполнена необязательная повторная операция 1210 облучения. В этой операции источники подвергают воздействию нейтронов в течение некоторого периода облучения в операции 1210 облучения. Данная операция 1210 может включать перемещение источника(ов) в установку, оборудование для безопасного облучения, например, с помощью конвейерной ленты, как описано выше. В операции 1210 облучения материал источника подвергают воздействию нейтронов, в результате чего по меньшей мере часть атомов материала источника подвергают делению ядра или захвату нейтронов с образованием атомов выбранного радиоизотопа. В результате получают повторно облученный материал источника, который содержит некоторое количество выбранного продукта-радиоизотопа в уменьшенном количестве непрореагировавшей мишени, как обсуждалось со ссылкой на Фиг. 11. Кроме того, вследствие отдачи от реакции деления, по меньшей мере часть вновь созданных атомов выбранного радиоизотопа передвигаются на длину пробега отдачи относительно оставшейся, непрореагировавшей мишени в исходном материале. Как описано выше, отдача выбранного продукта-радиоизотопа может сделать радиоизотоп более доступным для материала для экстракции, например, сделав радиоизотопный продукт ближе к доступной поверхности материала источника, что затем может улучшить экстракцию с помощью материала для экстракции.

В воплощениях, в которых источники включают контейнер, материал источника может или может не извлекаться из контейнера во время операции 1208 разделения. Операция 1208 разделения может дополнительно включать регенерацию мишени для подготовки ее для последующего облучения. Она может включать одну или более операций промывания для удаления материала для экстракции из материала источника перед последующим облучением.

После операции 1208 разделения, тот же источник может быть повторно облучен для генерирования большего количества выбранного радиоизотопа, что позволяет неоднократно повторять операции облучения и разделения 1210 и 1208 без по существу растворения, изменения или извлечения любой массы оставшегося материала мишени в источнике (кроме как в результате реакции деления ядра). Как обсуждалось выше, это обеспечивает более эффективное превращение способного к делению ядра материала в целевой продукт, чем было бы возможно в случае однократного воздействия нейтронов.

Способ 1200 дополнительно включает операцию 1214 заключительной переработки, в которой экстрагированный продукт-радиоизотоп превращают в конечный продукт или конечную форму, подходящую для коммерческого применения, как описано со ссылкой на Фиг. 3. В одном из воплощений, операция 1214 заключительной переработки включает размещение радиоизотопа в генераторе дочернего изотопа, как описано выше.

Понятно, что системы и способы, описанные в данной заявке, хорошо приспособлены для осуществления указанных, а также присущих им целей и преимуществ. Специалистам будет понятно, что способы и системы по изобретению могут быть реализованы многими способами и как таковые не должны ограничиваться приведенными выше примерами воплощения и примерами. В этой связи, любое количество признаков различных воплощений, описанных в данной заявке, можно объединять в одном воплощении и изменять воплощения, имеющие меньше или больше признаков, чем все описанные в данной заявке.

Хотя различные воплощения были описаны для целей настоящего раскрытия, могут быть сделаны различные изменения и модификации, которые находятся в рамках описанной здесь технологии. Например, разделение, проводимое в отношении мишенного устройства, может быть приспособлено для извлечения продуктов деления ядра, включая отравляющие или другие загрязняющие ядерные вещества из источников, сделанных из твердых ядерных отходов. Можно внести многие другие изменения, которые легко понятны специалистам в данной области техники и находятся в рамках сущности настоящего изобретения, описанного в данном описании и прилагаемой формуле изобретения.

Реферат

Группа изобретений относится к средствам генерирования радиоизотопов. Система для генерирования радиоизотопов включает один или более контейнеров, включая первый контейнер, причем первый контейнер содержит материал источника, который включает по меньшей мере один материал мишени. Система содержит генератор излучения и камеру радиационной бомбардировки для вмещения одного или более контейнеров. Используется компонент введения, приспособленный для перемещения материала для экстракции в первый контейнер, приводя при этом материал источника внутри первого контейнера в контакт с материалом для экстракции. Материал для экстракции выбран для растворения, без растворения материала мишени, одного или более радиоизотопов; предусмотрен компонент экстракции, обеспечивающий извлечение материала для экстракции с растворенным радиоизотопом из первого контейнера без извлечения материала мишени из первого контейнера. Техническим результатом является увеличение эффективности системы генерирования радиоизотопов за счет исключения необходимости полного растворения или разрушения мишени перед извлечением любых продуктов облучения посредством неоднократного повторного использования одной и той же физической мишени. 8 н. и 101 з.п. ф-лы, 3 табл., 12 ил.

Формула